本文關鍵詞：晶化方式對SSZ-13分子篩柴油車尾氣脫硝性能的影響，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：隨著氮氧化物(NO_x)排放的日趨嚴重,氨氣/尿素-選擇性催化還原技術(Urea/NH_3-SCR)成為富氧環(huán)境下脫除氮氧化物的最有效方法之一。具有CHA結構的SSZ-13分子篩近年來因其優(yōu)異的NH_3-SCR催化反應活性、選擇性及水熱穩(wěn)定性,成為新一代的分子篩脫硝催化劑重點研發(fā)對象。SSZ-13分子篩合成目前主要局限于傳統(tǒng)靜態(tài)水熱晶化,而晶化方式對其結構影響較大,因此選擇適宜晶化方式進一步改善其脫硝性能顯得尤為重要。本文研究微波、動態(tài)及靜態(tài)不同晶化方式合成SSZ-13分子篩,考察晶化歷程、原料中Si/Al值對其形貌的影響,對比其離子交換制得Cu-SSZ-13催化劑性能的差異。重點研究微波水熱法晶化條件(時間和溫度)對其脫硝活性的影響,為SSZ-13分子篩快速合成及其相關催化劑制備提供了新的方法,重要的是為SSZ-13分子篩基脫硝催化劑的性能優(yōu)化提供理論基礎數(shù)據(jù)。課題的研究工作得出主要結論如下:(1)微波和動態(tài)水熱法均可以縮短分子篩的SSZ-13合成周期(包括誘導期、成核期和晶體生長期),其中微波水熱法的晶化速度最快。微波和靜態(tài)水熱法制得SSZ-13樣品隨著晶化時間的增加,立方體顆粒分散度增加,而顆粒的尺寸大小逐漸減小,而動態(tài)水熱法制得SSZ-13樣品呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢,與其結晶度的變化規(guī)律相一致。微波及動態(tài)水熱法合成SSZ-13分子篩催化劑,孔道結構較為發(fā)達、穩(wěn)定Cu2+離子上載量高,對反應物NH_3和NO的吸附能力強。(2)微波水熱法可在較寬的溫度范圍(145-190oC),快速合成SSZ-13分子篩。SSZ-13分子篩催化劑的低溫脫硝活性和水熱穩(wěn)定性得到較大程度提高,這可歸結于微波水熱法對分子篩結構的改善。微波水熱法快速合成SSZ-13分子篩具有優(yōu)異的離子交換性能,且弱酸和強酸酸量也得到一定程度提高。微波水熱低溫(145-160oC)晶化合成的SSZ-13樣品具有優(yōu)異低溫和高溫NH_3-SCR活性,晶化溫度為190oC晶化制得樣品表現(xiàn)出良好的反應選擇性,晶化溫度為175oC條件下制得催化劑展現(xiàn)出優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性。由于微波晶化溫度對SSZ-13分子篩骨架結構具有較大影響,進而導致活性金屬的負載量及落位存在的較大差別。微波水熱晶化時間超過4 h之后,晶化時間的延長對樣品的脫硝活性、選擇性及水熱穩(wěn)定性幾乎無影響。這現(xiàn)象主要由于晶化2 h制備的SSZ-13樣品骨架生長的尚不完整,導致其活性組分的負載量低、穩(wěn)定性差以及骨架的酸性位數(shù)量少,進而表現(xiàn)較差催化性能。(3)微波和動態(tài)水熱法隨Si/Al值的增加,其制得樣品結晶度逐漸增加至穩(wěn)定,但后者作用程度小,靜態(tài)水熱法制得樣品結晶度呈現(xiàn)先降低后增加趨勢。原料中Si/Al值改變對形貌也同樣存在不同影響,較低Si/Al值制得樣品顆粒尺寸小,但其同樣出現(xiàn)局部團聚現(xiàn)象,而微波水熱法在Si/Al值為5的條件制得樣品為無定型,在較高Si/Al值,動態(tài)和靜態(tài)水熱法制得樣品形貌的規(guī)整度降低,團聚程度增加,形成較大尺寸顆粒。
【關鍵詞】：柴油車尾氣 微波水熱合成 Cu/H-SSZ-13 NH_3-SCR 動態(tài)水熱合成 靜態(tài)水熱合成
【學位授予單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X701;O643.36
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-12
