本文關(guān)鍵詞：常溫下自發(fā)催化降解有機(jī)污染物研究

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【摘要】：廢水中污染物的去除一直以來(lái)是環(huán)境工作者關(guān)注的焦點(diǎn),然而目前的降解方法忽略了污染物本身所攜帶的化學(xué)能,研究開(kāi)發(fā)一種既可以降解污染物又能夠充分利用其自身化學(xué)能的新方法,不僅可以達(dá)到經(jīng)濟(jì)性而且更加符合環(huán)境可持續(xù)發(fā)展的宗旨。本文提出了一個(gè)催化膜反應(yīng)裝置,電極催化材料采用的是Pt/C和PtRu/C,以碳紙作為催化劑載體,兩室中間以質(zhì)子交換膜隔開(kāi),當(dāng)在陽(yáng)陰兩極加入不同的有機(jī)廢水時(shí)因其二者化學(xué)勢(shì)的不同在催化劑的活化下能自發(fā)地發(fā)生自催化降解,并在污染物去除的過(guò)程中同時(shí)將污染物中的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能。該體系在常溫常壓下即可以發(fā)生反應(yīng),無(wú)需添加額外的燃料和氧化劑。本研究中,先后選取了甲酸(HCOOH)、2,4,6-三氯苯酚(2,4,6-TCP)及苯甲酸(BA)作為模擬污染物進(jìn)行實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下：(1)本文采取CCS法制備膜電極,用噴涂法將催化劑涂覆于碳紙載體上。同時(shí)經(jīng)SEM、EDS、XRD、TEM、XPS和BET表征顯示文中所使用的20%Pt/C和30%PtRu/C催化劑都具有高催化活性,高分散程度和高比表面積。(2)取0.5mol/LHCOOH為陽(yáng)極液,5%H202為陰極液,流量為18 mL/min,兩極各加0.1 mol/L的Na2SO4溶液為最優(yōu)條件,系統(tǒng)在2小時(shí)內(nèi)電壓達(dá)600 mV,最大電流密度達(dá)11 A/m2,功率密度最大達(dá)到1965mW/cm2。此外,該裝置甲酸的去除率為16.0%,庫(kù)侖效率為3.44%。(3)取0.5mol/LHCOOH為陽(yáng)極液,50 mg/L 2,4,6-TCP為陰極液,36mL/min為流量作最優(yōu)條件,系統(tǒng)在2小時(shí)內(nèi)電壓約630mV,電流約4.0mA,功率密度在300mV時(shí)達(dá)到880mW/cm2。同時(shí),甲酸的去除率為8.44%,庫(kù)侖效率為3.41%%,96.9%的2,4,6-TCP被去除,其中43.8%被完全礦化。(4)取3g/LBA為陽(yáng)極液,50 mg/L 2,4,6-TCP為陰極液,36 mL/min為流量,兩極各加01 mol/L的Na2SO4溶液為最優(yōu)條件,系統(tǒng)在2小時(shí)內(nèi)開(kāi)路電壓達(dá)28 mV,最大電流密度110mA/m2,最大功率密度1175μW/m2。苯甲酸去除率為11.3%,庫(kù)侖效率為0.36%,2,4,6-TC P最終的去除率82.6%,礦化率30.5%。以上結(jié)果表明,研究中的催化膜反應(yīng)器所提供的這種能量回收和有機(jī)污染物去除的新方法是有前途的。
【關(guān)鍵詞】：電化學(xué) 催化膜反應(yīng)器 有機(jī)廢水
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第一章 課題背景及其意義11-23
• 1.1 課題背景11
• 1.2 有機(jī)廢水的處理技術(shù)11-17
• 1.2.1 物理法11-12
• 1.2.2 化學(xué)法12-14
• 1.2.3 生物法14-15
• 1.2.4 電化學(xué)法15-17
• 1.3 燃料電池技術(shù)17-21
• 1.3.1 燃料電池的工作原理17-18
• 1.3.2 燃料電池的類型18-21
• 1.4 本論文的研究目的和主要內(nèi)容21-23
• 1.4.1 研究目的21-22
• 1.4.2 研究?jī)?nèi)容22-23
• 第二章 實(shí)驗(yàn)裝置與方法23-36
• 2.1 實(shí)驗(yàn)主要儀器和試劑23-24
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品試劑23
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)主要儀器23-24
• 2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)24-27
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)裝置24-26
• 2.2.2 蠕動(dòng)泵的校正26-27
