本文關(guān)鍵詞：負(fù)載型磷化鎳催化劑對苯酚的加氫性能研究

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【摘要】：生物質(zhì)能作為一種經(jīng)濟(jì)可持續(xù),環(huán)境友好的高效可再生清潔能源,引起了國內(nèi)外的廣泛關(guān)注。由生物質(zhì)快速熱解得到的生物油被認(rèn)為是一種有前景的液體燃料。但是生物油存在熱值低、穩(wěn)定性差、含水量高、酸性高等缺點,這些缺點嚴(yán)重限制了生物油的應(yīng)用,必須采取一定的措施對其進(jìn)行提質(zhì)改性制得高品質(zhì)的燃料。催化加氫工藝作為一種去除生物油中含氧化合物的方法是生物油提質(zhì)的常見方法之一,而生物油催化加氫技術(shù)的關(guān)鍵就是催化劑。磷化鎳作為一種新型催化材料,因其獨特的理化性質(zhì)被用作生物油加氫脫氧催化劑。但是非負(fù)載型磷化鎳存在易團(tuán)聚、粒徑大和催化活性低等問題,所以本文制備了負(fù)載型磷化鎳催化劑,對其進(jìn)行了XRD、TEM、氮氣吸脫附表征,并以苯酚作為生物油模型化合物,考察了催化劑的加氫脫氧性能以及最佳反應(yīng)條件。首先我們采用浸漬-熱分解法制備了一系列不同負(fù)載量的Ni_2P/ZrO_2催化劑。表征結(jié)果表明,隨著負(fù)載量的增大,Ni_2P/ZrO_2催化劑中磷化鎳的顆粒尺寸略有增大,比表面積、孔容逐漸降低。以苯酚為生物油模型化合物,在相同催化條件下,Ni負(fù)載量為10%的催化劑(10%-Ni_2P/ZrO_2)催化活性最好。與非負(fù)載型Ni_2P催化劑相比,負(fù)載后磷化鎳的顆粒尺寸降低,比表面積明顯增大,分散性提高,從而暴露出更多的活性位點,提高了催化劑的活性�；钚栽u價結(jié)果表明,在反應(yīng)溫度250℃,反應(yīng)2 h時負(fù)載型10%-Ni_2P/ZrO_2催化劑對苯酚的轉(zhuǎn)化率能夠達(dá)到58.7%,而非負(fù)載型的Ni_2P催化劑的苯酚轉(zhuǎn)化率只有14.1%。此外,苯酚的轉(zhuǎn)化率和環(huán)己烷的選擇性隨著反應(yīng)溫度的提高和反應(yīng)時間延長而提高,在反應(yīng)時間為2 h,反應(yīng)溫度300℃時,苯酚轉(zhuǎn)化率達(dá)到90.8%,環(huán)己烷的選擇性為91.7%。為了進(jìn)一步提高載體的比表面積,我們以沉淀法制備了ZrO_2-SiO_2復(fù)合載體,采用浸漬-熱分解法制備了Ni_2P/ZrO_2-SiO_2催化劑。分析表征結(jié)果表明,Ni_2P/ZrO_2-SiO_2催化劑比Ni_2P/ZrO_2催化劑的比表面積有明顯增加,孔容也有所增加,硅的加入進(jìn)一步地提高了活性組分Ni_2P分散性,提高了催化劑的活性。在反應(yīng)溫度250℃,反應(yīng)時間2 h時,Ni_2P/ZrO_2-SiO_2(1:1)催化劑和Ni_2P/ZrO_2催化劑對苯酚的轉(zhuǎn)化率分別為60.3%和37.1%。采用Ni_2P/ZrO_2-SiO_2(1:1)催化劑進(jìn)行條件考察,當(dāng)反應(yīng)溫度從220提高到300℃時,苯酚轉(zhuǎn)化率由26.9%升高至100%,環(huán)己烷的選擇性由5%升高至91.1%;反應(yīng)時間由2 h延長到5 h后,苯酚轉(zhuǎn)化率由58.7%升高至100%,環(huán)己烷選擇性由29.1%升高至100%。
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

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中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 趙玉寶,李偉,張明慧,陶克毅;負(fù)載型純單斜相態(tài)納米氧化鋯的制備[J];燃料化學(xué)學(xué)報;2001年S1期

