選擇性催化還原（SCR）脫除煙氣中NO_x是大氣污染控制領(lǐng)域的一個重要課題。近年來，低溫SCR由于具有明顯的節(jié)能特點和潛在的工業(yè)應(yīng)用價值，正成為研究熱點。但就目前國內(nèi)外的研究進展而言，低溫范圍內(nèi)催化劑活性不高、活性物質(zhì)分散性較差、反應(yīng)機理不夠明確等仍是低溫SCR脫硝技術(shù)走向?qū)嶋H應(yīng)用的主要障礙。本文針對以上主要問題，以Mn／TiO₂作為基礎(chǔ)組分，進行了低溫SCR脫硝技術(shù)研究。 本文首先對制備方法進行了篩選。對溶膠—凝膠法、浸漬法和共沉淀法三種不同方法制備得到的催化劑活性比較結(jié)果表明，溶膠—凝膠法制備得到的催化劑納米結(jié)構(gòu)更為豐富，活性物質(zhì)分散性更好，對NO的脫除率更高�？梢�，溶膠—凝膠法是一種較為理想的低溫SCR催化劑制備方法。 其次，針對上述溶膠—凝膠法制備的催化劑，系統(tǒng)研究了低溫SCR的優(yōu)化操作條件，主要包括催化劑Mn／Ti比、催化劑焙燒溫度、反應(yīng)空速、反應(yīng)系統(tǒng)中O₂和NH₃的濃度，以及在瞬態(tài)反應(yīng)中O₂和NH₃的作用。此外，分析了催化反應(yīng)的動力...

【文章頁數(shù)】：130 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
圖題清單
表題清單
第一章 緒論
    1.1 立題背景
    1.2 立題依據(jù)
    1.3 研究目標及主要研究內(nèi)容
    1.4 論文概述
第二章 文獻綜述
    2.1 煙氣脫硝技術(shù)現(xiàn)狀
        2.1.1 選擇性催化還原法
        2.1.2 選擇性非催化還原法
        2.1.3 催化分解法
        2.1.4 低溫常壓等離子體分解法
        2.1.5 吸收法
        2.1.6 吸附法
    2.2 高溫SCR煙氣脫硝技術(shù)
        2.2.1 V₂O₅/TiO₂催化劑
        2.2.2 WO₃、MoO₃修飾的催化劑
        2.2.3 高溫SCR脫硝技術(shù)的不足之處
    2.3 低溫SCR脫硝催化劑 #1
        2.3.1 以TiO₂為載體的催化劑
        2.3.2 以Al₂O₃為載體的催化劑
        2.3.3 以活性炭為載體的催化劑
        2.3.4 以硅藻土或沸石為載體的催化劑
    2.4 Mn在低溫SCR中的作用
        2.4.1 MnO_x的晶型
        2.4.2 MnO_x負載量的影響
        2.4.3 其他金屬對Mn催化劑的修飾作用
    2.5 低溫SCR反應(yīng)機理
        2.5.1 吸附
        2.5.2 反應(yīng)
        2.5.3 氧氣的影響
    2.6 小結(jié)與展望
第三章 實驗材料、裝置及分析測試方法
    3.1 實驗材料
    3.2 催化劑制備
        3.2.1 Mn/TiO₂催化劑的制備
        3.2.2 摻雜過渡金屬催化劑的制備
        3.2.3 摻雜Zr催化劑的制備
    3.3 低溫SCR脫除NO_x實驗
        3.3.1 實驗裝置
        3.3.2 氣相物質(zhì)的測定
    3.4 催化劑表征
        3.4.1 結(jié)晶形態(tài)分析
        3.4.2 形貌分析
        3.4.3 比表面積和孔結(jié)構(gòu)分析
        3.4.4 表面元素價態(tài)及濃度分析
        3.4.5 熱重—差示掃描量熱(TG-DSC)分析
        3.4.6 原位漫反射紅外光譜(DRIFT)分析
第四章 不同制備方法對催化的影響
    4.1 催化劑活性
    4.2 催化劑晶型
        4.2.1 溶膠—凝膠法制備催化劑的晶型
        4.2.2 浸漬法制備催化劑的晶型
        4.2.3 共沉淀法制備催化劑的晶型
    4.3 三種方法制備Mn(0.4)/TiO₂的比較研究
