本文關鍵詞：家蠶絲碳化制備電催化材料及在催化析氫反應中的應用

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【摘要】：面對日益嚴重的能源危機和環(huán)境問題,無數科研工作者正積極致力于尋找一種清潔可持續(xù)的能源。氫能具有可再生、產物無污染和儲能大等優(yōu)點,被普遍認為是最理想的化石燃料的替代者。目前,氫能的獲取方法主要有光解水、電解水和熱解水等,其中電解水由于其可以持續(xù)生產而被廣泛研究。高效的電解水制氫必然要求高效的催化劑,即要求催化劑在析氫反應(HER)過程中具有優(yōu)異的電催化活性。眾所周知,鉑基催化劑是公認最優(yōu)的電催化劑,但稀有性限制了其廣泛的應用。因此,我們迫切去找尋一種可持續(xù)、低成本以及儲量豐富的析氫催化劑。迄今,許多非貴金屬電催化劑已被廣泛報道報道,例如過渡金屬硫屬化物、過渡金屬硒化物和生物質碳材料等。其中生物質碳材料由于其可持續(xù)、綠色環(huán)保、比表面積大和雜原子多等特點,而被認為是一種很潛在的電催化劑載體。因此,本文選用家蠶蠶絲這一生物質碳材料作為原料,利用活化劑活化和高溫碳化兩個過程制備碳化蠶絲纖維,將之作為電催化劑載體,負載金屬粒子得到電催化析氫催化材料,期望能展示出優(yōu)良催化析氫活性和穩(wěn)定性,降低催化劑金屬顆粒的使用量,全面研究分析評價催化材料的催化析氫活性。本文的主要研究內容如下:通過氯化鉀活化和高溫碳化制備得到多孔碳化蠶絲材料,借助掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡和比表面及孔徑分析儀等表征其微觀結構,證明了其蜂窩狀和多孔的結構。由此獲得多孔碳化蠶絲材料具有以下幾個優(yōu)點:1)選用家蠶蠶絲作為實驗原料,來源廣,且富含氮元素;2)碳化蠶絲具有多孔和片狀結構,其比表面積大,氮元素分布均勻;3)整個制備過程沒有復雜的實驗步驟,所選用的活化劑易于去除。電催化析氫性能測試結果表明,碳化蠶絲作為電催化劑展示出了較高的電催化活性和優(yōu)異的穩(wěn)定性,初始電位和塔菲爾斜率分別為-63 mV和131 mV dec-1,其電催化活性歸因于多孔碳化蠶絲纖維的高比表面積和優(yōu)異的結構穩(wěn)定性、高氮含量,以及高石墨化程度所帶來的的高電子傳輸特性等優(yōu)點。為了進一步降低碳化蠶絲纖維材料的塔菲爾斜率,引入過渡金屬鈷元素,制備碳化蠶絲纖維負載鈷納米顆粒。研究發(fā)現(xiàn)形成的鈷納米顆粒均勻分布在碳化蠶絲表面,并且由碳化蠶絲包覆保護。電化學析氫測試表明,引入鈷納米顆粒之后,雜化材料的起始過電位僅為-55.55 mV,塔菲爾斜率顯著地降到了87.2 mV dec-1,說明鈷納米顆粒的引入大大增加了反應活性位點,繼而在原有的基礎上顯著提升了電催化析氫活性。為了獲得最佳的電催化析氫性能,將鉑負載到碳化蠶絲纖維上,制備碳化蠶絲纖維負載鉑納米顆粒,將其作為電催化劑在酸性條件下測試電化學析氫性能,測試結果顯示,鉑納米顆粒均勻分布在碳化蠶絲表面,并且由碳化蠶絲包覆保護,鉑的負載量僅為0.6 wt%。盡管鉑的使用量如此微少,但是依然展示出優(yōu)異的電催化析氫性能,其起始電位為-38 mV,塔菲爾斜率為62.9 mV dec-1,十分接近商業(yè)鉑炭(鉑含量約為20 wt%)的析氫活性。
【學位授予單位】：浙江理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;TQ116.2

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