2 韓忠霄;殷蓉;李景印;王德松;;聚苯胺改性負(fù)載型納米二氧化鈦的研究[J];無機(jī)鹽工業(yè);2007年12期

3 楊洪麗;李為民;姚建;;鈣基負(fù)載型固體堿催化酯交換反應(yīng)活性評價[J];燃料化學(xué)學(xué)報;2008年02期

4 韓俊杰;;負(fù)載型金屬氧化物催化劑的分子設(shè)計[J];化學(xué)工程師;1993年02期

5 董文庚,郎志敏,陳學(xué)誠;一種負(fù)載型重金屬離子富集劑的制備及初步應(yīng)用[J];河北輕化工學(xué)院學(xué)報;1997年04期

6 林凱;辛嘉英;陳丹丹;張?zhí)m軒;王艷;夏春谷;;負(fù)載型納米金催化葡萄糖氧化研究進(jìn)展[J];分子催化;2014年01期

7 李峰,許可,李蕾,王作新,段雪;硅膠負(fù)載型硫酸鋯表面相結(jié)構(gòu)的理論研究[J];化學(xué)學(xué)報;2000年02期

8 黃寶琛;賀繼東;徐玲;周健松;蔡明;唐學(xué)明;;負(fù)載型鈦系催化劑合成高反1,4—聚異戊二烯的研究[J];青島化工學(xué)院學(xué)報;1990年04期

9 賀繼東,王娟;負(fù)載型鈦催化劑催化異戊二烯溶液聚合動力學(xué)[J];青島大學(xué)學(xué)報(工程技術(shù)版);2000年03期

10 李小紅;鄭旭煦;侯苛山;;負(fù)載型二氧化鈦光催化劑的研究進(jìn)展[J];重慶工商大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2009年02期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 梁長海;;金屬有機(jī)化學(xué)氣相沉積選控制備負(fù)載型催化新材料[A];第七屆全國催化劑制備科學(xué)與技術(shù)研討會論文集[C];2009年

2 辛秀蘭;洪珊;徐寶財;祝鈞;;負(fù)載型納米磷鉬雜多酸鹽制備研究[A];第十三屆全國催化學(xué)術(shù)會議論文集[C];2006年

3 康衛(wèi)民;付文麗;李全祥;程博聞;;纖維負(fù)載型催化材料研究進(jìn)展[A];2009中國功能材料科技與產(chǎn)業(yè)高層論壇論文集[C];2009年

4 董林;陳懿;;負(fù)載型金屬氧化物催化劑表面相互作用研究[A];第十三屆全國催化學(xué)術(shù)會議論文集[C];2006年

5 郭瑜;賈春江;司銳;;負(fù)載型膠體金顆粒催化材料用于低溫催化一氧化碳氧化[A];中國化學(xué)會第29屆學(xué)術(shù)年會摘要集——第06分會：稀土材料化學(xué)及應(yīng)用[C];2014年

6 底蘭波;徐志堅;亓濱;王凱;張麗娟;張秀玲;;大氣壓介質(zhì)阻擋放電還原負(fù)載型金屬離子的機(jī)理研究[A];第十六屆全國等離子體科學(xué)技術(shù)會議暨第一屆全國等離子體醫(yī)學(xué)研討會會議摘要集[C];2013年

7 李洪芳;羅孟飛;魯繼青;;負(fù)載型金催化劑上甲醛低溫氧化[A];第六屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學(xué)術(shù)會議論文集[C];2009年

8 安立敦;齊世學(xué);鄒旭華;索掌懷;;催化性能穩(wěn)定的負(fù)載型納米金催化劑[A];中國化學(xué)會第二十五屆學(xué)術(shù)年會論文摘要集（下冊）[C];2006年

9 羅文豪;王小慧;張明慧;李偉;陶克毅;;負(fù)載型鉬的碳氮夾雜化合物制備及其加氫脫硫性能研究[A];中國化學(xué)會第26屆學(xué)術(shù)年會應(yīng)用化學(xué)分會場論文集[C];2008年

10 田然;王甫村;孫發(fā)民;朱金玲;呂倩;;負(fù)載型加氫催化劑金屬組分在載體上的分布狀態(tài)[A];第五屆全國工業(yè)催化技術(shù)與應(yīng)用年會論文集（上冊）[C];2008年

