本文關鍵詞：等離子體處理的泡沫金屬負載非貴金屬硫化物的析氫材料及其性能研究

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【摘要】：氫能作為一種無污染可再生的清潔能源,具有資源豐富、易儲存等諸多突出的優(yōu)點。隨著化石燃料的日益減少及環(huán)境問題的日顯突出,氫能越來越受到人們的重視。目前,電解水是大規(guī)模制氫的重要途徑,為了降低陰極過電位以節(jié)約能耗,研究低析氫過電位、高催化活性的陰極材料具有重要意義。制得擁有高催化活性的析氫陰極材料,主要有兩種方式得以實現(xiàn):一種是尋找新型高催化活性的催化材料,提高電極本身的電化學活性;二是提高電極的真實比表面積,即增大材料的表面粗糙度,使得電解過程中電極材料表面的真實電流密度得到降低,達到降低析氫過電位的效果。泡沫鎳(NF)作為一種商業(yè)化的三維開孔、孔隙與金屬骨架相互連通的功能金屬材料,廣泛的應用于鎳氫電池電極材料、燃料電池等領域。這類材料具有較大的電化學反應界面,在電化學析氫電極材料方面具有較大的應用前景。本論文采用等離子體技術(shù)和高壓水熱法制備以泡沫鎳為基體的復合電極,利用SEM、TEM、XRD以及XPS對復合電極的表面進行了表征,并比較了不同復合電極在1 M KOH(PH 14)溶液中的電催化析氫性能,為實現(xiàn)低能耗、高效率電解水制氫提供了技術(shù)和理論支持。在本課題中,我們利用大氣壓介質(zhì)阻擋放電(DBD)等離子體對泡沫鎳進行表面預處理(PNF),大大提高了鎳基體表面的微納裂紋數(shù),從而增加了基材的反應活性點,為后續(xù)制備高密度硫化鎳創(chuàng)造了條件。掃描電子顯微鏡(SEM)分析發(fā)現(xiàn),等離子體處理10 min后的NF表面生長了規(guī)整花朵狀Ni_3S_2,花朵直徑大約為2um,平均晶片厚度為25nm。在堿性溶液中電催化析氫測試結(jié)果表明,花朵形貌的PNF/Ni_3S_2析氫電極材料具有較好的電催化析氫活性和穩(wěn)定性,起始過電位大概為-0.10 V(vs RHE)。當電流密度為100 mA cm-2時,所需要的過電位為-0.439 V(vs RHE)較NF、PNF要低的多,且從12 h的時間-電流(I-t)曲線和10000次CV循環(huán)極化曲線看,PNF/Ni_3S_2擁有較高的析氫穩(wěn)定性。研究認為花朵形貌的PNF/Ni_3S_2的高催化活性和其優(yōu)異的穩(wěn)定性,主要是由于等離子體微絲細化了材料表面的微裂紋并形成一些微孔洞,有利于催化劑的附著和生長,使得電極材料的表面修飾層牢固強度增強。此外,花朵狀的PNF/Ni_3S_2有效的增大了電極材料的表面粗糙度和電化學反應界面。為改善PNF/Ni_3S_2析氫性能,我們用CdS量子點修飾了 Ni_3S_2六面晶片,形成一種新的Ni_3S_2/CdS異質(zhì)結(jié)析氫材料(PNF/Ni_3S_2/CdS)。從形貌表征來看,納米級別的CdS顆粒均勻負載在花朵狀PNF/Ni_3S_2復合電極材料表面。析氫結(jié)果顯示,在電流密度為100mA cm-2所需要的過電位從-0.439 V(vs RHE)降到了-0.399(vsRHE),tafel曲線所對應的斜率從0.305 V decade-1降為0.272 V decade-1。12 h的時間-電流(I-t)對比曲線和10000次CV循環(huán)極化曲線幾乎無明顯波動,說明了 CdS納米顆粒并未隨著電化學反應而脫落導致析氫性能的降低,進一步說明PNF/Ni_3S_2/CdS是一種理想的陰極析氫材料,具有一定應用前景。
【學位授予單位】：浙江理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TQ116.2

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