本文關鍵詞：沸石礦物對鈾尾礦的固化及阻滯機理研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：鈾尾礦含大量壽命長且毒性高的放射性核素(如U、Th等),是長期潛伏的放射性污染源,鈾尾礦的堆放及處理措施不當將會給人類健康和生態(tài)環(huán)境帶來了嚴重的危害。沸石礦物具有良好的吸附性和熱穩(wěn)定性,是處置鈾尾礦的優(yōu)良固化基材。本文以Na_2Si O3?9H2O、Na Al O2和Na OH為原料,在常壓開放水體系中合成了Na A沸石和羥基方鈉石;研究了A沸石和方鈉石對模擬核素Cs的去除效果;并對鈾尾礦的理化屬性進行了研究,制備了沸石礦物/鈾尾礦復合體,通過模擬地下水弱酸和弱堿環(huán)境,研究了沸石礦物/鈾尾礦復合體中U、Sr和Mn元素的抗浸出性能,揭示了沸石礦物對鈾尾礦的固化及阻滯機理。研究結果表明:采用水浴合成法,優(yōu)化合成Na A沸石的最佳條件為:Na_2O/SiO_2摩爾比為2.0,晶化溫度為T=80℃,晶化時間為t=10 h;合成羥基方鈉石的最佳條件為:Na_2O/SiO_2摩爾比為4.0,晶化溫度為T=90℃,晶化時間為t=12 h。Na_2O/SiO_2摩爾比對合成產(chǎn)物的骨架類型和純度的影響較晶化溫度和晶化時間大。羥基方鈉石的形成主要經(jīng)歷了四個階段:(1)無定形鈉鋁硅酸鹽聚合階段(5~10 min),(2)Na A沸石成核階段(30~40 min),(3)Na A沸石和羥基方鈉石協(xié)同生長階段(1~3 h),(4)Na A沸石轉變?yōu)榱u基方鈉石階段(4~10 h);羥基方鈉石的生長消耗了液相中的Si和Al,生長符合液相轉變機制。骨架穩(wěn)定性差和結構能量更高是Na A沸石轉變成羥基方鈉石的本質原因。在合成Na A沸石(或羥基方鈉石)的過程中產(chǎn)生雜晶Na X沸石和羥基方鈉石(或Na A沸石)主要取決于它們具有相似的骨架結構和相近的結構總能量。采用水浴合成法,優(yōu)化合成含Cs A沸石的最佳條件為:初始Cs濃度c=3.0at.%、晶化溫度T=80℃和晶化時間t=10 h;優(yōu)化合成含Cs方鈉石的最佳條件為:初始Cs濃度c=2.9 at.%、晶化溫度T=90℃和晶化時間t=12 h;Cs摻雜進A沸石和方鈉石晶格導致兩者的衍射峰強度降低,Cs摻雜A沸石晶格導致晶格常數(shù)增大,而摻雜進方鈉石晶格致使晶格常數(shù)減小。在不同反應條件下,A沸石和方鈉石對Cs+的去除率均達到86%以上,優(yōu)化條件下可分別達97.95%和96.88%,方鈉石的去除效果略差于A沸石。鈾尾礦樣品的化學組成主要為SiO_2、Al2O3、K2O等,其中SiO_2和Al2O3的含量分別為74.71%和13.12%;樣品經(jīng)消解后測得U、Sr和Mn含量分別為30.4μg/g、122μg/g和523μg/g;樣品的物相組成主要為鈉長石、石英、二水石膏和微斜長石等。A沸石和方鈉石對鈾尾礦均具有良好的固化和封閉作用,但方鈉石對鈾尾礦的固化和封閉作用較A沸石佳。沸石礦物/鈾尾礦復合體中U、Sr和Mn元素的浸出量均隨p H值和浸出時間的增加而降低,在浸出時間為21天時維持在一個較小且穩(wěn)定的數(shù)值,相比較A沸石/鈾尾礦復合體,方鈉石/鈾尾礦復合體中U和Mn的浸出量更低,Sr的浸出量相差不大,抗浸出性能強。
【關鍵詞】：沸石礦物 鈾尾礦 放射性核素 固化 阻滯機理
【學位授予單位】：西南科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X753;P579
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 1 緒論11-21
