本文關(guān)鍵詞：SAPO-34@Silicalite-1核殼結(jié)構(gòu)分子篩的合成及應(yīng)用

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【摘要】：MTO工藝是煤或天然氣制烯烴過程的重要組成部分。SAPO-34分子篩晶體具有規(guī)則的微孔孔道,孔道中分布大量的酸性活性位,在MTO反應(yīng)中具有較高的乙烯和丙烯選擇性。核相分子篩外表面覆蓋一層弱酸性的分子篩膜,能對其外表面酸性和孔口進行改性。Silicalite-1分子篩為ZSM-5分子篩的全硅形式,晶體粒徑小、酸性弱,適合作為殼相分子篩膜對核相SAPO-34分子篩改性。本文通過模板劑種類、晶化溫度和晶化時間這三個方面的條件對比實驗篩選出了SAPO-34分子篩晶體的最佳制備條件為:以TEAOH為模板劑,晶化溫度215℃,晶化時間99h。探究了 TPABr的溶劑種類、TPABr溶液與SAPO-34用量配比以及聚陽離子試劑預(yù)處理時間對SAPO-34催化活性的影響,并確定了最佳的聚陽離子試劑預(yù)處理條件。以TPABr的異丙醇溶液為聚陽離子試劑對SAPO-34分子篩晶體進行預(yù)處理,并采用晶種二次生長法制備了 SAPO-34@Silicalite核殼結(jié)構(gòu)分子篩。通過X射線衍射、N2低溫吸附、掃描電子顯微鏡和NH3程序升溫脫附等表征手段探討了分子篩催化劑的結(jié)晶·度、比表面積、孔容、孔徑、形貌和酸含量等性質(zhì)。將SAPO-34@Silicalite-1核殼結(jié)構(gòu)分子篩作為MTO反應(yīng)的催化劑,對其催化活性進行了考評。結(jié)果表明:與SAPO-34相比,以SAPO-34@Silicalite-1核殼結(jié)構(gòu)分子篩為MTO反應(yīng)的催化劑,乙烯的選擇性提高,而丙烯的選擇性有所降低,乙烯加丙烯的選擇性提高。
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

【參考文獻】

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本文編號：1294533