目前全球范圍內(nèi)出現(xiàn)氣候變暖的趨勢(shì),解決該問(wèn)題的核心是如何降低溫室氣體的產(chǎn)生及對(duì)大氣的排放。從可持續(xù)發(fā)展和環(huán)境保護(hù)的角度出發(fā),研究和開發(fā)化石能源的高效、潔凈利用技術(shù)將成為降低溫室氣體排放的有效途徑。其中,通過(guò)費(fèi)托合成反應(yīng)(簡(jiǎn)稱F-T合成)獲得清潔的液體燃料以減少化石能源直接燃燒帶來(lái)的污染,是減少溫室氣體排放的有效手段之一。然而,如何提高F-T合成活性、減少尾氣中CO₂和CH₄的產(chǎn)生以及降低反應(yīng)過(guò)程中的能耗是未來(lái)F-T合成技術(shù)實(shí)現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)亟待解決的問(wèn)題。因此,設(shè)計(jì)和合成具有高活性、高選擇性F-T合成催化劑就成為解決該問(wèn)題的關(guān)鍵因素之一。 本文將配位聚合物潛在的功能催化優(yōu)勢(shì)應(yīng)用到F-T合成領(lǐng)域當(dāng)中,設(shè)計(jì)和合成具有規(guī)則空間構(gòu)型的鈷-鈰異金屬配位聚合物和鈷配合物,把含活性鈷(稀土助劑鈰)的新型鈷前驅(qū)體負(fù)載到γ-Al₂O₃載體上,制備空間有序排列的鈷(稀土)催化材料,綜合評(píng)價(jià)了該類催化劑對(duì)F-T合成的活性、甲烷及二氧化碳排放的影響。主要工作如下: 1.以吡啶-2,3-二羧酸(2,3-H₂...

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    第一節(jié) F-T合成技術(shù)生產(chǎn)替代燃料對(duì)生態(tài)環(huán)境的影響
        1.F-T合成柴油的特性
        2.煤、生物質(zhì)及天然氣在F-T合成中全生命周期溫室氣體排放量情況
    第二節(jié) F-T合成技術(shù)簡(jiǎn)介
        1.鈷前驅(qū)體的影響
        2.溶劑效應(yīng)
        3.載體效應(yīng)
        4.助劑效應(yīng)
    第三節(jié) 金屬配位聚合物的組裝
        1.配位化學(xué)的研究?jī)?nèi)容
        2.配位聚合物的研究概況
        3.吡啶羧酸類配體與過(guò)渡金屬及稀土金屬形成的配位聚合物
    第四節(jié) 研究?jī)?nèi)容與研究意義
        1.研究?jī)?nèi)容
        2.研究意義
    參考文獻(xiàn)
第二章 吡啶二羧酸配位聚合物的合成
    第一節(jié) 吡啶-2,3-二羧酸鈷配合物的合成、結(jié)構(gòu)和性質(zhì)
        1.配合物[Co₂(2,3-Hpydc)₆](3-carboxypyridine)₂·6H₂O的合成及晶體結(jié)構(gòu)描述
        2.[Co(H₂O)₆][Co(2,3-Hpydc)₃]₂的合成及晶體結(jié)構(gòu)描述
        3.[Co(2,3-Hpydc)₃]·3H₂O的合成及晶體結(jié)構(gòu)描述
        4.配合物[Co₂(2,3-Hpydc)₆](3-carboxypyridine)₂·6H₂O、[Co(H₂O)₆][Co(2,3-Hpydc)₃]₂和[Co(2,3-Hpydc)₃]·3H₂O的性質(zhì)研究
    第二節(jié) 吡啶-2,6-二羧酸鈷-鈰配位聚合物的合成、結(jié)構(gòu)和性質(zhì)
        1.Ce(acac)₃(acacH)₂的合成及晶體結(jié)構(gòu)描述
        2.{[Ce₂Co(2,6-pydc)₄(H₂O)₈](H₂O)₇}n的合成及晶體結(jié)構(gòu)描述
        3.{[Ce₂Co(2,6-pydc)₄(H₂O)₈](H₂O)₇}n的性質(zhì)研究
    第三節(jié) 吡啶-3,4-二羧酸鈰配位聚合物的合成、結(jié)構(gòu)和性質(zhì)
        1.[Ce(3,4-pydc)₂]·H₂O的合成及單晶的培養(yǎng)
        2.[Ce(3,4-pydc)₂]·H₂O的結(jié)構(gòu)描述
    參考文獻(xiàn)
第三章 不同類型鈷前驅(qū)體的催化劑制備及表征
    第一節(jié) F-T合成反應(yīng)催化劑的制備
        1.主要原料及試劑
        2.儀器及測(cè)試條件
        3.不同鈷前驅(qū)體催化劑的制備
        4.{[Ce₂Co(2,6-pydc)₄(H₂O)₈]·(H₂O)₇)n和[Co₂(2,3-Hpydc)₆](3-carboxypyridine)₂·6H₂O為前驅(qū)體負(fù)載于γ-Al₂O₃載體上的紅外光譜分析
    第二節(jié) F-T合成反應(yīng)催化劑的表征
        1.催化劑的XRD分析
        2.催化劑的TPR分析
        3.γ-Al₂O₃及γ-Al₂O₃負(fù)載的催化劑比表面(BET)結(jié)果
    第三節(jié) F-T合成反應(yīng)性能評(píng)價(jià)
        1.F-T合成反應(yīng)條件
        2.不同前驅(qū)體制備的催化劑催化性能分析
    參考文獻(xiàn)
第四章 F-T合成對(duì)生態(tài)環(huán)境的影響
    第一節(jié) F-T合成中不同類型催化劑對(duì)液態(tài)烴產(chǎn)率及CH₄和CO₂排放的影響
    第二節(jié) 二氧化碳甲烷催化重整制合成氣實(shí)驗(yàn)
        1.實(shí)驗(yàn)裝置流程圖
        2.儀器及條件
        3.Co(N)/γ-Al₂O₃催化劑的制備及其對(duì)二氧化碳甲烷重整反應(yīng)的研究
    參考文獻(xiàn)
第五章 結(jié)論
附圖
致謝
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文



本文編號(hào)：3908173