        4.3.1 催化活性比較
        4.3.2 熱重—差示掃描量熱(TG-DSC)研究
        4.3.3 表面元素濃度
        4.3.4 微觀結(jié)構(gòu)
        4.3.5 表面氧的存在形式
    4.4 本章小結(jié)
第五章 操作參數(shù)影響及動力學(xué)研究
    5.1 操作參數(shù)的影響
        5.1.1 催化劑組成
        5.1.2 焙燒溫度
        5.1.3 空速和反應(yīng)溫度
        5.1.4 氧氣濃度
        5.1.5 氨氣濃度
    5.2 動力學(xué)研究
    5.3 本章小結(jié)
第六章 過渡金屬摻雜對催化劑的影響
    6.1 過渡金屬的催化活性
    6.2 過渡金屬摻雜后催化劑的活性
    6.3 催化劑表征分析
        6.3.1 納米結(jié)構(gòu)
        6.3.2 表面的元素濃度
        6.3.3 晶型研究
        6.3.4 透射電鏡分析
        6.3.5 X射線光電子能譜分析
    6.4 過渡金屬在催化劑中的假設(shè)模型
    6.5 本章小結(jié)
第七章 反應(yīng)機理研究
    7.1 Mn(0.4)/TiO₂表面的吸附—反應(yīng)
        7.1.1 NH₃在Mn(0.4)/TiO₂表面的吸附
        7.1.2 NO在Mn(0.4)/TiO₂表面的吸附
        7.1.3 NH₃和O₂在Mn(0.4)/TiO₂表面的共吸附
        7.1.4 NO和O₂在Mn(0.4)/TiO₂表面的共吸附
        7.1.5 NH₃+O₂在Mn(0.4)/TiO₂表面吸附后與NO+O₂的反應(yīng)
        7.1.6 NO+O₂在Mn(0.4)/TiO₂表面吸附后與NH₃+O₂的反應(yīng)
    7.2 Fe(0.1)-Mn(0.4)/TiO₂表面的吸附—反應(yīng)
        7.2.1 NH₃在Fe(0.1)-Mn(0.4)/TiO₂表面的吸附
        7.2.2 NO在Fe(0.1)-Mn(0.4)/TiO₂表面的吸附
        7.2.3 NH₃和O₂在Fe(0.1)-Mn(0.4)/Ti_O2表面的共吸附
        7.2.4 NO和O₂在Fe(0.1)-Mn(0.4)/TiO₂表面的共吸附
        7.2.5 NH₃+O₂在Fe(0.1)-Mn(0.4)/TiO₂表面吸附后與NO+O₂的反應(yīng)
        7.2.6 NO+O₂在Fe(0.1)-Mn(0.4)/TiO₂表面吸附后與NH₃+O₂的反應(yīng)
    7.3 反應(yīng)過程分析
        7.3.1 Mn(0.4)/TiO₂表面的反應(yīng)過程
        7.3.2 Fe(0.1)-Mn(0.4)/TiO₂表面的反應(yīng)過程
    7.4 催化反應(yīng)機理探討
    7.5 本章小結(jié)
第八章 催化劑的抗硫性能初探
    8.1 SO₂對Mn(0.4)/TiO₂和Fe(0.1)-Mn(0.4)/TiO₂的影響
    8.2 Zr摻雜對催化性能的影響
        8.2.1 Zr摻雜對Mn(0.4)/TiO₂催化劑的影響
        8.2.2 Zr摻雜對Fe-Mn/TiO₂催化劑的影響
        8.2.3 溫度對催化劑抗硫性能的影響
    8.3 催化劑失活機理研究
        8.3.1 催化劑的熱重—差示掃描量熱(TG-DSC)研究
        8.3.2 催化劑表面元素的XPS研究
        8.3.3 含硫系統(tǒng)的DRIFT研究
    8.4 本章小結(jié)
第九章 結(jié)論與建議
    9.1 取得的主要結(jié)果
    9.2 解決的主要問題
    9.3 主要創(chuàng)新點
    9.4 尚存在的問題及建議
主要參考文獻
博士生期間已發(fā)表或錄用的論文
博士生期間已授權(quán)或申請的發(fā)明專利
致謝



本文編號：4043803