本文關(guān)鍵詞：直流電暈低溫等離子體協(xié)同催化降解低濃度揮發(fā)性有機(jī)廢氣的研究

  更多相關(guān)文章： 低溫等離子體 催化協(xié)同 揮發(fā)性有機(jī)物 直流電源 降解性能

【摘要】：近年來,工業(yè)源排放的揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)所造成的大氣污染問題日趨嚴(yán)重。低溫等離子體(NTP)作為一種新型技術(shù),由于投資費(fèi)用低、操作簡便、適用于多種低濃度大風(fēng)量的VOCs的治理,而成為一個(gè)研究熱點(diǎn)。本文采用直流針板電暈放電反應(yīng)器,考察了NTP及NTP協(xié)同不同催化方式下的VOCs降解性能。首先,本文對NTP的放電特性對VOCs降解性能的影響進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,正電暈放電相較于負(fù)電暈放電,放電范圍窄,但是流注發(fā)展速率快,對VOCs的降解率更高,當(dāng)能量密度為324.9J/L時(shí),甲苯降解率為58%。過程中會產(chǎn)生副產(chǎn)物,氣相產(chǎn)物包括未降解完全的有機(jī)物小分子、03、CO、C02等,電壓U=19kV時(shí)03濃度為230ppm,并且電極上會有黃褐色氣溶膠沉積影響正常放電。其次,本文考察了NTP協(xié)同后置式催化處理VOCs的性能。研究結(jié)果顯示,在催化劑的協(xié)同作用下,VOCs的去除率大幅度提高,同時(shí)副產(chǎn)物如03等均得到有效控制。如5%CoOx/Al2O3在19kV時(shí)的甲苯降解率為98%,比單獨(dú)的NTP處理效率提高了近2倍,并且?guī)缀蹩梢酝耆到馇岸蜰TP殘留的03。但是后置催化劑容易被前段電暈放電產(chǎn)生的氣溶膠等中間產(chǎn)物堵塞催化劑孔道、覆蓋催化劑活性位而失活。再次,本文還采用了NTP協(xié)同原位催化的方式,考察了不同過渡金屬氧化物負(fù)載泡沫Al2O3等載體的催化劑對VOCs的降解性能的影響。研究結(jié)果顯示,這種原位協(xié)同方式不但可以高效降解VOCs,同時(shí)與后置催化方式相比可以延長催化劑的使用壽命并提高COx選擇性。如催化劑采用1%MnOx-4%CoOx/Al2O3時(shí),甲苯降解率可達(dá)98%,03控制在20ppm左右,COx選擇性提高到51%。此外,本文還采用了懸掛式原位催化方式提高了能量注入率,進(jìn)一步提高了COx選擇性,如催化劑1%MnOx-4%CoOx/SiC在U=26kV時(shí)的COx選擇性為82.3%。最后,本文還展開了NTP協(xié)同兩段復(fù)合式催化工藝對VOCs降解性能的研究。研究結(jié)果表明,該工藝與一段式催化協(xié)同方式相比,不但可以增強(qiáng)催化劑的耐久性,降低尾氣中副產(chǎn)物的排放,同時(shí)還能進(jìn)一步提高礦化率和COx選擇性。其中前段催化劑以能夠加強(qiáng)放電的鐵電介質(zhì)材料如Mn、Co、Ni等的氧化物和貴金屬Ag等為優(yōu)選,而后段則采用對03分解效果好的Mn、Ce、Co等的氧化物為佳。此外,從降解率、礦化率、COx選擇性以及能量產(chǎn)率等方面進(jìn)行了NTP及NTP協(xié)同不同催化方式的工藝模式對VOCs的降解性能的比較,發(fā)現(xiàn)NTP協(xié)同懸掛式兩段復(fù)合催化在26kV時(shí)的礦化率及COx選擇性可以達(dá)到92%。這種模式可在低能量密度下達(dá)到高降解率、高能量產(chǎn)率和低副產(chǎn)物排放,如能量密度為50J/L時(shí)的甲苯降解率為80%,對應(yīng)的能量產(chǎn)率為18.04 g/kWh,且無03排放。
【關(guān)鍵詞】：低溫等離子體 催化協(xié)同 揮發(fā)性有機(jī)物 直流電源 降解性能
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X701
【目錄】：

