發(fā)布時間：2017-12-20 16:40

  本文關(guān)鍵詞：雙酚A分子印跡聚合物及分子印跡催化劑的合成及其性能　出處：《江蘇大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：雙酚A(BPA)具有類似雌激素的作用,會導(dǎo)致人體內(nèi)分泌系統(tǒng)失調(diào),增加癌癥的發(fā)生幾率。BPA是一種重要的有機(jī)化工原料,廣泛存在于塑料制品以及工業(yè)廢水中,給人類帶來一定的危害。目前主要采用物理吸附法或者芬頓氧化法去除水溶液中的BPA。但是這些方法不具選擇性,不能特異性的去除雙酚A。因此尋找選擇性好的吸附劑以及催化劑來特異性的去除雙酚A是科研工作者不斷追求的目標(biāo)。分子印跡聚合物(MIPs)因其含有與模板分子結(jié)構(gòu)相匹配的孔穴,對模板分子具有良好的選擇性;而且制備過程簡單,機(jī)械穩(wěn)定性好以及重復(fù)使用率高,因此可以作為模板的特定吸附劑。利用分子印跡技術(shù)制備而成的分子印跡催化劑對模板分子也具有較好的選擇性,因此可以用于選擇性催化。本文首先利用分子印跡技術(shù),以雙酚A為模板分子,三氯甲烷為溶劑,偶氮二異丁腈為引發(fā)劑,以丙烯酰胺(AM)或者甲基丙烯酸(MAA)為功能單體,二乙烯基苯(DVB)或三羥甲基丙烷三甲基丙烯酸酯(TRIM)為交聯(lián)劑制備了三種雙酚A分子印跡聚合物和非印跡聚合物(NIPs)。聚合物的組成分別為:MIP1/NIP1(AM/DVB),MIP1/NIP2(MAA/DVB),MIP3/NIP3(AM/TRIM)。通過靜態(tài)吸附動力學(xué)實驗比較了不同種類功能單體以及交聯(lián)劑對聚合物吸附性能的影響,最后確定出MIP1對水相中BPA的吸附性能最好,其在初始濃度為1mmol/L的BPA水溶液中的平衡吸附量為927.32μmol/g。利用Lagergren動力學(xué)模型分析了聚合物對水溶液中BPA的吸附行為,各種印跡聚合物和非印跡聚合物的吸附行為均較好地符合了Lagergren擬二級動力學(xué)模型,而不符合Lagergren擬一級動力學(xué)模型。利用傅里葉紅外光譜、掃描電鏡等對MIP1以及NIP1進(jìn)行表征。結(jié)果表明MIP1比NIP1具有更粗糙的表面以及更大的比表面積和孔容。采用靜態(tài)吸附平衡實驗以及Scatchard模型分析,結(jié)果表明在298K條件下MIP1在低濃度的BPA水溶液中的平衡吸附常數(shù)K_B和最大表觀吸附量Q_(max)分別為106.01L/mmol和266.66μmol/g;在高濃度的BPA水溶液中的K_B和Q_(max)分別為14.27L/mmol和1236.88μmol/g。以苯酚為對照物,通過對底物的選擇性實驗得到MIP1對BPA的吸附量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于對苯酚的吸附量,選擇性因子I為1.43,說明制備的MIP1對BPA有較好的選擇識別性。通過重復(fù)使用實驗研究了MIP1的重復(fù)使用性能。當(dāng)重復(fù)使用三次時,聚合物的吸附量為初始吸附量的97.07%;當(dāng)重復(fù)使用5次時,吸附量僅為初始吸附量的91.67%。因此該分子印跡聚合物可以重復(fù)使用3次。在研究了分子印跡聚合物吸附性能的基礎(chǔ)上,還初步探究了負(fù)載金屬銀納米粒子(AgNPs)的分子印跡聚合物催化劑的選擇性催化性能。以雙酚A為模板分子和催化底物,丙烯酰胺為功能單體,銀納米粒子為催化活性中心,制備了雙酚A分子印跡催化劑MIPs-AgNPs。在相同的實驗條件下還制備了聚合物催化劑NIPs,MIPs,NIPs-AgNPs。采用掃描電鏡,透射電鏡等儀器對制備的分子印跡催化劑進(jìn)行表征。利用雙酚A的氧化反應(yīng)實驗研究了催化劑對底物分子的催化效果,得出MIPs-AgNPs的催化效果最好。當(dāng)反應(yīng)時間為4小時,雙酚A的轉(zhuǎn)化率達(dá)到了78.6%。以四溴雙酚A為對照物,研究了MIPs-AgNPs的選擇性催化性能。在相同的反應(yīng)時間內(nèi),四溴雙酚A的轉(zhuǎn)化率為50.7%,表明MIPs-AgNPs對模板分子雙酚A具有選擇性。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O631.3;O643.36

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本文編號：1312804