發(fā)布時間：2017-05-27 05:07

  本文關鍵詞：改性馬尾藻基活性炭低溫選擇性催化還原NO_x，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：選擇性催化還原(Selective Catalytic Reduction, SCR)是目前火力發(fā)電廠煙氣脫硝應用最為廣泛的技術之一,而新型低溫(250 ℃)SCR催化劑的開發(fā)是煙氣氮氧化物(NOx)治理技術的研究熱點之一�；钚蕴烤哂芯薮蟮谋缺砻娣e和獨特的微孔結構,表面化學官能團豐富,在適宜的反應條件下可表現(xiàn)出良好的脫硝性能,特別是活性炭SCR催化劑使用后易處理,與金屬催化劑相比,更加清潔、環(huán)保。因此,近年來國內外關于開發(fā)基于活性炭的低溫SCR催化劑的研究工作越來越活躍。馬尾藻屬于便于養(yǎng)殖且不占用土地和淡水資源的大型海洋藻類,具有價格低廉,便于采集,且在同類生物質中其碳、氮含量較高(分別為40.24%和2.52%)等優(yōu)點。將該馬尾藻作為活性炭制備的前驅物,不但能突破傳統(tǒng)活性炭碳前驅物成本較大、活性炭得率低的缺陷；而且為我國產量多卻大部分露天棄置的馬尾藻的回收利用提供了一種新的應用途徑。因此,開展對馬尾藻基活性應用于脫硝實驗的研究具有重要的理論和實際意義。本論文提出以馬尾藻作為碳的前驅物,通過氮摻雜和金屬負載改性馬尾藻基活性炭,制備低溫NH3-SCR催化劑。結合比表面積測試、元素分析、傅里葉紅外、X射線光電子能譜、X射線衍射、氫氣程序升溫還原及氨氣程序升溫脫附等表征方法,在50～250℃反應溫度區(qū)間內研究其脫硝催化性能。首先考察了不同制備方法及不同磷酸浸漬比對馬尾藻基活性炭(Sargassum-based Activated Carbon,SAC)的低溫SCR活性的影響。結果表明：當磷酸浸漬比為2：1,用物理化學活化法制備的Co/SAC-2催化劑的脫硝活性最佳。在125℃時,其NOx去除效率最高為82.05%,N2選擇性在50～250℃的反應溫度窗口均高于95%。另外,Co/SAC-2活性炭具有很好的抗硫抗水性能,但其反應活性溫度窗口比較狹窄。為了拓寬馬尾藻基活性炭的反應溫度窗口,利用尿素摻雜改性,考察不同前驅物和不同摻氮比對氮摻雜改性馬尾藻基活性炭在空速下為15000 h-1下的低溫SCR活性的影響。結果表明：氮摻雜改性能有效提升催化劑的脫硝性能,其中C/SAC-2/U-6催化劑在50～250 ℃內的NOx去除效率均高于75%,最高為87%(150℃),大大拓寬了催化劑的低溫反應活性溫度窗口。由XPS表征結果可知,含氮官能團的存在形式對脫硝活性也有著很大的影響,特別是N-6結構的大量存在能促進NOx的吸附和氧化,從而促進快速SCR反應的進行,使得活性炭的低溫脫硝活性提高。此外,氮摻雜馬尾藻基活性炭展現(xiàn)了良好的抗硫抗水性能。最后考察了不同金屬負載(鈰,錳,銅和鉻)對金屬負載改性催化劑在高空速下(80000h-1)的SCR活性的影響。實驗結果表明,在125 ℃時,不同金屬負載改性催化劑的脫硝活性由高到低排序為：Cr/SACCu/SACCe/SA≈ Mn/SAC;金屬鉻負載制備的改性馬尾藻基活性炭催化劑具有最佳脫硝活性,隨著金屬鉻的引入,馬尾藻基活性炭催化劑的NOx脫除效率在125℃時由56.9%提升至92.3%,其N2選擇性在50～250℃的反應溫度窗口均高于95%。此外,鉻金屬負載改性制備的馬尾藻基活性炭具有良好的抗硫抗水性能,是一種理想的潛在低溫高效NH3-SCR催化劑。
【關鍵詞】：馬尾藻基活性炭 摻氮改性 金屬負載 低溫SCR
【學位授予單位】：浙江大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X701
【目錄】：

