本文關(guān)鍵詞：模擬太陽光照下高鹽水中土霉素的光解研究

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【摘要】：抗生素作為一類新型污染物正日益受到人們的廣泛關(guān)注。雖然其在環(huán)境中的半衰期不長,但是由于個人醫(yī)療和畜牧業(yè)大量而頻繁地使用,仍會導致形成假性持續(xù)性現(xiàn)象。土霉素(Oxytetracycline,OTC)作為一種廣譜型抗細菌性藥物,因其殺菌和抑菌作用而被廣泛用于水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)和畜牧養(yǎng)殖業(yè)中,土霉素的生物利用性較低,高達30%—90%的土霉素會以母體或者代謝物的形式隨糞便和尿液排入環(huán)境中。土霉素在環(huán)境中不斷積累,會產(chǎn)生耐土霉素細菌,影響微生物生態(tài)系統(tǒng)平衡,從而間接地危害人類安全。本論文選取土霉素這一海岸帶養(yǎng)殖常用抗生素作為研究對象,采用純水和高鹽水兩個體系,分別研究了(1)水體pH和主要溶解性物質(zhì)對土霉素光解動力學的影響;(2)直接光解和活性氧物種(ROS,如HO?、1O2和O2?-)引起的間接光解對土霉素光降解的貢獻;(3)光解過程中產(chǎn)物的生成情況及可能的降解路徑。除此之外,結(jié)合土霉素在實際海水環(huán)境中的光降解效應(yīng),探索了其在模擬太陽光作用下水溶液中的光化學行為,以期為深入理解土霉素在自然水環(huán)境中的光化學轉(zhuǎn)化及其潛在環(huán)境風險評價提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。取得的主要成果如下:(1)土霉素在光照條件下可以發(fā)生光化學降解。反應(yīng)動力學研究表明,土霉素在純水溶液和高鹽水溶液中的光化學降解符合準一級動力學方程。初始濃度、水體pH、溶解氧濃度和主要的溶解性物質(zhì)(Cl-、NO3-、HCO3-、Fe3+和富里酸)對土霉素的光化學降解均具有不同程度的影響,且在兩種體系中的作用有所差異。(2)在模擬太陽光作用下(λ290 nm),海水環(huán)境具有比純水環(huán)境和高鹽水環(huán)境更快的降解率,且在降解過程中出現(xiàn)了明顯的誘導期和一系列顏色變化,有粉色的物質(zhì)生成。在添加了不同濃度Ca2+和Mg2+的純水體系同樣觀察到了誘導期和顏色變化�？傮w來說,添加Ca2+對降解具有促進作用,Mg2+則表現(xiàn)出抑制作用。熒光光譜的測定結(jié)果認為在含兩種金屬離子的反應(yīng)液中有金屬-土霉素絡(luò)合物形成,此絡(luò)合物對誘導期的形成具有重要作用。(3)N2/O2實驗和自由基捕獲實驗證明模擬太陽光下純水體系和高鹽水體系中土霉素的光降解是直接光解和活性氧物種(HO?、O2?-和1O2)導致的間接光解綜合作用的結(jié)果。結(jié)合超高效液相—三重四級桿質(zhì)譜聯(lián)用儀測定以及前人研究結(jié)果分析了土霉素7種光解產(chǎn)物(m/z 433、447、461a、475a、475b、477a和477b)的結(jié)構(gòu)以及4條可能的降解途徑,分別為母體基礎(chǔ)上的烯醇-酮異構(gòu)、直接光解、羥基化及甲基氧化。
【關(guān)鍵詞】：土霉素 模擬太陽光 高鹽水 光解產(chǎn)物 光解機理
【學位授予單位】：中國科學院煙臺海岸帶研究所
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X131.2
【目錄】：