• 致謝6-7
• 摘要7-9
• Abstract9-18
• 1 緒論18-35
• 1.1 研究背景18-24
• 1.1.1 VOCs的危害及來源18-19
• 1.1.2 我國工業(yè)源VOCs排放基本情況19
• 1.1.3 我國關(guān)于VOCs的國家政策與方針19-20
• 1.1.4 VOCs控制技術(shù)20-24
• 1.2 低溫等離子體技術(shù)的研究現(xiàn)狀24-33
• 1.2.1 低溫等離子體技術(shù)24-29
• 1.2.2 低溫等離子體協(xié)同催化去除VOCs研究進(jìn)展29-33
• 1.3 課題的研究意義、目標(biāo)和內(nèi)容33-35
• 1.3.1 研究意義33
• 1.3.2 研究目標(biāo)33-34
• 1.3.3 研究內(nèi)容34-35
• 2 反應(yīng)器系統(tǒng)和分析方法35-42
• 2.1 化學(xué)試劑和氣體35
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器35-36
• 2.3 反應(yīng)器36-38
• 2.3.1 直流電暈放電反應(yīng)器36
• 2.3.2 直流電暈放電協(xié)同后置式催化反應(yīng)器36-37
• 2.3.3 直流電暈放電協(xié)同原位催化反應(yīng)器37
• 2.3.4 直流電暈放電協(xié)同兩段復(fù)合式催化反應(yīng)器37-38
• 2.4 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)38-39
• 2.5 催化劑制備39
• 2.5.1 浸漬法制備顆粒狀A(yù)l_2O_3負(fù)載的催化劑39
• 2.5.2 浸漬法制備泡沫狀A(yù)l_2O_3和SiC負(fù)載的催化劑39
• 2.6 催化劑表征方法39-40
• 2.7 測試方法和計(jì)算方法40-42
• 2.7.1 測試方法40-41
• 2.7.2 計(jì)算方法41-42
• 3 直流電暈放電低溫等離子體去除VOCs的性能研究42-55
• 3.1 引言42
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分42-43
• 3.3 放電特性的研究43-47
• 3.3.1 伏安放電特性43
• 3.3.2 放電機(jī)制43-45
• 3.3.3 O_3的產(chǎn)生量45
• 3.3.4 正負(fù)電暈放電條件下對甲苯的降解性能45-47
• 3.4 電極參數(shù)對甲苯降解性能的影響47-48
• 3.4.1 針密度的影響47-48
• 3.4.2 針板間距的影響48
• 3.5 氣氛參數(shù)對VOCs的降解性能的影響48-52
• 3.5.1 甲苯初始濃度的影響48-49
• 3.5.2 氣體流量的影響49
• 3.5.3 濕度的影響49-50
• 3.5.4 不同VOCs種類的影響50-52
• 3.6 產(chǎn)物分析52-54
• 3.6.1 氣相產(chǎn)物52-53
• 3.6.2 氣溶膠沉積53-54
• 3.7 小結(jié)54-55
• 4 低溫等離子體協(xié)同后置式催化去除VOCs的性能研究55-65
• 4.1 引言55
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分55
• 4.3 NTP協(xié)同后置式催化降解甲苯的主要影響因素55-58
• 4.3.1 催化劑的選擇55-56
• 4.3.2 甲苯初始濃度的影響56-57
• 4.3.3 氣體流量的影響57
• 4.3.4 后置催化層反應(yīng)溫度的影響57-58
• 4.4 副產(chǎn)物分析及催化劑失活58-64
• 4.4.1 氣相產(chǎn)物58-60
• 4.4.2 氣溶膠沉積及催化劑失活60-64
• 4.5 小結(jié)64-65
• 5 低溫等離子體協(xié)同原位式催化去除VOCs的性能研究65-81
• 5.1 引言65
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分65
• 5.3 NTP協(xié)同原位催化的放電特性及催化劑的選擇65-71
• 5.3.1 原位催化放電特性65-68
• 5.3.2 催化劑的選擇68-71
• 5.4 NTP協(xié)同原位催化降解VOCs的主要影響因素71-73
• 5.4.1 甲苯初始濃度的影響71-72
• 5.4.2 氣體流量的影響72
• 5.4.3 濕度的影響72-73
• 5.4.4 混合VOCs的降解性能73
• 5.5 副產(chǎn)物及催化劑的失活再生73-76
• 5.5.1 氣相產(chǎn)物73-75
• 5.5.2 催化劑失活與空氣中再生75-76
• 5.6 NTP協(xié)同懸掛式原位催化降解甲苯的性能研究76-79
• 5.6.1 放電圖像77
• 5.6.2 不同催化劑對甲苯的降解效果77
• 5.6.3 產(chǎn)物分析77-79
• 5.7 小結(jié)79-81
• 6 低溫等離子體協(xié)同兩段復(fù)合式催化去除VOCs的性能研究81-88
• 6.1 引言81
• 6.2 實(shí)驗(yàn)部分81
• 6.3 NTP協(xié)同兩段復(fù)合式催化降解VOCs的主要影響因素81-83
• 6.3.1 前后段催化劑的匹配方式的影響81-82
• 6.3.2 氣體流量的影響82
• 6.3.3 甲苯初始濃度的影響82-83
• 6.4 副產(chǎn)物分析83-84
• 6.4.1 氣相有機(jī)產(chǎn)物的GC-MS分析83-84
• 6.4.2 O_3的產(chǎn)量84
• 6.5 NTP協(xié)同不同催化方式的工藝優(yōu)選84-86
• 6.5.1 礦化率和CO_x選擇性的比較84-85
• 6.5.2 能量產(chǎn)率的比較85-86
• 6.6 小結(jié)86-88
• 7 結(jié)論與建議88-91
• 7.1 結(jié)論88-89
• 7.2 未來工作的建議89-91
• 參考文獻(xiàn)91-98
• 作者簡歷98

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 Muhammad Arif Malik,Salman Akbar Malik;Pulsed Corona Discharges and Their Applications in Toxic VOCs Abatement[J];Chinese Journal of Chemical Engineering;1999年04期

，

本文編號：725464