本文關(guān)鍵詞：稀有金屬改性殼聚糖衍生物對水體中氟離子吸附特征的研究

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【摘要】：水體中的氟離子是有益的或是有害的,由它的濃度決定。攝入過多的氟會影響人體元素的代謝,引起牙齒和骨骼氟中毒。因此,有必要降低含過量氟的廢水的排放。近年來,水體中氟污染的問題越來越受到關(guān)注。本文以天然可再生資源殼聚糖為基體,采用稀有元素(Ce和Zr)對其改性,制備出兩種新型除氟劑Ce-CCS和Zr-CCS,并對其制備條件、吸附特征及吸附機理等進行了探討。利用FTIR、XRD、SEM-EDAX等手段對吸附劑的結(jié)構(gòu)和形貌進行表征。探討了影響氟離子吸附效果的因素,包括吸附劑投加量、初始氟離子濃度、pH值、共存陰離子和吸附時間等。主要結(jié)果如下:在交聯(lián)殼聚糖(CCS)的基礎(chǔ)上,利用成本較低的Ce(Ⅲ)改性粉末狀殼聚糖,制備得到新型除氟劑Ce-CCS,并研究了CCS和Ce-CCS對F-的吸附特性。Ce-CCS制備過程中,采用環(huán)氧氯丙烷作為交聯(lián)劑,交聯(lián)時間為23 h。吸附試驗中,采用Langmuir和Freundlich等溫模型對吸附平衡數(shù)據(jù)進行擬合。結(jié)果表明:Ce-CCS對氟離子的吸附容量比CCS的高,在pH為6,溫度為303 K時的最大吸附容量為33.43 mg/g;動力學(xué)數(shù)據(jù)符合準二級動力學(xué)模型;熱力學(xué)研究結(jié)果表明Ce-CCS對氟離子的吸附是自發(fā)的放熱過程;吸附機理包括靜電作用、強路易斯酸堿作用和Ce-CCS與F-的絡(luò)合;而CCS則通過氫鍵來去除氟離子。此外,吸附劑Ce-CCS可以用鹽酸有效地再生且具有重復(fù)使用的良好性能。為了進一步提高改性殼聚糖對氟離子的吸附容量,實驗制備得到通過鋯改性的殼聚糖顆粒Zr-CCS,確定選用的交聯(lián)劑為戊二醛,交聯(lián)5 h。通過批量吸附實驗來評價Zr-CCS對氟離子的吸附能力。在較低的pH值、其他共存陰離子量少的條件下有利于Zr-CCS對F-的吸附;準二級吸附動力學(xué)模型能較好地描述該吸附過程,吸附過程由化學(xué)吸附控制;吸附平衡數(shù)據(jù)較好地符合Langmuir等溫模型,在溫度303 K和pH未調(diào)(6左右)時計算所得的最大吸附容量為48.26 mg/g;熱力學(xué)參數(shù)表明氟離子吸附過程是自發(fā)的、放熱的;吸附劑Zr-CCS對氟的吸附機理為離子交換以及Zr-CCS與氟離子之間的靜電作用。吸附劑Ce-CCS和Zr-CCS對含氟水均具有良好的吸附效果。本文所合成的兩種稀有金屬改性殼聚糖吸附劑與傳統(tǒng)的除氟劑相比,具有吸附速率快、易再生、性能穩(wěn)定等特點,有望進一步推廣使用。
【關(guān)鍵詞】：殼聚糖 Ce-CCS Zr-CCS 氟離子 吸附
【學(xué)位授予單位】：西北農(nóng)林科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X703;O647.3
【目錄】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 第一章 文獻綜述10-19
• 1.1 氟概述10-13
• 1.1.1 氟元素的理化性質(zhì)10-11
• 1.1.2 水體中氟污染的來源11
• 1.1.3 氟污染的危害11-12
• 1.1.4 含氟水的去除方法12-13
• 1.2 殼聚糖與水處理13-16
• 1.2.1 殼聚糖簡介13-14
• 1.2.2 殼聚糖的改性14-16
• 1.2.3 殼聚糖及其衍生物在水處理中的應(yīng)用16
• 1.3 稀有金屬改性殼聚糖在含氟水處理中的研究現(xiàn)狀16-17
• 1.4 本課題研究意義、研究內(nèi)容與技術(shù)路線17-19
• 1.4.1 研究意義17
• 1.4.2 研究內(nèi)容17-18
• 1.4.3 技術(shù)路線18-19
• 第二章 實驗材料及方法19-25
• 2.1 材料與儀器19
• 2.1.1 材料19
• 2.1.2 主要儀器19
• 2.2 方法與步驟19-24
• 2.2.1 氟離子選擇電極法19-20
• 2.2.2 表征方法20-21
• 2.2.3 吸附實驗21
• 2.2.4 動力學(xué)方程21-22
• 2.2.5 吸附等溫線22-23
• 2.2.6 熱力學(xué)方程23
• 2.2.7 吸附劑的解析與再生23-24
• 2.3 本章小結(jié)24-25
• 第三章 Ce-CCS對水體中氟離子吸附性能的研究25-35
• 3.1 吸附劑Ce-CCS的制備條件25-27
• 3.1.1 Ce（Ⅲ）改性交聯(lián)殼聚糖（Ce-CCS）的制備25
• 3.1.2 交聯(lián)劑種類的確定25
• 3.1.3 交聯(lián)時間的確定25-26
• 3.1.4 CeNO3·6H2O投加量的確定26-27
• 3.2 樣品表征27-29
• 3.2.1 紅外光譜（FTIR）分析27
• 3.2.2 X射線衍射（XRD）分析27-28
• 3.2.3 掃描電鏡（SEM）分析28-29
• 3.3 影響吸附效果的因素29-31
• 3.3.1 吸附劑投加量的影響29
• 3.3.2 起始料液濃度的影響29-30
• 3.3.3 溶液pH值的影響30
• 3.3.4 外加陰離子的影響30-31
• 3.3.5 接觸時間的影響31
• 3.4 模型分析31-33
• 3.4.1 動力學(xué)模型分析31-32
• 3.4.2 等溫線模型分析32
• 3.4.3 熱力學(xué)模型分析32-33
• 3.5 吸附機理研究33-34
• 3.6 Ce-CCS的解析與再生34
• 3.7 本章小結(jié)34-35
• 第四章 Zr-CCS對水體中氟離子吸附性能的研究35-45
• 4.1 吸附劑Zr-CCS的制備條件35-36
• 4.1.1 Zr（Ⅳ）改性交聯(lián)殼聚糖（Zr-CCS）的制備35
• 4.1.2 交聯(lián)劑制備條件的確定35-36
• 4.2 樣品表征36-38
• 4.2.1 FTIR分析36-37
• 4.2.2 SEM分析37-38
• 4.2.3 XRD分析38
• 4.3 影響吸附效果的因素38-40
• 4.3.1 吸附劑投加量的影響38-39
• 4.3.2 溶液pH值的影響39
• 4.3.3 外加陰離子的影響39-40
• 4.3.4 初始料液濃度和接觸時間的影響40
• 4.4 模型分析40-42
• 4.4.1 動力學(xué)模型分析40-41
• 4.4.2 等溫線模型分析41-42
• 4.4.3 熱力學(xué)模型分析42
• 4.5 吸附機理研究42-43
• 4.6 本章小結(jié)43-45
• 第五章 結(jié)論與展望45-47
• 5.1 本文主要結(jié)論45
• 5.2 本文創(chuàng)新點45-46
• 5.3 展望46-47
• 參考文獻47-51
• 致謝51-52
• 作者簡介52

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本文編號：642763