本文關(guān)鍵詞：巰基化合物修飾碳納米材料及其對重金屬廢水的處理研究

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【摘要】：重金屬污染是指由重金屬和其化合物造成的環(huán)境污染,主要是由排放廢氣或污水、開采礦產(chǎn)和使用含重金屬的化合物等人為因素所致。隨著經(jīng)濟的不斷發(fā)展,涉及重金屬排放的行業(yè)如金屬加工處理、電鍍、金屬冶煉、化工業(yè)、造紙業(yè)和采礦業(yè)等越來越多,這些行業(yè)中存在不少對礦冶資源非法開采和超標(biāo)排放未經(jīng)處理的重金屬污染物等情況,導(dǎo)致許多重金屬污染事件頻繁發(fā)生。含有重金屬的污染物不僅不可降解,還能在環(huán)境里累積和循環(huán),由此也加重了對人類的危害。當(dāng)人體攝入過量的重金屬,體內(nèi)的蛋白質(zhì)或者一些酶就會因為與重金屬互相作用而失活,從而破壞蛋白質(zhì)的結(jié)構(gòu),除此之外重金屬還能通過食物鏈在人體內(nèi)積聚而使人體中毒,其危害十分大。因此,如何有效檢測與處理廢水中含有重金屬污染物成為當(dāng)今環(huán)境保護工作面臨的重要問題。本論文以巰基化合物修飾碳納米材料為基體,通過復(fù)合材料或摻雜原子等改性手段,制備了能吸附和檢測重金屬離子的新型材料,并就其進行了各種優(yōu)化研究和機理探討,取得了以下研究結(jié)果：(1)首先利用hummers法制備出氧化石墨烯,再用對氨基苯硫酚作為巰基化合物,利用重氮反應(yīng)將巰基修飾于氧化石墨烯上制備出改性材料GO-SH。利用GO-SH分別對單一重金屬離子Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)進行吸附研究,確定吸附最佳條件如溶液的pH值、吸附時間、吸附劑的用量等。建立了動力學(xué)等溫吸附模型,采用Langmuir與Freundlich等溫吸附模型對實驗數(shù)據(jù)進行模擬,證明Freundlich等溫吸附模型與實驗數(shù)據(jù)更匹配。(2)將制備所得的GO-SH與殼聚糖(CS)通過靜電組裝進行復(fù)合,制備成復(fù)合材料CS/GO-SH。CS/GO-SH化學(xué)結(jié)構(gòu)和形貌應(yīng)用紅外、拉曼、掃描電鏡、XRD和熱重等手段進行表征。結(jié)果表明CS/GO-SH含有多種官能團,如羥基、羧基、氨基和巰基等。此外,探討了CS/GO-SH作為吸附劑對單-Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和三元Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的吸附性能,研究了最佳的吸附條件如pH,吸附時間,吸附劑的量等。實驗證明CS/GO-SH因其優(yōu)異的化學(xué)結(jié)構(gòu)和大比表面積,可成為一種具有應(yīng)用潛力的去除重金屬離子的吸附材料。(3)將酸化處理的碳納米管經(jīng)過摻氮處理后嫁接上巰基化合物制備成碳納米管功能化電化學(xué)活性材料,通過方波溶出伏安法檢測水中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)。碳納米管功能材料的形貌結(jié)構(gòu)和組成采用紅外、拉曼掃描電鏡和XPS等手段進行表征,結(jié)果證明碳納米管功能材料經(jīng)過摻氮處理和巰基的修飾后,展現(xiàn)了良好的水分散性和離子選擇性。此外,碳納米管功能材料修飾的電極在電化學(xué)檢測中表現(xiàn)出良好的可重復(fù)性和再生性。研究顯示碳納米管功能材料在電化學(xué)檢測重金屬離子中有潛在的應(yīng)用價值,其設(shè)計理念對電化學(xué)傳感器的研究有一定的參考價值。
【關(guān)鍵詞】：吸附 檢測 重金屬離子 氧化石墨烯 碳納米管 巰基化合物
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X703;O647.33
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第1章 緒論12-23
• 1.1 重金屬污染12-15
• 1.1.1 重金屬污染現(xiàn)狀12-13
• 1.1.2 重金屬污染的來源13-14
• 1.1.3 重金屬的危害14-15
• 1.2 含重金屬廢水處理15-18
• 1.2.1 重金屬廢水的產(chǎn)生途徑15-16
• 1.2.2 含重金屬廢水治理技術(shù)16-18
• 1.2.2.1 吸附法16-17
• 1.2.2.2 電化學(xué)法17
• 1.2.2.3 化學(xué)沉淀法17-18
• 1.2.2.4 離子交換法18
• 1.2.2.5 生物膜法18
• 1.2.2.6 過濾和膜分離18
• 1.3 常用碳基納米材料在重金屬廢水中的應(yīng)用18-21
• 1.3.1 活性炭材料19
• 1.3.2 碳納米管材料19-20
• 1.3.3 石墨烯和氧化石墨烯材料20
• 1.3.4 改性碳納米材料20-21
• 1.4 本課題選擇的意義及內(nèi)容21-23
• 第2章 巰基化氧化石墨烯對重金屬離子的吸附研究23-35
