發(fā)布時間：2017-12-07 03:19

  本文關(guān)鍵詞：低成本ZSM-5分子篩合成的研究

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【摘要】：高嶺土因其來源豐富、價格低廉,被做為原料來合成ZSM-5成為研究者們關(guān)注的熱點(diǎn)。本文以高嶺土做為全部硅鋁源,采用多種方法合成了沸石分子篩。首先,采用蒸汽輔助晶化法(SAC),考察了晶化時間、晶化溫度、模板劑、堿度等對合成的影響。結(jié)果表明SAC法合成ZSM-5的最佳條件為:晶化時間2h,晶化溫度170℃,氨水做為堿源、用量為15 mL,原料配比為:n(TPAOH)/n(SiO2)=0.04、n(H_2O)/n(SiO2)=2.08。合成ZSM-5在甲醇制芳烴(MTA)反應(yīng)中的芳烴選擇性為18.1%,BTX(苯、甲苯、二甲苯)選擇性為15.6%,甲醇轉(zhuǎn)化率為74.3%。其次,采用晶種替代模板劑在水熱條件下合成ZSM-5分子篩。考察了高嶺土焙燒條件、晶化及堿處理?xiàng)l件對合成分子篩的影響,采用XRD、FSEM、N2吸脫附及NH3-TPD等方法對合成的分子篩進(jìn)行表征,同時在MTA反應(yīng)中評價其催化性能。結(jié)果表明高嶺土焙燒在800℃下焙燒2h,晶種投入量3%,NaOH/Si02為0.15,晶化時間24h,晶化溫度為200℃時,合成出的ZSM-5相對結(jié)晶度較高為96%。當(dāng)采用NK晶種時,晶粒為典型六棱柱狀,大小約為1μm,BTX和芳烴選擇性分別為29.7%和31.6%,較工業(yè)級ZSM-5原粉分別提高1.5%和0.3%;當(dāng)采用SPP晶種時,分子篩晶粒大小僅為300-400 nm,BTX和芳烴選擇性分別為28.8%和35.9%最后研究了原位合成法,其最優(yōu)條件為:乙醇和模板劑等體積浸漬,晶化時間24 h,晶化溫度170℃。在實(shí)驗(yàn)過程中,各物質(zhì)配比為:TPAOH/Si=0.056,NaOH/SiO2=0.1-0.15。合成的ZSM-5比表面積為178 m2/g,孔體積為0.18 cm~3/g,其中微孔體積0.09 cm~3/g。
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TQ424.25

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本文編號：1260964