本文關(guān)鍵詞：零價(jià)鐵復(fù)合膜還原降解水中亞硝基胺的研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：由于人口膨脹、環(huán)境污染等問題日益嚴(yán)重,使得人們對于水質(zhì)安全要求日益提高。亞硝基二甲胺(N-nitrosodimethylamine, NDMA)是水處理領(lǐng)域中備受關(guān)注的強(qiáng)致癌性新興含氮消毒副產(chǎn)物。美國環(huán)保署將其單位致癌風(fēng)險(xiǎn)對應(yīng)的濃度確定為0.7ng/L。傳統(tǒng)的去除方法不能有效的去除NDMA,零價(jià)金屬還原技術(shù),因原料來源廣泛且操作簡便,具有重要理論意義和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。本研究以聚丙烯腈(PAN)平板膜及PAN中空纖維膜兩類膜分別作為基體,分別制備兩種零價(jià)鐵復(fù)合膜,用于還原降解水中的NDMA。以PAN平板膜為基材,采用陰、陽兩種聚電解質(zhì)交替組裝的方法,在基膜材料表面制備含F(xiàn)e0復(fù)合層。陰離子聚電解質(zhì)β-環(huán)糊精與丙烯酸的水溶性共聚物(AA-MAH/β-CD)與鐵Fe離子絡(luò)合配位,將Fe0負(fù)載于復(fù)合層中。含有零價(jià)鐵的復(fù)合平板膜具有比基膜更小的膜孔,鐵顆粒在膜表面均價(jià)分散,粒徑在幾百nm范圍。NDMA溶液滲透過膜的過程中,小分子NDMA被復(fù)合層中具有包合作用的β-環(huán)糊精(β-CD)吸附,同時(shí)Fe0將其還原轉(zhuǎn)化。研究發(fā)現(xiàn),溶液中的溶解氧和NDMA初始濃度對Fe0的還原反應(yīng)影響不大；pH值對于零價(jià)鐵膜還原降解NDMA的影響顯著。以中空纖維PAN膜為基體材料,將貴金屬鈀(Pd)作催化劑修飾Fe°。PAN基膜荷電化改性后形成的大量羧基,通過羧基與Fe離子的配位實(shí)現(xiàn)鐵在膜表面的固定。研究中,采用掃描電子顯微鏡(SEM)、紅外光譜(FTIR)、光電子能譜(XPS)分別對復(fù)合膜形貌結(jié)構(gòu)、特征基團(tuán)、元素種類、Fe價(jià)態(tài)進(jìn)行表征分析。研究中發(fā)現(xiàn),反應(yīng)初期,還原反應(yīng)的速度較快,NDMA去除率能夠達(dá)到有Pd存在條件下,NDMA去除率顯著增加；反應(yīng)體系中NDMA初始濃度和pH值,以及溶解氧、反應(yīng)溫度和共存離子對二甲基亞硝胺去除率的有一定的影響。兩種零價(jià)鐵膜還原NDMA的機(jī)制為Fe0氧化釋放電子,使得氫原子活化,還原NDMA為UDMH和DMA, NH4+。荷電化后的復(fù)合膜表面形成羧基,陰離子聚電解質(zhì)分子鏈上也共聚了羧基,兩種膜表面均含有大量羧基。羧基與還原NDAM過程中生成的鐵離子再次絡(luò)合,將溶液中的鐵離子固定在PAN膜上。兩種零價(jià)鐵復(fù)合膜還原NDMA過程中溶液中鐵釋放量很少。
【關(guān)鍵詞】：零價(jià)鐵(ZVI) 聚丙烯腈PAN膜 Pd金屬 β-環(huán)糊精(β-CD) 配位作用 催化還原 二甲基亞硝胺(NDMA)
【學(xué)位授予單位】：天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X52
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第一章 緒論10-22
• 1.1 飲用水安全性問題10
• 1.2 N-亞硝基二甲胺(NDMA)簡介10-14
• 1.2.1 物化特性及毒性10-11
• 1.2.2 NDMA在水體中的存在11-12
• 1.2.3 NDMA的生成機(jī)理12-13
• 1.2.4 NDMA的去除方法13-14
• 1.3 零價(jià)鐵技術(shù)的研究現(xiàn)狀14-17
• 1.3.1 零價(jià)鐵還原的研究現(xiàn)狀15
• 1.3.2 納米零價(jià)鐵的研究現(xiàn)狀15-16
• 1.3.3 零價(jià)鐵去除亞硝基胺機(jī)理16-17
• 1.3.4 零價(jià)鐵去除亞硝基胺存在的問題17
• 1.4 鐵的配位以及自組裝技術(shù)17-19
• 1.4.1 鐵的配位與零價(jià)鐵的制備17-18
• 1.4.2 自組裝技術(shù)18-19
• 1.5 課題研究的目的意義及主要內(nèi)容19-22
• 1.5.1 課題研究目的意義19-20
• 1.5.2 課題研究的主要內(nèi)容20-22
• 第二章 β-環(huán)糊精零價(jià)鐵組裝膜的制備22-38
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器設(shè)備22-23
