本文關(guān)鍵詞：氮化碳等含氮碳材料的制備與表面性質(zhì)研究　出處：《中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：含氮碳材料主要包括氮摻雜石墨烯(nitrogen-doped graphene,NG),共價三嗪框架結(jié)構(gòu)(covalent triazine framework,CTF)以及氮化碳(carbon nitride,CN)等,由于其獨特的原子結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)以及化學(xué)穩(wěn)定性,廣泛應(yīng)用于光催化、有機物降解、CO2的捕獲和轉(zhuǎn)化、燃料電池、制備金屬單原子催化劑等。特別是石墨相氮化碳材料(g-C3N4)具有典型的層狀結(jié)構(gòu),因而有望制備成二維薄膜材料從而表現(xiàn)更加優(yōu)異的性質(zhì)。然而目前由三聚氰胺、雙氰胺和尿素等分子制備的氮化碳材料絕大多數(shù)是melon結(jié)構(gòu),即未完全脫氨聚合的高分子聚合物[C6N7(NH2)(NH)]n結(jié)構(gòu),并非完美的石墨相氮化碳結(jié)構(gòu)。因此,制備具有完美結(jié)構(gòu)的氮化碳二維薄膜材料依然存在著很大的挑戰(zhàn)。與此同時,其表面性質(zhì)研究的缺乏更阻礙了人們對其催化作用機制的認識。本論文從表面化學(xué)研究的角度出發(fā),嘗試制備具有二維納米結(jié)構(gòu)的含氮碳材料,并對其進行表面性質(zhì)研究。論文主要獲得了以下幾個方面的研究結(jié)果:1.以三聚氰胺為前驅(qū)體按照通用的熱聚合方法合成了 CN,并以異丙醇及異丙醇與水的混合溶液為介質(zhì)進行超聲剝離。隨后利用原子力顯微鏡(AFM)詳細研究了剝離后的CN在不同襯底表面上的分散的結(jié)果。通過仔細分析并與空白試驗進行對比,發(fā)現(xiàn)二維薄膜結(jié)構(gòu)僅在云母表面出現(xiàn),厚度非常均一且無堆疊或褶皺現(xiàn)象,其尺寸遠大于剝離前的CN顆粒,極有可能對應(yīng)于某種分子自組裝薄膜,而并不是由氮化碳剝離而來。而在各種襯底上廣泛出現(xiàn)的納米顆粒,最有可能是CN剝離所獲得的碎片結(jié)構(gòu)。2.以雙氰胺為前驅(qū)體通過化學(xué)氣相沉積(CVD)法合成出了含氮量約為11.8%的氮摻雜石墨烯薄膜。本論文中同時嘗試通過CVD法,以三聚氰胺、雙氰胺、尿素等富氮的有機分子為前驅(qū)體,在低溫條件下的銅箔上控制制備CN薄膜,但是最后合成的產(chǎn)物均主要為氮摻雜石墨烯薄膜。3.通過預(yù)結(jié)晶化法將三聚氰胺等分子制備成相應(yīng)的鹽酸鹽晶體材料,從而提高了熱聚合產(chǎn)物即CN的結(jié)晶度。但是由于在鹽酸化過程中,部分氮原子會失去,因而導(dǎo)致最后的CN產(chǎn)物中C/N原子比例略大于0.75。這也說明所合成的CN材料仍然存在較大缺陷。該方法還需要進一步改進。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O613.71

【參考文獻】

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本文編號：1312215