本文關(guān)鍵詞：沼氣（甲烷）催化活化聚合烷烯烴催化劑的篩選與制備

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【摘要】：沼氣(甲烷)無(wú)氧高效轉(zhuǎn)化制乙烯、芳烴及氫氣近年取得了重大的進(jìn)展,新型高效Fe?SiO_2催化劑的成功開(kāi)發(fā)引起了廣泛關(guān)注�；鸪蓭r礦物來(lái)源廣泛,耐高溫,其形成過(guò)程與Fe?SiO_2催化劑的制備過(guò)程類似,且其天然含有豐富的鐵、鈦等活性金屬元素,這些金屬元素有可能成為甲烷轉(zhuǎn)化的活性位點(diǎn)。本課題圍繞沼氣(甲烷)催化活化聚合烷烯烴催化劑的篩選與制備,以天然火成巖礦物作為甲烷無(wú)氧轉(zhuǎn)化催化劑的篩選原料,采用天然篩選與人工改性催化劑相對(duì)比的方法,系統(tǒng)研究了火成巖(玄武巖)及其主要成分長(zhǎng)石對(duì)甲烷無(wú)氧轉(zhuǎn)化制C_2烴的活性,使用球磨-固相燒結(jié)法成功制備了摻Pb~(2+)、Fe~(3+)的改性長(zhǎng)石催化劑,最后探討了長(zhǎng)石催化劑的活性位點(diǎn)。結(jié)果表明:(1)花崗巖、玄武巖、安山巖、流紋巖都有一定的甲烷無(wú)氧催化性能,相同反應(yīng)條件下,玄武巖的催化效果最好。在反應(yīng)溫度為9 5 0℃,空速為4 L/h,玄武巖添加量為2 g時(shí),甲烷的轉(zhuǎn)化率可達(dá)11.3%,C_2烴的選擇性可達(dá)16.96%。長(zhǎng)石具有穩(wěn)定的催化活性,石英不具備催化活性,黑云母沒(méi)有穩(wěn)定的催化活性,3 h反應(yīng)時(shí)間內(nèi)迅速失活。(2)玄武巖對(duì)甲烷的無(wú)氧轉(zhuǎn)化屬于甲烷催化裂解,產(chǎn)物主要為C_2烴及積炭。氣體空速、反應(yīng)溫度對(duì)玄武巖的催化活性有重要影響。在相同溫度下,甲烷空速越大,產(chǎn)物中乙烷的選擇性會(huì)越高,而乙炔的選擇性會(huì)越低。在氣體空速為4 L/h條件下,當(dāng)反應(yīng)溫度由950℃上升為1025℃時(shí),C_2烴的產(chǎn)率由2.57%上升至5.12%。玄武巖活性因表面芳烴型積炭的產(chǎn)生而降低。(3)高溫焙燒可有效消除天然長(zhǎng)石的雜質(zhì)石英及方解石,焙燒后鈉長(zhǎng)石結(jié)構(gòu)變化為拉長(zhǎng)石結(jié)構(gòu)。在氣體空速為0.5 L/h,拉長(zhǎng)石0.5 g(50-100目),反應(yīng)溫度為950℃時(shí),甲烷的轉(zhuǎn)化率可達(dá)6.95%,C_2烴產(chǎn)率可達(dá)5.31%。提高反應(yīng)溫度、降低氣體空速、減小長(zhǎng)石粒徑均有利于甲烷的轉(zhuǎn)化和C_2烴的生成。C_2烴中乙烷、乙烯、乙炔的選擇性受到反應(yīng)溫度及甲烷空速的顯著影響,這與玄武巖對(duì)甲烷的轉(zhuǎn)化過(guò)程一致。(4)通過(guò)摻雜改性,Pb~(2+)成功進(jìn)入了長(zhǎng)石的堿金屬(堿土金屬)位點(diǎn),Fe~(3+)部分進(jìn)入了長(zhǎng)石的四面體位點(diǎn)。長(zhǎng)石的催化活性主要由堿金屬(堿土金屬)位點(diǎn)決定,Pb~(2+)摻雜改性可以有效提高長(zhǎng)石的催化活性。在反應(yīng)溫度為800℃,甲烷空速0.5 L/h,催化劑添加量為0.25g(3 0 0目)下,當(dāng)鉛含量由0%提升至5%時(shí),甲烷的轉(zhuǎn)化率由3.3 2%升高至8.19%,C_2烴的產(chǎn)率由3.31%升高至8.11%。長(zhǎng)石的催化作用主要體現(xiàn)在對(duì)甲烷的活化,并未對(duì)產(chǎn)物C_2烴脫氫過(guò)程產(chǎn)生明顯影響,C_2烴中乙烷、乙烯、乙炔的選擇性仍與溫度與甲烷空速有關(guān)。
【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.36

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 馮孝庭;;“全國(guó)引進(jìn)大型氨廠國(guó)產(chǎn)催化劑試用座談會(huì)”在遼河化肥廠召開(kāi)[J];天然氣化工(C1化學(xué)與化工);1980年01期

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3 董德昌;硫酸用的釩催化劑形狀的工業(yè)概念[J];化學(xué)世界;1986年11期

4 陳杏松;;三種天然氣蒸汽轉(zhuǎn)化催化劑通過(guò)部級(jí)鑒定[J];天然氣化工(C1化學(xué)與化工);1987年03期

5 鄭，

本文編號(hào)：1264851