發(fā)布時(shí)間：2017-11-23 01:18

  本文關(guān)鍵詞：氧化石墨烯基稀土復(fù)合催化材料的制備及其催化性能研究

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【摘要】：天然氣作為一種清潔能源,其應(yīng)用越來(lái)越廣泛,然而由于其產(chǎn)生的溫室效應(yīng)嚴(yán)重,如不對(duì)尾氣進(jìn)行催化處理,又會(huì)產(chǎn)生溫室效應(yīng)問(wèn)題,因此開(kāi)發(fā)一種能夠?qū)崿F(xiàn)低溫下甲烷完全轉(zhuǎn)化的廉價(jià)催化材料對(duì)環(huán)境保護(hù)有重要意義。本論文研制出了一種具有獨(dú)特表面界面結(jié)構(gòu)的氧化石墨烯基稀土復(fù)合催化材料,其能夠在較低溫度下催化甲烷完全轉(zhuǎn)化,達(dá)到了貴金屬催化劑的效果,并初步討論了其催化過(guò)程及機(jī)理。本論文采用溶膠凝膠法制備出LaCoO3,然后利用水熱法并以尿素和氧化石墨烯作為添加劑制備出氧化石墨烯/堿式碳酸鑭/氧化鈷復(fù)合催化材料。采用XRD、TEM、BET、XPS、TPR等多種分析方法研究了復(fù)合材料的組分、水熱反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度、添加劑的加入量等反應(yīng)條件對(duì)復(fù)合催化材料的物相、形貌、表面元素分布等的影響規(guī)律。結(jié)果表明水熱時(shí)間和水熱溫度對(duì)堿式碳酸鑭/氧化鈷系列催化劑(LCH/Cos)的結(jié)構(gòu)和催化活性有很大的影響,當(dāng)水熱溫度為180℃,水熱時(shí)間為24h時(shí)所得的催化劑的活性最佳。在水熱溫度180℃水熱時(shí)間24h條件下研究了添加劑氧化石墨烯用量和尿素用量對(duì)氧化石墨烯/堿式碳酸鑭/氧化鈷系列復(fù)合材料(GO/LCH/Cos)的結(jié)構(gòu)及活性影響。研究結(jié)果表明:氧化石墨烯含量為2%且尿素添加量為鈷酸鑭的5倍時(shí)制得的催化材料催化活性最佳,其起燃溫度T50為315℃,完全轉(zhuǎn)化溫度T90為420℃,該催化材料具有獨(dú)特的負(fù)載結(jié)構(gòu),活性組分Co3O4直接暴露在La CO3OH的表面,分散性良好。材料有很高的Oads/Olat和Co3+/Co2+,表明有更多的氧空位產(chǎn)生以及高的表面氧含量,從而使催化劑有非常好的低溫催化活性。
【學(xué)位授予單位】：河北工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36

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