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鋯酸鋰材料的設(shè)計(jì)、合成及高溫CO 2 吸附性能

發(fā)布時(shí)間:2023-10-03 19:40
  捕集回收燃煤電廠和甲烷水蒸氣重整制氫等固定源排放的高溫C02,不僅是C02減排的有效方法,同時(shí)具有可觀的經(jīng)濟(jì)效益。針對(duì)高溫CO2吸附材料,以鋯酸鋰為代表的鋰基陶瓷材料具有相對(duì)較高的CO2吸附容量、匹配的工作溫度區(qū)間和穩(wěn)定的循環(huán)吸附-脫附性能,但目前合成的材料在低CO2分壓氣氛下(PCC2≤0.1 bar)對(duì)應(yīng)吸附性能普遍較低。因此,論文研究重點(diǎn)在于設(shè)計(jì)、合成具有高CO2吸附性能的新型LixZryOz材料,以滿足實(shí)際條件下的應(yīng)用需求。 首先,采用固相反應(yīng)法在常規(guī)實(shí)驗(yàn)條件下控制合成了四方/單斜相Li2ZrO3、三斜/單斜相Li6Zr207以及斜六方相Li8Zr06五種高純度LixZryOz化合物,大大簡化了鋯酸鋰材料的合成路線,并揭示了合成反應(yīng)機(jī)理。系統(tǒng)研究了不同晶相結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成LixZryOz材料的高溫CO2吸附性能和吸附反應(yīng)途徑,其中單斜相Li6Zr207和斜六方相Li8Zr06的高溫C02吸附特性均屬首次報(bào)道;在純C02氣氛下,四方相Li2Zr03對(duì)應(yīng)最高CO2吸附量為20 wt%(848 K),而相同條件下單斜相Li2Zr03對(duì)應(yīng)CO2吸附量不足7 wt%,單斜相Li6Zr207...

【文章頁數(shù)】:135 頁

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 電廠煙道氣CO2捕集分離材料的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 低溫二氧化碳吸附材料的研究進(jìn)展
        1.2.2 高溫二氧化碳吸附材料的研究進(jìn)展
    1.3 水蒸氣甲烷重整制氫過程中的CO2吸附分離
    1.4 主要研究內(nèi)容及創(chuàng)新點(diǎn)
第2章 不同晶相和組成的LixZryOz化合物的控制合成
    2.1 引言
    2.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器與藥品
    2.3 表征方法
    2.4 研究路線
    2.5 結(jié)果與討論
        2.5.1 不同晶相Li2ZrO3的制備
        2.5.2 不同晶相Li6Zr2O7的制備
        2.5.3 純晶相Li8ZrO6的制備
    2.6 本章小結(jié)
第3章 不同晶相LixZryOz化合物的高溫CO2吸附性能
    3.1 引言
    3.2 表征方法和CO2吸附性能評(píng)價(jià)方法
    3.3 Li2ZrO3的CO2吸附性能
        3.3.1 材料的制備及表征分析
        3.3.2 四方相Li2ZrO3的高溫CO2吸附-脫附性能
        3.3.3 單斜相Li2ZrO3高溫CO2吸附-脫附性能
    3.4 Li6Zr2O7的高溫CO2吸附性能
        3.4.1 單斜相Li6Zr2O7的高溫CO2吸附性能
        3.4.2 單斜相Li6Zr2O7的高溫CO2吸附反應(yīng)機(jī)理
        3.4.3 Li6Zr2O7與Li2ZrO3在不同CO2分壓下的CO2吸附性能比較
        3.4.4 Li6Zr2O7的高溫C02循環(huán)吸附性能
    3.5 Li8ZrO6的高溫CO2吸附性能
        3.5.1 Li8ZrO6在純CO2分壓下的CO2吸附反應(yīng)機(jī)理
        3.5.2 Li8ZrO6在不同CO2分壓下的CO2吸附性能
        3.5.3 Li8ZrO6的高溫CO2循環(huán)吸附性能
    3.6 LixZryOz(x=6,8)材料CO2吸附動(dòng)力學(xué)模擬
        3.6.1 單斜相Li6Zr2O7的CO2吸附過程模擬
        3.6.2 Li8ZrO6的CO2吸附過程模擬
    3.7 本章小結(jié)
第4章 合成介孔Li2ZrO3的可行性研究
    4.1 引言
        4.1.1 介孔材料的研究進(jìn)展及形成機(jī)理
        4.1.2 含鋰三元氧化物介孔材料的合成
        4.1.3 介孔ZrO2的研究現(xiàn)狀
    4.2 介孔ZrO2為模板合成Li2ZrO3
  •         4.2.1 材料合成及表征方法
            4.2.2 材料表征與結(jié)果分析
        4.3 釔(Y3+)摻雜合成介孔Li2ZrO3
  •         4.3.1 材料表征和結(jié)果分析
        4.4 CO2吸附性能分析討論
        4.5 本章小結(jié)
    第5章 納米Li2ZrO3的控制合成及CO2吸附性能
        5.1 引言
            5.1.1 納米材料及其分類
            5.1.2 納米材料的物理特性
            5.1.3 納米Li2ZrO3的合成方法
        5.2 納米Li2ZrO3的合成路線
        5.3 不同顆粒尺寸Li2ZrO3的表征及CO2吸附性能分析
            5.3.1 晶相結(jié)構(gòu)和形貌特征分析
            5.3.2 不同顆粒尺寸Li2ZrO3的CO2吸附性能比較
            5.3.3 不同顆粒尺寸Li2ZrO3的CO2循環(huán)吸附性能比較
        5.4 不同結(jié)構(gòu)ZrO2合成Li2ZrO3的CO2吸附性能
            5.4.1 晶相結(jié)構(gòu)和形貌特征分析
            5.4.2 CO2吸附性能分析比較
        5.5 以LiNO3為鋰源合成Li2ZrO3的CO2吸附性能
        5.6 本章小結(jié)
    第6章 Y3+摻雜Li2ZrO3的合成及高溫CO2吸附性能
        6.1 引言
        6.2 合成路線
        6.3 Y3+摻雜Li2ZrO3的CO2吸附性能
            6.3.1 Y3+摻雜合成介孔ZrO2的表征分析
            6.3.2 Y3+摻雜合成Li2ZrO3的表征分析
            6.3.3 不同Y2O3摻雜合成Li2ZrO3樣品的CO2吸附動(dòng)力學(xué)分析
            6.3.4 不同Y3+摻雜量合成Li2ZrO3的CO2循環(huán)吸附穩(wěn)定性分析
        6.4 CaO和TiO2摻雜合成Li2ZrO3及CO2吸附性能
            6.4.1 CaO摻雜合成Li2ZrO3及CO2吸附性能
            6.4.2 TiO2摻雜合成Li2ZrO3及CO2吸附性能
        6.5 本章小結(jié)
    第7章 總結(jié)
    第8章 存在問題及展望
    參考文獻(xiàn)
    攻讀博士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
    致謝



    本文編號(hào):3850517

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