本文關(guān)鍵詞：零價鐵還原催化臭氧降解模擬染料廢水的研究

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【摘要】：染料廢水因為色度高、難生物降解、pH值波動大等原因而一直作為難降解的廢水而受到廣泛研究與關(guān)注。為找到一種環(huán)保、高效的染料廢水處理方法,本研究得以進行。零價金屬尤其是零價鐵因其價格低廉,制備工藝簡單,且不會對環(huán)境產(chǎn)生二次污染等優(yōu)點在水處理研究方面吸引了很多關(guān)注。其電極反應(yīng)產(chǎn)物中的新生態(tài)[H]和Fe2+不僅能破壞染料的發(fā)色基團,使之?dāng)噫溸M而脫色,還能與廢水中許多其他成分發(fā)生氧化還原反應(yīng)。臭氧氧化在水處理中也有廣泛的應(yīng)用,可以通過控制工藝條件產(chǎn)生氧化能力極強且選擇性很低的羥基自由基(·OH)。催化臭氧氧化技術(shù)能夠從提高臭氧利用率和氧化能力兩個方面解決單獨臭氧氧化存在的效率低和具有選擇性等問題。本研究選擇零價鐵作為催化劑,將零價鐵的還原作用與臭氧的氧化作用結(jié)合起來,從而更加徹底和高效地降解染料廢水。在零價鐵還原催化臭氧氧化體系中,選擇空氣作為臭氧發(fā)生器產(chǎn)生臭氧的氣源,所以產(chǎn)生的是臭氧與氮氣等氣體的混合氣體,通過前期實驗確定,在500mL的染料模擬廢水體系中,比較適合的臭氧混合氣體流量為320ml/min。本文考察了零價鐵催化臭氧氧化體系的可行性以及各個因素對于催化效率的影響,并就其催化機理進行了探討。具體結(jié)論如下:(1)設(shè)定靛藍(lán)二磺酸鈉初始濃度為50mg/L、反應(yīng)時間控制為4min、初始pH為5.5、零價鐵投加量為0.1g/L、反應(yīng)溫度24±0.5℃,臭氧流量320ml/min,零價鐵催化臭氧氧化靛藍(lán)二磺酸鈉的反應(yīng)速率常數(shù)為0.853,符合一級動力學(xué)。相同條件下單獨零價鐵對染料幾乎沒有降解,單獨臭氧對靛藍(lán)二磺酸鈉的降解速率常數(shù)為0.588。零價鐵還原催化臭氧氧化靛藍(lán)二磺酸鈉的速率明顯高于單獨零價鐵和單獨臭氧氧化速率值的疊加,體現(xiàn)了零價鐵對臭氧降解有機物的加速與協(xié)同作用。(2)微米級別零價鐵與納米級別零價鐵的催化降解速率常數(shù)分別為0.853和0.667,通過比較得出納米零價鐵(nZVI)更適合作為催化劑以達(dá)到更好地催化效果。(3)在nZVI催化臭氧降解靛藍(lán)二磺酸鈉的實驗里,pH是影響最大的因素,適合的pH為8,在5-8之間靛藍(lán)二磺酸鈉的降解速率常數(shù)因pH的升高逐漸增大;當(dāng)pH減小到3時,由于其溶液中大量的H+有利于零價鐵產(chǎn)生[H],加強了體系的還原作用,降解速率常數(shù)又增大;其它適合的控制條件分別nZVI投加量0.5g/L,反應(yīng)溫度50℃;此外水中的Cl-、SO_4~(2-)對反應(yīng)起促進效果,而NO_3~-則有微弱的抑制效果,所以當(dāng)染料廢水中含有大量NO3-的時候,此法對廢水降解效果影響較大。(4)由紫外-可見分光圖譜以及質(zhì)譜圖分析中間產(chǎn)物得出單獨臭氧與零價鐵催化臭氧氧化體系的產(chǎn)物相同。零價鐵與水分子作用生成的[H]在零價鐵還原催化臭氧氧化體系中起還原作用,存在同時加速了臭氧分子的分解產(chǎn)生自由基的可能。自由基抑制實驗以及電子自旋共振的圖譜證明零價鐵還原催化臭氧氧化體系中主要的氧化活性物質(zhì)是臭氧分子以及超氧自由基。在零價鐵負(fù)載復(fù)合金屬氧化物催化臭氧氧化活性艷紅X-3B模擬廢水體系中,臭氧發(fā)生器氣源選用高純氧。催化劑用浸漬燒焙法制備,超聲預(yù)處理不能提高催化劑的催化活性。制備復(fù)合金屬氧化物催化材料時,比較適合的氯化亞錳溶液濃度為0.05mol/L,比較適合的NaOH溶液(濃度為0.1mol/L)滴加量為5滴。零價鐵負(fù)載復(fù)合金屬氧化物催化臭氧降解活性艷紅X-3B降解速率相對單獨臭氧能提高126%,相對未進行性能優(yōu)化的零價鐵催化臭氧降解活性艷紅X-3B降解速率提高了56%。
【學(xué)位授予單位】：武漢紡織大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X788

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本文編號：1259731