新型鈷銅復(fù)合非均相類Fenton催化劑的制備及其性能研究
本文關(guān)鍵詞:新型鈷銅復(fù)合非均相類Fenton催化劑的制備及其性能研究,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:本文旨在開發(fā)一種pH適用范圍廣、催化效率高的非均相類Fenton催化劑。研究內(nèi)容主要分為三個(gè)部分:首先是新型鈷銅復(fù)合非均相類Fenton催化劑制備條件的優(yōu)化。用改性水熱法制備催化劑,借助TEM、SEM、XRD、紅外等表征手段,以甲基橙的脫色效率為參數(shù),通過單因素試驗(yàn)法,探究活性元素鈷銅比、表面活性劑、制備時(shí)間、反應(yīng)溫度等因素對催化劑性能的影響,以此得到催化劑的最佳制備工藝參數(shù);其次是催化劑的性能研究。用制備的催化劑和過氧化氫構(gòu)成非均相Fenton體系降解甲基橙模擬廢水,先用單因素分析方法,探究該體系中溶液的初始pH值,催化劑的投加量,過氧化氫的投加量,反應(yīng)溫度等因素對催化劑性能影響,在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上,通過響應(yīng)曲面法對催化劑降解的最佳工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,另外,在最優(yōu)條件下對該催化劑的重復(fù)利用性和穩(wěn)定進(jìn)行研究;文章最后部分對催化劑的降解機(jī)理進(jìn)行初步探究。研究結(jié)果如下:(1)該新型鈷銅非均相類Fenton催化劑的最佳制備工藝參數(shù)為:活性元素鈷銅比為5:2、表面活性劑為丙醛、反應(yīng)溫度為180℃,反應(yīng)時(shí)間48 h。在此條件下制備的催化劑顆粒呈現(xiàn)不規(guī)則的六方晶型片狀結(jié)構(gòu),粒徑分布于0.50μm到5.00μm之間,顆粒之間有空隙,催化劑顆粒的主要成分為氧化鈷和氧化亞銅且純度較高。(2)通過單因素試驗(yàn)發(fā)現(xiàn):該催化劑在pH為2.00-10.00的范圍內(nèi)均具有較高的催化性能;催化劑的最佳投加量為3.00 g/L;催化降解效果隨著過氧化氫的增加而增加,最后趨于平衡;COD降解率隨著溫度的升高而增大。通過響應(yīng)曲面法進(jìn)行優(yōu)化后得到降解的最佳工藝參數(shù)為:溶液的初始pH值為8.00,催化劑的投加量為3.20 g/L,過氧化氫的投加量為43.80 mL/L,反應(yīng)溫度為49.94℃,反應(yīng)時(shí)間為40 min,在最優(yōu)條件下COD降解率為92.78%。另外,催化劑的重復(fù)性試驗(yàn)發(fā)現(xiàn):該催化劑重復(fù)使用三次后仍能表現(xiàn)出一定的催化性能,這表明該催化劑具有一定的回收利用價(jià)值。(3)分析甲基橙模擬廢水降解過程的UV-Vis光譜,推測脫色主要是因?yàn)榧谆戎械陌l(fā)色集團(tuán)偶氮鍵和苯環(huán)結(jié)構(gòu)等被氧化破壞,形成了無色的化合物或被徹低氧化為水和二氧化碳。甲基橙降解機(jī)理的初步研究發(fā)現(xiàn),該催化劑具有較高的催化性能是因?yàn)殁捄豌~均有類似的Fenton行為,且具有較高的氧化還原電位;在反應(yīng)過程中銅離子和鈷離子之間發(fā)生協(xié)同作用;pH適用范圍廣是因?yàn)殂~和鈷離子的的沉淀范圍比較廣。本文開發(fā)了一種新型鈷銅復(fù)合非均相類Fenton催化劑,對其性能進(jìn)行研究為該催化劑的實(shí)際工程應(yīng)用提供參考。
【關(guān)鍵詞】:非均相Fenton體系 鈷銅復(fù)合催化劑 甲基橙 響應(yīng)曲面法
【學(xué)位授予單位】:江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:X703;O643.36
【目錄】:
- 摘要5-7
- ABSTRACT7-12
- 第一章 緒論12-24
- 1.1 引言12-13
- 1.2 非均相類Fenton催化氧化技術(shù)13-19