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料22
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備22-23
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方法23-25
• 2.2.1 聚電解質(zhì)的制備23
• 2.2.2 聚電解質(zhì)與鐵配位過程研究23-24
• 2.2.3 聚電解質(zhì)組裝零價(jià)鐵膜的制備24-25
• 2.2.4 層層自組裝零價(jià)鐵膜的表征25
• 2.3 結(jié)果與討論25-36
• 2.3.1 聚電解質(zhì)合成及表征25-27
• 2.3.2 聚電解質(zhì)與鐵的配位27-29
• 2.3.3 荷電化條件對PAN膜純水通量的影響29-33
• 2.3.4 聚合物組裝零價(jià)鐵膜表征33-36
• 2.4 本章小結(jié)36-38
• 第三章 β-環(huán)糊精零價(jià)鐵組裝膜對NDMA還原性能研究38-54
• 3.1 引言38
• 3.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器設(shè)備38-40
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料38-39
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備39-40
• 3.3 實(shí)驗(yàn)方法40-42
• 3.3.1 β-CD對NDMA包合作用研究方法40
• 3.3.2 PAN膜對NDMA作用效果40-41
• 3.3.3 (ZVI-PAN)_n復(fù)合膜還原NDMA的影響因素41-42
• 3.3.3.1 初始濃度對還原反應(yīng)的影響41
• 3.3.3.2 溶解氧對NDMA還原反應(yīng)的影響41
• 3.3.3.3 pH對(ZVI-PAN)_n復(fù)合膜還原NDMA的影響41
• 3.3.3.4 反應(yīng)溫度對(ZVI-PAN)_n膜還原NDMA的影響41
• 3.3.3.5 共存離子對還原NDMA的影響41-42
• 3.4 結(jié)果與討論42-51
• 3.4.1 β-CD對NDMA包合作用研究42-44
• 3.4.2 PAN膜對NDMA去除影響44
• 3.4.3 初始濃度對(ZVI-PAN)_n膜還原NDMA的影響44-46
• 3.4.4 溶解氧對(ZVI-PAN)_n還原NDMA的影響46
• 3.4.5 溶液初始pH對(ZVI-PAN)_n膜還原NDMA的影響46-48
• 3.4.6 反應(yīng)溫度對(ZVI-PAN)_n膜還原NDMA的影響48
• 3.4.7 共存離子對(ZVI-PAN)_n膜還原NDMA的影響48-51
• 3.5 本章小結(jié)51-54
• 第四章 Pd/Fe雙金屬中空纖維催化膜的制備及性能研究54-70
• 4.1 引言54
• 4.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器設(shè)備54-55
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料54-55
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備55
• 4.3 實(shí)驗(yàn)方法55-57
• 4.3.1 Pd/Fe雙金屬中空纖維催化膜的制備55-56
• 4.3.2 荷電化處理?xiàng)l件對負(fù)載鐵量的影響56
• 4.3.3 Pd/Fe負(fù)載PAN催化膜的表征56
• 4.3.4 Pd/Fe催化膜還原NDMA56-57
• 4.4 結(jié)果與討論57-68
• 4.4.1 荷電化處理?xiàng)l件對負(fù)載鐵量影響57-60
• 4.4.2 掃描電子顯微鏡分析60-61
• 4.4.3 X-射線光電子能譜分析61-62
• 4.4.4 負(fù)載鐵量調(diào)控因素62-63
• 4.4.5 Pd/Fe負(fù)載PAN膜催化降解NDMA63-66
• 4.4.6 零價(jià)鐵還原NDMA的機(jī)制推測66
• 4.4.7 零價(jià)鐵還原NDMA溶液中鐵離子分析66-68
• 4.5 本章小結(jié)68-70
• 第五章 結(jié)論與展望70-74
• 5.1 結(jié)論70-72
• 5.2 展望72-74
• 參考文獻(xiàn)74-80
• 發(fā)表論文和參加科研情況說明80-82
• 致謝82

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