• 致謝4-5
• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-14
• 第二章 文獻綜述14-31
• 2.1 我國火電行業(yè)概況及大氣污染物排放情況14-20
• 2.1.1 我國火電行業(yè)概況14-17
• 2.1.2 火電行業(yè)主要大氣污染物排放17-19
• 2.1.3 國家對燃煤NO_X的控制政策及排放標準19-20
• 2.2 火電廠煙氣脫硝技術20-22
• 2.2.1 低NO_x燃燒技術21
• 2.2.2 煙氣脫硝技術21-22
• 2.3 低溫NH_3-SCR催化劑的研究進展22-27
• 2.4 活性炭制備及其在煙氣脫硝中應用27-28
• 2.4.1 活性炭制備的原料27-28
• 2.4.2 活性炭的制備方法28
• 2.5 立題依據28-29
• 2.6 研究內容29-31
• 第三章 實驗裝置與方法31-38
• 3.1 實驗試劑與裝置31-32
• 3.1.1 化學藥品和試劑31
• 3.1.2 實驗儀器31-32
• 3.2 實驗方案32-38
• 3.2.1 實驗原料及預處理32-33
• 3.2.2 馬尾藻基活性炭催化劑的制備及改性33
• 3.2.3 催化劑活性評價33-35
• 3.2.4 催化劑抗水性能評價實驗35-36
• 3.2.5 催化劑抗硫性能評價實驗36
• 3.2.6 催化劑表征分析36-38
• 第四章 馬尾藻基活性炭制備及其SCR脫硝性能初探38-51
• 4.1 引言38-39
• 4.2 實驗部分39-41
• 4.2.1 馬尾藻基活性炭制備裝置及工藝流程39
• 4.2.2 不同制備方法制備馬尾藻基活性炭39-40
• 4.2.3 馬尾藻基活性炭上的SCR活性實驗40
• 4.2.4 馬尾藻基活性炭NO_2吸附實驗40
• 4.2.5 氨氣-程序升溫脫附40-41
• 4.3 結果和討論41-49
• 4.3.1 不同制備方法對SAC催化劑脫硝性能的影響41-42
• 4.3.2 不同磷酸浸漬比對Co/SAC-2的SCR性能的影響42-44
• 4.3.3 Co/SAC-2恒溫下NO_x轉化率與反應時間的關系44-46
• 4.3.4 Co/SAC-2的NH_3-TPD實驗46-47
• 4.3.5 Co/SAC-2和CAC的NH_3-SCR反應性能比較47-48
• 4.3.6 Co/SAC-2和CAC在50℃下的NO_2吸附實驗48-49
• 4.4 本章小結49-51
• 第五章 氮摻雜改性馬尾藻基活性炭SCR脫硝性能探究51-64
• 5.1 引言51
• 5.2 實驗部分51-52
• 5.2.1 尿素氮摻雜改性馬尾藻基活性炭催化劑制備51-52
• 5.2.2 SCR活性評價實驗52
• 5.2.3 馬尾藻基活性炭抗硫抗水性能評價實驗52
• 5.2.4 馬尾藻基活性炭暫態(tài)響應實驗52
• 5.3 結果和討論52-63
• 5.3.1 不同載體對氮摻雜改性馬尾藻基活性炭SCR活性的影響52-55
• 5.3.2 不同摻氮量對C/SAC-2/U催化劑的SCR活性的影響55-57
• 5.3.3 C/SAC-2/U-6和CAC/U-6的SCR性能比較57-58
• 5.3.4 催化劑C/SAC-2/U-6抗水抗硫性能評價實驗58-60
• 5.3.5 催化劑C/SAC-2/U-6反應機理初探60-63
• 5.4 本章小結63-64
• 第六章 金屬改性馬尾藻基活性炭SCR脫硝性能探究64-74
• 6.1 引言64-65
• 6.2 實驗部分65
• 6.2.1 金屬負載改性馬尾藻基活性炭催化劑制備65
• 6.2.2 SCR活性評價實驗65
• 6.2.3 馬尾藻基活性炭抗硫抗水性能評價實驗65
• 6.2.4 氫氣-程序升溫還原65
• 6.3 結果和討論65-72
• 6.3.1 不同金屬負載改性馬尾藻基活性炭的SCR脫硝活性比較65-66
• 6.3.2 不同Cr負載量對催化劑Cr(z)/SAC的SCR脫硝活性的影響66-70
• 6.3.3 催化劑C/SAC-2/U-6抗水抗硫性能評價實驗70-71
• 6.3.4 Cr(2)/SAC和SAC的H_2-TPR實驗71-72
• 6.4 本章小結72-74
• 第七章 結論與建議74-77
• 7.1 結論74-75
• 7.2 創(chuàng)新點75-76
• 7.3 建議和展望76-77
• 參考文獻77-92
• 作者簡歷及攻讀碩士期間發(fā)表的學術論文92

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