- 1.2.1 鐵基非均相類Fenton催化劑13-18
- 1.2.2 非鐵基非均相類Fenton催化劑18-19
- 1.3 非均相類Fenton氧化技術(shù)的影響因素19-21
- 1.3.1 溶液的初始pH值19
- 1.3.2 催化劑的投加量19-20
- 1.3.3 H_2O_2的投加量20
- 1.3.4 反應(yīng)溫度20
- 1.3.5 反應(yīng)時(shí)間20-21
- 1.4 研究目標(biāo)及意義21
- 1.5 研究內(nèi)容21-22
- 1.6 研究思路及技術(shù)路線22-24
- 第二章 材料與方法24-30
- 2.1 試驗(yàn)藥劑與儀器24-25
- 2.1.1 試驗(yàn)藥品及試劑24
- 2.1.2 試驗(yàn)儀器設(shè)備24-25
- 2.2 催化劑的制備方法25-26
- 2.3 催化劑的表征方法26
- 2.3.1 掃描電子顯微鏡測定26
- 2.3.2 透射電子顯微鏡測定26
- 2.3.3 XRD測定26
- 2.3.4 紅外光譜測定26
- 2.4 催化降解試驗(yàn)26-27
- 2.5 水樣分析方法27-30
- 2.5.1 甲基橙最佳波長的測定27-28
- 2.5.2 脫色率的測定方法28
- 2.5.3 COD降解率的測定方法28-29
- 2.5.4 UV-Vis光譜的測定方法29-30
- 第三章 新型鈷銅復(fù)合非均相類Fenton催化劑的制備30-52
- 3.1 引言30-31
- 3.2 鈷銅添加比例對催化劑的影響31-36
- 3.2.1 催化劑的制備31
- 3.2.2 催化劑的表征31-34
- 3.2.3 催化降解性能研究34-36
- 3.3 表面活性劑對催化劑的影響36-40
- 3.3.1 催化劑的制備36
- 3.3.2 催化劑的表征36-39
- 3.3.3 催化降解性能研究39-40
- 3.4 制備溫度對催化劑的影響40-43
- 3.4.1 催化劑的制備40
- 3.4.2 催化劑的表征40-42
- 3.4.3 催化降解性能研究42-43
- 3.5 反應(yīng)時(shí)間對催化劑的影響43-48
- 3.5.1 催化劑的制備44
- 3.5.2 催化劑的表征44-46
- 3.5.3 催化降解性能研究46-48
- 3.6 新型鈷銅復(fù)合非均相類Fenton催化劑的表征48-50
- 3.6.1 SEM和TEM分析48-49
- 3.6.2 X射線衍射(XRD)分析49-50
- 3.6.3 紅外光譜(FT-IR)分析50
- 3.7 本章小結(jié)50-52
- 第四章 新型鈷銅復(fù)合非均相類Fenton催化劑催化降解性能的研究52-67
- 4.1 引言52-53
- 4.2 催化降解工藝參數(shù)53-58
- 4.2.1 溶液的初始pH53-54
- 4.2.2 催化劑的投加量54-56
- 4.2.3 過氧化氫的投加量56-57
- 4.2.4 反應(yīng)溫度57-58
- 4.3 響應(yīng)曲面法優(yōu)化試驗(yàn)58-63
- 4.3.1 響應(yīng)面因素與水平的選取59
- 4.3.2 模型方程及其顯著性檢驗(yàn)59-61
- 4.3.3 雙因子交互效應(yīng)分析61-63
- 4.3.4 模型的優(yōu)化與驗(yàn)證63
- 4.4 催化劑的重復(fù)利用性63-64
- 4.5 催化降解機(jī)理64-65
- 4.5.1 甲基橙降解過程中的UV-Vis光譜圖分析64-65
- 4.5.2 催化劑的降解機(jī)制分析65
- 4.6 本章小結(jié)65-67
- 第五章 結(jié)論與展望67-69
- 5.1 結(jié)論67-68
- 5.2 展望68-69
- 參考文獻(xiàn)69-79
- 致謝79-80
- 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況80
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本文編號:390363
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