發(fā)布時間：2017-12-17 20:07

  本文關鍵詞：甘氨酸功能化石墨烯量子點的合成及熒光傳感的構(gòu)建

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【摘要】：石墨烯量子點(Graphene quantum dots,GQDs)是近年來發(fā)展起來的一種新型石墨烯材料,具有比表面積大,生物相容性好等特點。GQDs具有光致發(fā)光的特性,使其作為新的熒光探針方面具有較大的應用前景。但單獨的石墨烯量子點存在熒光量子產(chǎn)率低,反應活性低等缺點,大大限制其在傳感分析中的應用。對石墨烯量子點進行功能化是改善石墨烯量子點性能的有效手段。甘氨酸(Glycine)是結(jié)構(gòu)最為簡單的氨基酸,修飾在量子點的表面不會引起較大的空間位阻而引起傳感的敏感度下降;同時是富含氨基和羧基,在一定的條件下可以和金屬離子發(fā)生絡合反應,具有較多的分子功能。因此,本研究以合成甘氨酸(GLY)功能化的石墨烯量子點(GLY-GQDs)為出發(fā)點,圍繞甘氨酸功能化石墨烯量子點的合成、表征及其在熒光傳感中的應用展開了一系列的研究工作,合成了高質(zhì)量的石墨烯量子點,并基于特殊的化學反應,構(gòu)建了高靈敏高選擇的熒光傳感分析體系。所獲為高質(zhì)量石墨烯量子點的合成和應用提供了方法學的參考和依據(jù)。具體內(nèi)容如下:(1)GLY-GQDs的合成及基于內(nèi)濾光效應檢測檸檬黃以乙二醇為碳源,甘氨酸為功能化分子,通過熱裂解的方法合成甘氨酸功能化的石墨烯量子點(GLY-GQDs),利用透射電鏡(TEM)、X射線光電子能譜(XPS),紫外及熒光光譜對GLY-GQDs進行了表征。GLY-GQDs熒光量子產(chǎn)率高達21.72%,在0.10 mol/L的NaCl、pH 2.0-11.0的PBS緩沖溶液及常溫空氣氣氛下放置60天,熒光強度變化不超過5%。檸檬黃的紫外吸收與GLY-GQDs的激發(fā)和發(fā)射光譜在314-508 nm范圍內(nèi)有較大程度的重疊,基于內(nèi)濾光效應,構(gòu)建了GLY-GQDs檢測檸檬黃的熒光傳感體系。該傳感體系對檸檬黃的檢測線性范圍為33.0-1.30×104 nmol/L,檢測限為3.50 nmol/L。相對于報道的方法,該方法具有更高的靈敏度和選擇性,可用于飲料中檸檬黃的檢測。(2)基于GLY-GQDs熒光開-關型測定L-抗壞血酸GLY-GQDs與鈰(Ce,Ⅳ)通過配位作用形成GLY-GQDs-Ce4+非發(fā)光配合物。由于抗壞血酸(AA)具有強的還原性,能將Ce(Ⅳ)還原成Ce(Ⅲ),GLY-GQDs熒光恢復�；谝陨系脑�,構(gòu)建了檢測AA的熒光傳感。熒光恢復率與加入的AA的濃度在0.03-17.0μmol/L呈良好的線性關系,檢測限是25.0 nmol/L,該傳感的檢測結(jié)果與文獻報道的相比較,線性范圍更寬、靈敏度更高。此外,該傳感器在檢測生物樣本中的AA時,常見共存的生物小分子谷胱甘肽、半胱氨酸、多巴胺、尿酸等對該體系均不存在干擾,顯示出較高的選擇性,該方法已成功的應用到檢測血清和細胞中的AA,為臨床中高靈敏、高選擇的檢測AA提供了簡便快捷的方法。(3)GLY-GQDs的合成及基于熒光開-關型磷酸代謝產(chǎn)物檸檬酸作為碳源,甘氨酸為功能化分子,通過熱裂解的方法合成GLY-GQDs。該量子點表現(xiàn)出良好的水溶性和高的熒光量子產(chǎn)率(33.34%)。通過TEM,XPS,原子力顯微鏡(AFM)對合成的GLY-GQDs進行表征。Fe(Ⅲ)與GLY-GQDs由于配位作用,使GLY-GQDs的熒光猝滅。而Fe(Ⅲ)與磷酸根粒子有更強的配位作用,GLY-GQDs熒光恢復�；谝陨显順�(gòu)建了檢測磷酸代謝產(chǎn)物的熒光傳感體系。ATP的線性范圍為0.03-2.0μmol/L,檢測限為15.0 nmol/L,同時采用標準加入法做了生物樣本(細胞和血樣)的線性,測得在細胞和血樣中的磷酸代謝產(chǎn)物的濃度分別為:2.19 mmol/L,4.29 mmol/L,與文獻報道的吻合。為臨床中高靈敏、高選擇的檢測提供了簡便快捷的方法。
【學位授予單位】：鄭州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O657.3;R446.1

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本文編號：1301379