中國重要報紙全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 劉純友 通訊員　 汪明星;生物油在肥試產(chǎn)成功[N];安徽日報;2007年

2 記者 姜海;美開發(fā)出家禽廢棄物轉(zhuǎn)化生物油裝置[N];科技日報;2007年

3 邱陽;新技術(shù)可用煙道氣中的二氧化碳制取生物油[N];中國知識產(chǎn)權(quán)報;2010年

4 記者 彭德倩;5噸滸苔＝1噸“生物油”[N];解放日報;2010年

5 記者　劉純友;兩噸秸稈可產(chǎn)生物油一噸[N];安徽日報;2006年

6 記者　 陳敬農(nóng);兩噸秸稈可產(chǎn)一噸生物油[N];科技日報;2006年

7 趙佳怡;從生活垃圾和工業(yè)廢棄物中獲取新能源[N];中國建材報;2011年

8 特約記者　楊保國;中科大熱解液化秸稈制生物油[N];大眾科技報;2006年

9 記者 趙鳳華　通訊員 信永華;煙道氣中的二氧化碳可制取生物油[N];科技日報;2009年

10 趙鳳華 信永華;從煙道氣中“尋找”生物油[N];中國技術(shù)市場報;2010年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 熊君;硅基負(fù)載型離子液體催化氧化燃油脫硫的研究[D];江蘇大學(xué);2015年

2 陳加利;高分散負(fù)載型鈀基金屬催化劑的制備、表征及其催化加氫性能研究[D];北京化工大學(xué);2014年

3 吳海強(qiáng);負(fù)載型點擊聚合催化劑的探索[D];浙江大學(xué);2016年

4 周硼;硫酸衍生固體酸—負(fù)載型硫酸及其鹽和磺酸樹脂催化性能的研究[D];大連理工大學(xué);2003年

5 王佳;層狀前驅(qū)體制備高分散負(fù)載型納米鎳基催化劑及其性能的研究[D];北京化工大學(xué);2012年

6 鄭維時;基于酚醛樹脂微球為模板的負(fù)載型貴金屬催化劑的制備及性質(zhì)研究[D];吉林大學(xué);2015年

7 辛俊娜;高分散負(fù)載型納米Pd基加氫催化劑的研究[D];大連理工大學(xué);2008年

8 李凝;負(fù)載型納米ZrO_2/Al_2O_3復(fù)合載體及Ni基催化劑的研究[D];南昌大學(xué);2006年

9 姚燕;生物油的分餾及品位提升試驗研究[D];浙江大學(xué);2008年

10 楊續(xù)來;生物油的烯烴改性精制及應(yīng)用基礎(chǔ)研究[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2010年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 李晨芮;負(fù)載型磷化鎳催化劑對苯酚的加氫性能研究[D];鄭州大學(xué);2017年

2 陳忱;負(fù)載手性金屬銠和銥催化劑的制備及其催化性能研究[D];上海師范大學(xué);2015年

3 李志雄;負(fù)載型銅基催化劑CO_2加氫合成甲醇性能研究[D];昆明理工大學(xué);2015年

4 虞加歡;負(fù)載型納米鈀催化劑的制備及其在Suzuki交叉偶聯(lián)中的應(yīng)用[D];上海應(yīng)用技術(shù)學(xué)院;2015年

5 何莎;光沉積和錨定法制備負(fù)載型金屬催化劑材料及其催化性能研究[D];北京化工大學(xué);2015年

6 韓瑞瑞;載體和助活性組分對負(fù)載型Pt基納米金屬催化劑結(jié)構(gòu)與催化加氮性能的影響研究[D];北京化工大學(xué);2015年

7 趙威;負(fù)載型鈣鈦礦催化氧化NO性能及其抗硫機(jī)理研究[D];湘潭大學(xué);2015年

8 尚會姍;負(fù)載型Pt基納米復(fù)合催化劑的制備及其對4-硝基苯酚加氫的研究[D];鄭州大學(xué);2016年

9 羅啟文;固相法制備負(fù)載型酚類防老劑及其在丁苯橡膠中的應(yīng)用研究[D];華南理工大學(xué);2016年

10 趙琛;磁性負(fù)載型超強(qiáng)酸催化的錫林浩特褐煤的加氫裂解[D];中國礦業(yè)大學(xué);2016年

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本文編號：1272266