• 2.3 反應(yīng)裝置的電化學(xué)性能評(píng)價(jià)及各參數(shù)的檢測(cè)、計(jì)算方法27-36
• 2.3.1 反應(yīng)裝置的電化學(xué)性能評(píng)價(jià)27-29
• 2.3.2 各參數(shù)的檢測(cè)及計(jì)算方法29-36
• 第三章 膜電極的制備與催化劑性能研究36-46
• 3.1 膜電極的制備方法36-37
• 3.1.1 擴(kuò)散層(GDL)的制備36-37
• 3.1.2 催化層(CL)的制備37
• 3.1.3 膜電極的熱壓37
• 3.2 膜電極與催化劑的物理性能表征37-45
• 3.2.1 掃描電子顯微鏡(Scanning Electron Microscope,SEM)37-38
• 3.2.2 能量色散X射線能譜法(Energy Dispersive X-ray Spectroscopy,EDS)38-39
• 3.2.3 透射電子顯微鏡(Transmission Eelectron Microscope,TEM)39-41
• 3.2.4 X射線衍射(X ray Diffraction,XRD)41-42
• 3.2.5 X射線光電子能譜(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)42-43
• 3.2.6 比表面積及孔徑分析(Brunauer Emmett Teller,BET)43-45
• 3.3 本章小結(jié)45-46
• 第四章 陽(yáng)極甲酸模擬廢水及產(chǎn)電可行性試驗(yàn)46-64
• 4.1 各參數(shù)對(duì)產(chǎn)電性能的影響46-54
• 4.1.1 甲酸濃度對(duì)開(kāi)路電壓和功率密度曲線的影響46-48
• 4.1.2 H_2O_2濃度對(duì)開(kāi)路電壓和功率密度曲線的影響48-49
• 4.1.3 流量對(duì)開(kāi)路電壓和功率密度曲線的影響49-50
• 4.1.4 不同電解質(zhì)種類對(duì)產(chǎn)電性能的影響50-51
• 4.1.5 滲透壓對(duì)產(chǎn)電性能影響51-53
• 4.1.6 Na_2SO_4濃度對(duì)電流和功率密度曲線的影響53-54
• 4.2 模擬廢水的處理效果54-57
• 4.2.1 甲酸COD含量及其去除效率54-55
• 4.2.2 甲酸的庫(kù)倫效率55-56
• 4.2.3 H_2O_2含量及去除效率56-57
• 4.3 甲酸電化學(xué)氧化的機(jī)理研究57-62
• 4.4 本章小結(jié)62-64
• 第五章 甲酸和2,4,6-三氯苯酚模擬廢水及產(chǎn)電性能的研究64-76
• 5.1 各參數(shù)對(duì)產(chǎn)電性能的影響65-68
• 5.1.1 甲酸濃度對(duì)開(kāi)路電壓和功率密度曲線的影響65-66
• 5.1.2 2,4,6-三氯苯酚濃度對(duì)開(kāi)路電壓和功率密度曲線的影響66
• 5.1.3 流量對(duì)開(kāi)路電壓和功率密度曲線的影響66-67
• 5.1.4 Na_2SO_4濃度對(duì)電流密度和功率密度曲線的影響67-68
• 5.2 模擬廢水處理效果68-72
• 5.2.1 甲酸COD含量及其去除效率68-69
• 5.2.2 甲酸的庫(kù)倫效率69-70
• 5.2.3 2,4,6-三氯苯酚的去除率70-71
• 5.2.4 2,4,6-三氯苯酚的礦化率71-72
• 5.3 2,4,6-TCP的電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理72-74
• 5.4 本章小結(jié)74-76
• 第六章 苯甲酸和2,4,6-三氯苯酚模擬廢水及產(chǎn)電性能的研究76-86
• 6.1 各參數(shù)對(duì)產(chǎn)電性能的影響76-81
• 6.1.1 苯甲酸濃度對(duì)開(kāi)路電壓和功率密度曲線的影響76-78
• 6.1.2 2,4,6-三氯苯酚濃度對(duì)開(kāi)路電壓和功率密度曲線的影響78
• 6.1.3 流量對(duì)開(kāi)路電壓和功率密度曲線的影響78-79
• 6.1.4 Na_2SO_4濃度對(duì)電流密度和功率密度曲線的影響79-81
• 6.2 模擬廢水的處理效果81-84
• 6.2.1 苯甲酸COD含量及其去除效率81
• 6.2.2 苯甲酸的庫(kù)倫效率81-82
• 6.2.3 2,4,6-三氯苯酚的去除率82-83
• 6.2.4 2,4,6-三氯苯酚的礦化率83-84
• 6.3 本章小結(jié)84-86
• 第7章 結(jié)論與展望86-89
• 7.1 本論文的主要結(jié)論86-87
• 7.2 本論文存在的問(wèn)題及展望87-89
• 參考文獻(xiàn)89-96
• 致謝96-97
• 在讀期間發(fā)表論文情況97

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：925172