本文關(guān)鍵詞：用于乙炔選擇加氫的Pd基催化劑的制備和性能研究

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【摘要】：乙炔加氫作為乙烯工業(yè)中的重要反應(yīng),可以除去乙烯中混有的微量乙炔,防止聚烯烴生產(chǎn)中的催化劑中毒失活。相對于非Pd基催化劑,負(fù)載型Pd催化劑在乙炔選擇加氫中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,因而應(yīng)用較為廣泛,但其催化活性和選擇性還有待提高。載體和助劑作為負(fù)載型催化劑的重要組成部分,對催化劑性能具有顯著的影響。碳載體以其獨特的物理和化學(xué)性質(zhì)贏得了研究者的關(guān)注。本文采用溶膠法制備了尺寸均一的鈀納米粒子,然后又通過沉淀-沉積法制備了不同Ga2O3含量的Ga2O3/Pd/AC催化劑,重點考察碳材料載體的性質(zhì)以及助劑的用量對Pd/C負(fù)載型催化劑反應(yīng)性能的影響。主要的研究結(jié)果如下:(1)以活性炭(AC),氧化石墨烯(GO),還原氧化石墨烯(RGO)為載體,制備PdNPs粒徑相似的三種Pd/C催化劑,并將它們用于乙炔選擇加氫反應(yīng)。測試結(jié)果表明,載體的性質(zhì)在乙炔加氫反應(yīng)中發(fā)揮了重要的作用,與Pd/GO200和Pd/RGO相比,Pd/AC催化劑對乙炔加氫反應(yīng)表現(xiàn)出較高的催化活性和選擇性。結(jié)合TEM,XRD,XPS等表征,我們對其催化性能進(jìn)行了分析。XPS結(jié)果表明,三種催化劑中Pd 3d5/2的結(jié)合能大小明顯不同,相對于Pd/GO200和Pd/RGO,催化性能最好的Pd/AC催化劑中金屬鈀的3d5/2結(jié)合能最高。因此,我們認(rèn)為Pd/C催化劑的活性和選擇性的不同可能與由金屬與載體之間的相互作用引起的PdNPs的化學(xué)狀態(tài)的變化有關(guān)。(2)從同一碳載體出發(fā),利用氫氧化鈉以及熱處理對碳材料表面進(jìn)行修飾,然后分別制備金屬擔(dān)載量為1wt%的Pd/AC催化劑。結(jié)果表明,對活性炭載體進(jìn)行修飾確實會影響Pd/AC催化劑對乙炔選擇加氫反應(yīng)的催化性能�；钚蕴繜崽幚砗�,Pd/AC催化性能略微提高,而氫氧化鈉處理則會使Pd/AC的催化性能降低。結(jié)合XPS表征結(jié)果,我們認(rèn)為Pd/AC-12h較差的催化性能主要歸因于Pd與載體間的弱相互作用。(3)以活性炭作為載體,采用溶膠法制備了 Pd/AC催化劑(Pd擔(dān)載量為1wt%),然后用沉淀沉積法制備了不同Ga2O3含量的Ga2O3/Pd/AC催化劑。通過對比不同Ga2O3含量的Ga2O3/Pd/AC催化劑對應(yīng)的乙炔轉(zhuǎn)化率和乙烯選擇性我們發(fā)現(xiàn)Ga2O3的加入有利于Pd/AC反應(yīng)活性和選擇性的提高,并且隨著催化劑中Ga2O3含量的提高,催化活性呈現(xiàn)火山型曲線,當(dāng)催化劑中Ga2O3的含量為1wt%時,對乙炔加氫反應(yīng)的催化性能最好。結(jié)合催化劑的HRTEM,XPS和H2-TPR表征結(jié)果,我們認(rèn)為,催化劑的催化性能與Pd-Ga合金的濃度密切相關(guān)。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：1307488