• 致謝4-5
• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 1 緒論10-28
• 1.1 水環(huán)境光化學10-15
• 1.1.1 水環(huán)境光化學反應(yīng)概述10-12
• 1.1.2 水環(huán)境中光化學反應(yīng)類型12-13
• 1.1.3 水環(huán)境光化學基本原理13-15
• 1.2 抗生素的光化學降解研究15-18
• 1.2.1 抗生素的來源15-16
• 1.2.2 抗生素的環(huán)境水平16-17
• 1.2.3 抗生素在水環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化17-18
• 1.3 四環(huán)素類抗生素的光化學降解研究18-25
• 1.3.1 四環(huán)素類抗生素簡介18-20
• 1.3.2 水環(huán)境因子對四環(huán)素類抗生素光化學降解的影響20-22
• 1.3.3 四環(huán)素類抗生素光降解路徑研究22-25
• 1.4 選題思路與研究內(nèi)容25-27
• 1.4.1 選題思路25-26
• 1.4.2 研究內(nèi)容26-27
• 1.5 本課題創(chuàng)新點27-28
• 2 純水中土霉素的光化學降解研究28-36
• 2.1 引言28
• 2.2 實驗部分28-30
• 2.2.1 實驗藥品28
• 2.2.2 實驗儀器設(shè)備28
• 2.2.3 實驗步驟28-29
• 2.2.4 分析方法29-30
• 2.3 結(jié)果與討論30-35
• 2.3.1 模擬太陽光照下土霉素光化學降解可行性30
• 2.3.2 初始濃度對土霉素反應(yīng)動力學的影響30-32
• 2.3.3 pH對土霉素反應(yīng)動力學的影響32-33
• 2.3.4 溶解性物質(zhì)對土霉素反應(yīng)動力學的影響33-34
• 2.3.5 溶解氧及活性氧物種對土霉素反應(yīng)動力學的影響34-35
• 2.4 結(jié)論35-36
• 3 高鹽水中土霉素的光化學降解研究36-44
• 3.1 引言36
• 3.2 實驗部分36
• 3.2.1 實驗藥品36
• 3.2.2 實驗儀器設(shè)備36
• 3.2.3 實驗步驟36
• 3.2.4 分析方法36
• 3.3 結(jié)果與討論36-42
• 3.3.1 氯離子濃度對土霉素反應(yīng)動力學的影響36-37
• 3.3.2 初始pH對高鹽水中土霉素反應(yīng)動力學的影響37-38
• 3.3.3 溶解性物質(zhì)對高鹽水溶液中土霉素反應(yīng)動力學的影響38-40
• 3.3.4 溶解氧對高鹽水體中土霉素反應(yīng)動力學的影響40-42
• 3.4 結(jié)論42-44
• 4 實際海水中土霉素的光化學降解研究44-54
• 4.1 引言44
• 4.2 實驗部分44-45
• 4.2.1 實驗藥品44
• 4.2.2 實驗儀器設(shè)備44
• 4.2.3 實驗步驟44-45
• 4.2.4 分析方法45
• 4.3 結(jié)果與討論45-53
• 4.3.1 水樣理化性質(zhì)及土霉素背景值45-46
• 4.3.2 實際海水光降解動力學46-49
• 4.3.3 Ca2+和Mg2+對誘導期的影響49-53
• 4.4 結(jié)論53-54
• 5 土霉素的光化學降解產(chǎn)物及機理54-68
• 5.1 引言54
• 5.2 實驗部分54-55
• 5.2.1 實驗藥品54
• 5.2.2 實驗儀器設(shè)備54
• 5.2.3 實驗步驟54-55
• 5.2.4 分析方法55
• 5.3 結(jié)果與討論55-66
• 5.3.1 土霉素降解過程中總有機碳的變化55-56
• 5.3.2 土霉素光降解產(chǎn)物56-63
• 5.3.3 pH = 8.0 時土霉素的光反應(yīng)路徑63-64
• 5.3.4 pH = 8.0 時土霉素的光反應(yīng)機理64-66
• 5.4 結(jié)論66-68
• 6 結(jié)論與展望68-70
• 6.1 結(jié)論68-69
• 6.2 今后工作展望69-70
• 參考文獻70-80
• 附錄 實驗試劑與儀器設(shè)備詳細信息80-82
• 作者簡歷82
• 攻讀碩士期間發(fā)表文章82
• 參與的科研項目及獲獎情況82

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 葛林科;任紅蕾;魯建江;高會;張蓬;那廣水;;我國環(huán)境中新興污染物抗生素及其抗性基因的分布特征[J];環(huán)境化學;2015年05期

2 沈怡雯;黃智婷;謝冰;;抗生素及其抗性基因在環(huán)境中的污染、降解和去除研究進展[J];應(yīng)用與環(huán)境生物學報;2015年02期

3 李圓杏;黃宏;劉臻;;模擬日光照射下三種抗生素的光降解行為[J];環(huán)境化學;2013年08期

4 張楠;劉國光;劉海津;汪英靈;李通;;雙氯芬酸在水環(huán)境中光降解的初步研究[J];環(huán)境化學;2013年01期

5 ;Photolysis of chlortetracycline in aqueous solution:Kinetics,toxicity and products[J];Journal of Environmental Sciences;2012年02期

6 陳桂秀;吳銀寶;;獸藥土霉素的環(huán)境行為研究進展[J];動物醫(yī)學進展;2011年05期

7 王偉穎;歐曉霞;劉寶金;李世昌;;水體中活性氧物種的種類與光化學來源[J];當代生態(tài)農(nóng)業(yè);2010年Z2期

8 何鑫;杜潔;齊璐;梁磊;殷博;;抗真菌類抗生素的研究進展[J];安徽農(nóng)業(yè)科學;2010年30期

9 董璐璽;謝秀杰;周啟星;黃盼盼;;新型環(huán)境污染物抗生素的分子生態(tài)毒理研究進展[J];生態(tài)學雜志;2010年10期

10 徐維海;張干;鄒世春;顏文;楊琛;;模擬水流環(huán)境中抗生素的行為特征與歸宿[J];環(huán)境科學研究;2009年10期

中國碩士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前3條

1 何占偉;環(huán)丙沙星在水溶液中的光化學降解研究[D];河南師范大學;2011年

2 黃麗萍;水中典型抗生素的光化學降解研究[D];東華大學;2011年

3 劉子儒;表層土壤中部分多環(huán)芳烴的光化學降解研究[D];大連理工大學;2009年

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本文編號：791262