本文關(guān)鍵詞：多金屬負(fù)載型粒子電極制備及其對(duì)聚丙烯酰胺模擬廢水處理研究

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【摘要】：三維電極電化學(xué)處理技術(shù)以其不需要投加藥劑、設(shè)備簡(jiǎn)單等獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn)在電化學(xué)水處理中備受關(guān)注。其中粒子電極作為反應(yīng)器的第三極,在極大增加電極比表面積的同時(shí),也促進(jìn)了電解過程中的傳質(zhì)過程。頁巖氣是發(fā)展較快的天然氣來源,當(dāng)前已成為全球資源勘探開發(fā)的新熱點(diǎn),頁巖氣開發(fā)體積壓裂工藝產(chǎn)生的以丙烯酰胺聚合物(PAM)為特征污染物的返排廢液的處理成為環(huán)境保護(hù)、頁巖氣生產(chǎn)工業(yè)維持可持續(xù)發(fā)展的一個(gè)關(guān)鍵環(huán)節(jié)。論文以活性炭粒子電極為基材,將Sn\Sb、Sn\Sb\Co進(jìn)行了復(fù)合負(fù)載。對(duì)比單純GAC、GAC/SnSb、GAC/SnSbCo三種粒子電極對(duì)聚丙烯酰胺的作用效果和電化學(xué)性能,結(jié)果表明:①三種粒子電極中,GAC/SnSbCo粒子電極對(duì)PAM模擬廢水降解效果最好,其COD_(cr)去除率最高可達(dá)34.2%,較GAC/SnSb高7%,GAC高14%。②GAC、GAC/SnSb、GAC/SnSbCo三種類型粒子電極對(duì)應(yīng)的析氧過電位分別為 0.60、0.725 和 0.925V,即 GAC/SnSbCoGAC/SnSbGAC,表明GAC/SnSbCo作為粒子電極時(shí),發(fā)生的副反應(yīng)較少,電催化活性較高。③GAC、GAC/SnSb、GAC/SnSbCo三種類型粒子電極對(duì)應(yīng)的阻抗Rf值分別為26.15、23.76和18.73Ω·cm-2,GAC/SnSbCo的阻抗最小,導(dǎo)電性能最好,④三種粒子電極中,以GAC/SnSbCo為粒子電極時(shí)產(chǎn)生的強(qiáng)氧化性物質(zhì)羥基自由基的量最高,GAC/SnSb 次之,GAC 最低。分別考察了 Co的摻雜量和煅燒溫度對(duì)PAM模擬廢水作用效果和GAC/SnSbCo電化學(xué)性能的影響,并對(duì)其微觀結(jié)構(gòu)、晶體構(gòu)型進(jìn)行了表征,結(jié)果表明:①Co的摻雜量為2%時(shí),對(duì)PAM模擬廢水的降解效果最好,單位體積能耗最低,電解40min時(shí),COD_(cr)去除率和單位體積能耗分別為42.8%和10.13 kw·h/m~3;②摻雜量為2%時(shí),析氧過電位最高,為1.18V,負(fù)載型粒子電極發(fā)生的副反應(yīng)較少,電催化活性較高。③煅燒溫度為450℃時(shí)制備的GAC/SnSbCo粒子電極,對(duì)PAM模擬廢水的降解效果最好,單位體積能耗最低,電解40min時(shí),COD_(cr)去除率和單位體積能耗分別為44%和10.21 kw·h/m~3,析氧過電位最高達(dá)1.17V,電催化性能最好。④SEM對(duì)粒子電極微觀結(jié)構(gòu)觀察可知,摻雜量為2%時(shí)涂覆效果最好,負(fù)載的金屬氧化物團(tuán)聚減小,粒度均勻。⑤XRD表征分析可知,最佳煅燒溫度450℃時(shí),SnO_2體數(shù)量較多,發(fā)育完全,能夠和SbOx、CoxOy很好地形成固溶體,既能增強(qiáng)其電催化活性又能增強(qiáng)其穩(wěn)定性。GAC/SnSbCo負(fù)載型粒子電極處理PAM模擬廢水,最佳電解處理?xiàng)l件為;pH = 6.0,粒子電極投加量600g/L,槽電壓20V,膠圈絕緣方式,COD_(cr)去除率高達(dá)57.3%。紅外光譜表征可知,GAC/SnSbCo、GAC/SnSb粒子電極對(duì)PAM電化學(xué)降解歷程相同,主要的中間產(chǎn)物為丙烯酸等小分子有機(jī)物,但GAC/SnSbCo粒子電極較GAC/SnSb氧化降解更為徹底。三維電極降解PAM廢水電化學(xué)反應(yīng)符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。
【學(xué)位授予單位】：西南石油大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X741

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