本文關(guān)鍵詞：硫化鋅鎘復(fù)合光催化劑的合成及光解水制氫性能的研究　出處：《山東大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：隨著全球環(huán)境污染的加深和能源危機(jī)的日益嚴(yán)峻,利用太陽能制備清潔、環(huán)境友好、燃燒值高的氫能源具有重大的實際意義和廣闊的應(yīng)用前景。自從1972年首次報道TiO_2具有光催化裂解水的性能以來,利用太陽光半導(dǎo)體光催化裂解水制氫,已被廣泛認(rèn)為是一項最有潛力的獲取氫氣的方法。設(shè)計制備可見光驅(qū)動的具有高活性和較好穩(wěn)定性的光催化劑,使其能夠充分的吸收太陽光,成為材料化學(xué)領(lǐng)域的一個重要研究課題。Cd_xZn_(1-x)S三元固溶體,其兼具CdS和ZnS的優(yōu)點,具有較好的抗光腐蝕和可見光響應(yīng)能力,是一種光催化制氫明星催化劑。但是,Cd_xZn_(1-x)S光生載流子復(fù)合仍然較快,所以將Cd_xZn_(1-x)S與其他半導(dǎo)體助催化劑材料構(gòu)筑形成異質(zhì)結(jié)復(fù)合物,對Cd_xZn_(1-x)S性能進(jìn)行優(yōu)化�；谶@一想法,我們首先選取wO3作為共催化劑。WO_3自身具有高的載流子遷移率和化學(xué)、熱穩(wěn)定性,并且在溶液中極好的耐光腐蝕性,我們制備的復(fù)合光催化劑的性能得到了顯著的改善。我們也研究了 WS_2作為助催化劑的性能。WS_2是一種類石墨烯型的過渡金屬二硫化物,其獨特的形貌、較好導(dǎo)電性、大的比表面積,在復(fù)合材料中是一種理想的構(gòu)筑框架,由它和硫化鋅鎘組成的復(fù)合光催化劑性能優(yōu)良。本論文包含以下四個章節(jié):一:概述了 Cd_xZn_(1-x)S光解水制氫催化劑的研究背景、發(fā)展動態(tài)及Cd_(0.5)Znn0.5S的性能優(yōu)化方法。二:制備了一種新型的Cd_(0.5)Zn_(0.5)S/WO_3復(fù)合光催化劑,當(dāng)Cd_(0.5)Zn_(0.5)S負(fù)載含量達(dá)到60wt%,產(chǎn)氫活性最高,比純Cd_(0.5)Zn_(0.5)S提高了 2倍多,量子效率達(dá)到16.7%。同時研究了通過負(fù)載貴金屬Pt,形成Z-scheme異質(zhì)結(jié)體系,解釋了體系中電子的傳輸過程,闡明了產(chǎn)氫活性提高的機(jī)理。三:我們采用硫代乙酰胺作為硫源,首次成功的合成了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的Cd_(0.5)Zn_(0.5)S/WS_2納米復(fù)合光催化劑。高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)驗證了這種材料中存在緊密的異質(zhì)結(jié)。X射線光電子能譜(XPS)驗證了復(fù)合物具有一定的組成。漫反射光譜表征了材料能帶情況,進(jìn)一步解釋了產(chǎn)氫過程中電子轉(zhuǎn)移機(jī)理。體系在含有硫化物溶液的條件下,Cd_(0.5)Zn_(0.5)S含量在41wt%時,產(chǎn)氫速率達(dá)到17.3 mmol/g/h,在420 nm光照下,量子效率達(dá)到23.18%。這些性能的改善可以歸結(jié)為WS_2的大比表面積和介孔結(jié)構(gòu)。同時WS_2作為電子池,為表面催化反應(yīng)提供了更多的活性位點,顯著的提高了產(chǎn)氫活性。四:我們首次發(fā)現(xiàn),GaP可以作為單一的光催化劑使用,測試了其在不同犧牲劑下光解水產(chǎn)氫性能。通過在GaP的表面沉積Pt,可以顯著改善催化性能。以上,在Cd_(0.5)Zn_(0.5)S光催化劑中引入另一種共催化劑材料,形成多相復(fù)合混雜體系,克服了高的電子空穴復(fù)合速率和大的產(chǎn)氫過電位,結(jié)果復(fù)合材料的產(chǎn)氫性能得到明顯改善。這一結(jié)果證明,選取合適的共催化劑,避免電子空穴的高速度復(fù)合是提升硫化鋅鎘催化性能的有效途徑。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;TQ116.2

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4 徐W，

本文編號：1314034