• 第一章 文獻綜述12-24
• 1.1 課題背景12-13
• 1.2 機外凈化技術發(fā)展現(xiàn)狀13-14
• 1.3 NH3選擇性催化還原反應及催化劑材料14-16
• 1.3.1 NH_3選擇性催化還原反應14
• 1.3.2 NH_3選擇性催化還原反應使用的催化劑材料14-16
• 1.4 SSZ-13分子篩的研究進展16-18
• 1.5 微波加熱技術在分子篩領域應用的研究進展18-22
• 1.5.1 微波加熱原理及其特性18
• 1.5.2 微波加熱在分子篩合成中優(yōu)勢18-19
• 1.5.3 微波加熱分子篩合成中應用19-22
• 1.6 課題選擇依據(jù)及研究內容22-24
• 第二章 實驗部分24-32
• 2.1 主要分析設備與試劑藥品24-25
• 2.1.1 主要儀器設備24-25
• 2.1.2 主要試劑藥品25
• 2.2 催化劑制備25-26
• 2.3 催化劑的水熱老化處理26-27
• 2.4 催化劑活性評價27-28
• 2.4.1 評價條件28
• 2.4.2 催化劑活性評價基準28
• 2.4.3 水熱老化28
• 2.5 樣品的表征28-32
• 2.5.1 XRD表征28-29
• 2.5.2 H2-TPR和NH_3-TPD表征29
• 2.5.3 EPR表征29
• 2.5.4 ICP表征29
• 2.5.5 XPS表征29-30
• 2.5.6 SEM表征30
• 2.5.7 BET表征30-32
• 第三章 微波水熱法制備Cu-SSZ-13催化劑及其用于脫硝32-44
• 3.1 引言32
• 3.2 NH_3-SCR活性評價結果32-33
• 3.3 XRD表征結果33-34
• 3.4 ICP和H_2-TPR表征結果34-36
• 3.5 EPR表征結果36-37
• 3.6 NH_3-TPD表征結果37-39
• 3.7 XPS表征結果39-41
• 3.8 BET表征結果41
• 3.9 本章小結41-44
• 第四章 微波水熱制備條件對Cu-SSZ-13催化劑的脫硝性能影響的考察44-60
• 4.1 引言44
• 4.2 晶化溫度的影響44-53
• 4.2.1 NH_3-SCR活性評價結果44-45
• 4.2.2 XRD表征結果45-46
• 4.2.3 H_2-TPR表征結果46-48
• 4.2.4 BET與ICP表征結果48-49
• 4.2.5 EPR表征結果49-51
• 4.2.6 NH_3-TPD表征結果51-53
• 4.3 晶化時間的影響53-58
• 4.3.1 NH_3-SCR活性評價結果53-54
• 4.3.2 XRD表征結果54-55
• 4.3.3 H_2-TPR表征結果55-56
• 4.3.4 BET與ICP表征結果56-57
• 4.3.5 NH_3-TPD表征結果57-58
• 4.4 本章小結58-60
• 第五章 微波、動態(tài)及靜態(tài)水熱法合成SSZ-13分子篩60-72
• 5.1 引言60
• 5.2 晶化歷程的考察與比較60-64
• 5.2.1 XRD表征結果60-61
• 5.2.2 SEM表征結果61-64
• 5.3 投料中Si/Al的影響64-67
• 5.3.1 XRD表征結果64-65
• 5.3.2 SEM表征結果65-67
• 5.4 三種方法制備Cu-SSZ-13的結構和NH_3-SCR催化性能比較67-71
• 5.4.1 BET表征結果67-68
• 5.4.2 H_2-TPR表征結果68-69
• 5.4.3 NH_3/NO-TPD表征結果69-70
• 5.4.4 NH_3-SCR反應活性評價結果70-71
• 5.5 本章小結71-72
• 第六章 結論和后續(xù)工作建議72-76
• 6.1 結論72-73
• 6.2 下一步工作建議73-76
• 參考文獻76-84
• 致謝84-86
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表論文情況86

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本文編號：497754