本文關(guān)鍵詞：MWW和MSE結(jié)構(gòu)鈦硅分子篩的后處理合成及催化性能

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【摘要】：作為一類高效的特種催化劑,分子篩已被廣泛地應(yīng)用于化學(xué)工業(yè)的催化過程中。本文以合成具有優(yōu)異催化性能的鈦硅分子篩為目標(biāo),以MWW和MSE拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的分子篩為研究對象,對Ti-MWW和Ti-MCM-68分子篩的后處理合成及MCM-68分子篩的晶種法合成進(jìn)行了研究和性能的表征。第一部分通過在硅硼B(yǎng)-MWW分子篩合成體系中引入鈉離子,在優(yōu)選的配比下實現(xiàn)了B-MWW的綠色合成,顯著降低了合成配比中哌啶和硼酸的用量。將綠色化合成層狀前驅(qū)體進(jìn)行酸洗脫硼后,采用液固相同晶置換法,將Ti活性位引入分子篩的骨架中得到相應(yīng)的Ti-MWW。經(jīng)表征,Ti進(jìn)入分子篩骨架中,并以四配位骨架Ti物種的形態(tài)存在。將材料應(yīng)用于正己烯的環(huán)氧化反應(yīng),發(fā)現(xiàn)顯著降低哌啶和硼酸投料比所合成的綠色化前驅(qū)體經(jīng)過同晶置換,同樣可以得到在該液相氧化反應(yīng)中顯示良好活性的鈦硅分子篩催化劑。第二部分基于具有MSE拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的MCM-68分子篩的十二元環(huán)孔道優(yōu)勢,以后處理合成為手段,通過酸洗和氣相補鈦處理,得到相應(yīng)的Ti-MCM-68分子篩,并對該材料進(jìn)行了一系列表征;證明后處理合成過程在保持MSE結(jié)構(gòu)完好的同時,幾乎完全脫除骨架鋁,同時引入大量四配位骨架Ti,并且不會伴隨骨架外六配位鈦物種和銳鈦礦的產(chǎn)生。后處理合成的Ti-MCM-68在各類直鏈和環(huán)狀烯烴的環(huán)氧化反應(yīng)和環(huán)己酮的氨肟化反應(yīng)中表現(xiàn)出非常良好活性和選擇性。第三部分對晶種法合成MSE結(jié)構(gòu)分子篩的體系進(jìn)行探索。MSE分子篩的傳統(tǒng)合成方法具有諸多弊端,如模板劑制備方法復(fù)雜,晶化周期長等。本文在無模板劑的條件下使用晶種法合成MCM-68分子篩,考察了晶化條件、投料配比和不同晶種對合成結(jié)果的影響。通過向體系中引入MCM-68-active活性晶種,有效地解決了晶種法合成MCM-68分子篩時易出現(xiàn)其他雜晶相的問題。使用活性晶種的合成體系,可以在低硅鋁比條件下以高收率得到晶化完全的純相MCM-68,實現(xiàn)無模板劑的體系中MSE結(jié)構(gòu)分子篩的高效合成。
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

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本文編號：1279055