• 1.1 立題背景11-12
• 1.2 國內外研究現(xiàn)狀12-18
• 1.2.1 鈾尾礦研究現(xiàn)狀12-13
• 1.2.2 放射性廢物的固化研究現(xiàn)狀13-15
• 1.2.3 沸石礦物處理廢物的研究現(xiàn)狀15-17
• 1.2.4 沸石礦物的制備現(xiàn)狀17-18
• 1.2.5 存在問題18
• 1.3 主要研究內容18-19
• 1.4 主要研究成果19
• 1.5 主要創(chuàng)新點19-20
• 1.6 主要工作量20-21
• 2 沸石礦物的合成及表征21-48
• 2.1 Na A沸石的合成及表征21-30
• 2.1.1 實驗21-24
• 2.1.2 Na_2O/SiO_2摩爾比對合成Na A沸石的影響24-25
• 2.1.3 晶化溫度對合成Na A沸石的影響25-26
• 2.1.4 晶化時間對合成Na A沸石的影響26-28
• 2.1.5 NaA沸石的熱穩(wěn)定性研究28-30
• 2.2 羥基方鈉石的合成及表征30-46
• 2.2.1 實驗30-32
• 2.2.2 Na_2O/SiO_2摩爾比對合成羥基方鈉石的影響32-33
• 2.2.3 晶化溫度對合成羥基方鈉石的影響33-34
• 2.2.4 晶化時間對合成羥基方鈉石的影響34-36
• 2.2.5 羥基方鈉石的熱穩(wěn)定性研究36-37
• 2.2.6 羥基方鈉石的形成過程37-44
• 2.2.7 雜晶的形成機理探討44-46
• 2.3 本章小節(jié)46-48
• 3 含CsA沸石 /含Cs方鈉石的合成及表征48-69
• 3.1 含CsA沸石的合成及表征48-56
• 3.1.1 實驗48-50
• 3.1.2 初始Cs濃度50-52
• 3.1.3 晶化溫度52-54
• 3.1.4 晶化時間54-56
• 3.1.5 微觀形貌特征56
• 3.2 含Cs方鈉石的合成及表征56-66
• 3.2.1 實驗56-58
• 3.2.2 初始Cs濃度58-62
• 3.2.3 晶化溫度62-64
• 3.2.4 晶化時間64-66
• 3.2.5 微觀形貌特征66
• 3.3 含CsA沸石 /含Cs方鈉石的合成機理探討66-68
• 3.4 本章小節(jié)68-69
• 4 沸石礦物對鈾尾礦的固化及穩(wěn)定性研究69-91
• 4.1 鈾尾礦的屬性研究69-76
• 4.1.1 鈾尾礦描述及預處理69
• 4.1.2 化學成分69-71
• 4.1.3 粒徑分布71
• 4.1.4 物相組成71-72
• 4.1.5 顯微形貌72-73
• 4.1.6 堿蝕量73-76
• 4.2 沸石礦物 /鈾尾礦復合體的制備76-79
• 4.2.1 實驗76
• 4.2.2 沸石礦物/鈾尾礦復合體的物相組成76-77
• 4.2.3 沸石礦物/鈾尾礦復合體的微觀形貌77-79
• 4.3 沸石礦物 /鈾尾礦復合體的穩(wěn)定性研究79-89
• 4.3.1 實驗79-80
• 4.3.2 pH值對A沸石 /鈾尾礦復合體抗浸出性能的影響80-82
• 4.3.3 pH值對方鈉石/鈾尾礦復合體抗浸出性能的影響82-84
• 4.3.4 浸出時間對A沸石 /鈾尾礦復合體抗浸出性能的影響84-86
• 4.3.5 浸出時間對方鈉石/鈾尾礦復合體抗浸出性能的影響86-89
• 4.4 樣品的阻滯機理探討89
• 4.5 本章小節(jié)89-91
• 結論91-93
• 致謝93-94
• 參考文獻94-99
• 攻讀碩士期間發(fā)表的學術論文及研究成果99

  本文關鍵詞：沸石礦物對鈾尾礦的固化及阻滯機理研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：459123