• 2.1 前言23-24
• 2.2 實驗部分24-27
• 2.2.1 實驗藥品24
• 2.2.2 實驗儀器24-25
• 2.2.3 實驗所需溶液25
• 2.2.4 GO-SH材料的制備25-26
• 2.2.4.1 GO的制備25
• 2.2.4.2 GO-SH的制備25-26
• 2.2.5 吸附實驗26-27
• 2.2.5.1 溶液pH值對GO-SH吸附行為的研究26
• 2.2.5.2 GO-SH復(fù)合材料質(zhì)量對GO-SH吸附行為的研究26
• 2.2.5.3 重金屬離子初始濃度對GO-SH吸附行為的研究26
• 2.2.5.4 吸附時間對GO-SH吸附行為的研究26
• 2.2.5.5 Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)濃度的測定26-27
• 2.2.5.6 GO-SH對Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)吸附量的計算27
• 2.3 結(jié)果與討論27-33
• 2.3.1 GO-SH材料的表征27-29
• 2.3.1.1 GO-SH材料的紅外表征27-28
• 2.3.1.2 GO-SH材料的熱重表征28
• 2.3.1.3 GO-SH材料的拉曼表征28-29
• 2.3.1.4 GO-SH材料的掃描電鏡表征29
• 2.3.2 溶液pH對GO-SH吸附的影響29-30
• 2.3.3 吸附時間對GO-SH吸附的影響及吸附動力學(xué)研究30-31
• 2.3.4 GO-SH吸附劑量對GO-SH吸附的影響31-32
• 2.3.5 GO-SH的等溫吸附線32-33
• 2.4 本章小結(jié)33-35
• 第3章 殼聚糖/巰基化氧化石墨烯復(fù)合材料對重金屬離子的吸附研究35-48
• 3.1 前言35-36
• 3.2 實驗部分36-39
• 3.2.1 實驗藥品36
• 3.2.2 實驗儀器36-37
• 3.2.3 實驗所需溶液37
• 3.2.4 殼聚糖/改性氧化石墨烯復(fù)合材料制備37-38
• 3.2.4.1 改性氧化石墨烯制備37
• 3.2.4.2 殼聚糖/改性氧化石墨烯復(fù)合材料(CS/GO-SH)制備37-38
• 3.2.5 吸附實驗38-39
• 3.2.5.1 溶液pH值對CS/GO-SH吸附行為的研究38
• 3.2.5.2 CS/GO-SH復(fù)合材料質(zhì)量對CS/GO-SH吸附行為的研究38
• 3.2.5.3 重金屬離子初始濃度對CS/GO-SH吸附行為的研究38
• 3.2.5.4 吸附時間對CS/GO-SH吸附行為的研究38-39
• 3.2.5.5 反應(yīng)溫度對CS/GO-SH吸附行為的研究39
• 3.2.5.6 Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)濃度的測定39
• 3.2.5.7 GO-SH對Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)吸附量的計算39
• 3.2.5.8 解析實驗與循環(huán)實驗39
• 3.3 結(jié)果與討論39-47
• 3.3.1 CS/GO-SH的掃描電鏡表征39-40
• 3.3.2 CS/GO-SH的FTIR和TG表征40
• 3.3.3 CS/GO-SH的Raman和XRD表征40-41
• 3.3.4 溶液pH對CS/GO-SH吸附的影響41-42
• 3.3.5 吸附時間對CS/GO-SH吸附的影響42-43
• 3.3.6 吸附劑用量對CS/GO-SH吸附的影響43-44
• 3.3.7 重金屬離子初始濃度對CS/GO-SH吸附的影響44-45
• 3.3.8 溫度對CS/GO-SH吸附的影響45-46
• 3.3.9 解析與重復(fù)實驗46-47
• 3.4 本章小結(jié)47-48
• 第4章 碳納米管功能材料的制備及其對水中重金屬離子的檢測48-60
• 4.1 前言48-50
• 4.2 實驗部分50-51
• 4.2.1 實驗藥品50
• 4.2.2 實驗儀器50-51
• 4.2.3 實驗所需溶液51
• 4.2.4 碳納米管功能材料的制備51
• 4.2.4.1 摻氮碳納米管的制備(N-doped MWCNTs)51
• 4.2.4.2 碳納米管功能材料制備(N-doped MWCNTs-SH)51
• 4.2.5 電化學(xué)測試51
• 4.3 結(jié)果與討論51-58
• 4.3.1 碳納米管功能材料的掃描電鏡表征51-53
• 4.3.2 碳納米管功能材料的紅外和拉曼表征53
• 4.3.3 碳納米管功能材料的XPS表征53-55
• 4.3.4 碳納米管功能材料檢測重金屬離子性能55-58
• 4.4 碳納米管功能材料重復(fù)研究和再生研究58-59
• 4.5 本章小結(jié)59-60
• 結(jié)論60-62
• 參考文獻62-70
• 附錄A 攻讀學(xué)位期間所發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄70-71
• 致謝71

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本文編號：786171