基于過硫酸鹽的高級(jí)氧化技術(shù)是近年來的研究熱點(diǎn),在環(huán)境有機(jī)污染物治理方面表現(xiàn)出很大潛力。以往大量研究的關(guān)注重點(diǎn)是過硫酸鹽的活化方式改進(jìn),以及如何強(qiáng)化其除污染能力,而對(duì)過一硫酸鹽(PMS)直接氧化能力沒有足夠的重視。換言之,如果不通過活化PMS的方式,而是直接利用PMS自身的氧化能力就能夠?qū)崿F(xiàn)有機(jī)污染的去除、脫毒目的,這樣既能夠提高氧化劑的利用效率減少處理成本,還避免了高級(jí)氧化過程中金屬離子泄漏造成二次污染的風(fēng)險(xiǎn)。然而,目前對(duì)于PMS的直接氧化性質(zhì)認(rèn)識(shí)不足,對(duì)其直接氧化去除有機(jī)污染物的效能還不清晰。本文首先選取酚類、芳香胺類、脂肪胺類有機(jī)物作為新興污染物的模型結(jié)構(gòu)化合物,考察PMS針對(duì)不同結(jié)構(gòu)有機(jī)物的氧化活性。基于以上研究基礎(chǔ),選擇含有酚類、芳香胺類、脂肪胺類官能團(tuán)的甾體類雌激素、喹諾酮類抗生素、四環(huán)素類抗生素作為水中典型新興污染物,考察PMS與它們的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和機(jī)制,并分析了PMS氧化產(chǎn)物與目標(biāo)物相比活性變化。PMS氧化降解苯酚過程中出現(xiàn)明顯的自催化現(xiàn)象,且pH 10的降解速率要明顯快于pH 8.5。研究發(fā)現(xiàn)取代基的種類和位置對(duì)酚類有機(jī)物降解的自催化影響顯著。鄰位和間位取代的甲基酚/甲氧...

【文章頁數(shù)】：176 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 課題研究背景
    1.2 新興有機(jī)污染物的種類及其危害
        1.2.1 內(nèi)分泌干擾物
        1.2.2 藥品和個(gè)人護(hù)理用品
    1.3 過硫酸鹽高級(jí)氧化技術(shù)
        1.3.1 熱活化過硫酸鹽
        1.3.2 紫外活化過硫酸鹽
        1.3.3 過渡金屬離子活化過硫酸鹽
        1.3.4 非均相材料活化過硫酸鹽
    1.4 過硫酸鹽的應(yīng)用前景
        1.4.1 過硫酸鹽高級(jí)氧化技術(shù)存在的問題
        1.4.2 過硫酸鹽直接氧化技術(shù)的應(yīng)用前景
    1.5 本文的研究目的和內(nèi)容
    1.6 技術(shù)路線
第2章 實(shí)驗(yàn)材料與方法
    2.1 目標(biāo)有機(jī)物的選擇
    2.2 主要化學(xué)藥品和儀器
        2.2.1 主要化學(xué)藥品
        2.2.2 儀器和設(shè)備
    2.3 實(shí)驗(yàn)方法
        2.3.1 PMS氧化有機(jī)污染物動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)
        2.3.2 自由基抑制實(shí)驗(yàn)
        2.3.3 單線態(tài)氧抑制實(shí)驗(yàn)
        2.3.4 單線態(tài)氧化學(xué)捕獲實(shí)驗(yàn)
        2.3.5 抗生素降解產(chǎn)物抗菌活性實(shí)驗(yàn)
        2.3.6 模擬實(shí)際水中氧化動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)
        2.3.7 各種氧化體系在模擬實(shí)際水中的氧化實(shí)驗(yàn)
        2.3.8 各種氧化體系對(duì)水參數(shù)影響
    2.4 分析檢測方法
        2.4.1 有機(jī)污染物的檢測
        2.4.2 PMS濃度測定
        2.4.3 總有機(jī)碳的檢測
        2.4.4 三維熒光光譜分析
        2.4.5 HPLC/X500R QTOF高分辨飛行時(shí)間質(zhì)譜檢測
        2.4.6 HPLC/Q-TRAP5500 質(zhì)譜檢測
        2.4.7 電子順磁共振檢測
第3章 PMS氧化含富電子官能團(tuán)的模型化合物
    3.1 引言
    3.2 PMS氧化降解酚類模型化合物動(dòng)力學(xué)規(guī)律
        3.2.1 苯酚降解動(dòng)力學(xué)
        3.2.2 苯酚降解自催化現(xiàn)象分析
        3.2.3 反應(yīng)物初始濃度的影響
    3.3 PMS氧化不同取代酚的動(dòng)力學(xué)規(guī)律
        3.3.1 PMS氧化甲基酚、甲氧基酚的動(dòng)力學(xué)規(guī)律
        3.3.2 PMS氧化苯二酚的動(dòng)力學(xué)規(guī)律
    3.4 醌催化PMS反應(yīng)機(jī)理
        3.4.1 醌催化PMS過程氧化活性組分鑒定
        3.4.2 醌催化PMS的反應(yīng)機(jī)理
        3.4.3 醌催化PMS分解動(dòng)力學(xué)
    3.5 PMS氧化模型胺類化合物的動(dòng)力學(xué)規(guī)律
        3.5.1 PMS氧化芳香胺類化合物
        3.5.2 PMS氧化脂肪胺類化合物
    3.6 本章小結(jié)
第4章 PMS氧化降解甾體類雌激素的動(dòng)力學(xué)及產(chǎn)物
    4.1 引言
    4.2 PMS降解甾體類雌激素的動(dòng)力學(xué)規(guī)律
        4.2.1 PMS濃度對(duì)雌激素降解的影響
        4.2.2 pH值對(duì)雌激素降解的影響
        4.2.3 動(dòng)力學(xué)模型的建立
    4.3 PMS氧化甾體類雌激素產(chǎn)物分析
    4.4 PMS氧化對(duì)雌激素活性的影響
    4.5 本章小結(jié)
第5章 PMS氧化降解氟喹諾酮類抗生素的動(dòng)力學(xué)及產(chǎn)物
    5.1 引言
    5.2 PMS降解氟喹諾酮類抗生素的動(dòng)力學(xué)規(guī)律
        5.2.1 PMS濃度對(duì)氟喹諾酮類抗生素降解的影響
        5.2.2 pH值對(duì)PMS氧化氟喹諾酮抗生素的影響
        5.2.3 動(dòng)力學(xué)模型的建立
    5.3 PMS氧化氟喹諾酮類抗生素反應(yīng)機(jī)理
        5.3.1 PMS氧化氟喹諾酮的反應(yīng)活性位點(diǎn)
        5.3.2 PMS氧化氟喹諾酮的產(chǎn)物分析
        5.3.3 PMS氧化氟喹諾酮反應(yīng)路徑
    5.4 PMS氧化對(duì)氟喹諾酮抑菌活性的影響
    5.5 本章小結(jié)
第6章 PMS氧化降解四環(huán)素類抗生素的動(dòng)力學(xué)及產(chǎn)物
    6.1 引言
    6.2 PMS降解四環(huán)素類抗生素的動(dòng)力學(xué)規(guī)律
        6.2.1 PMS濃度對(duì)四環(huán)素類抗生素降解的影響
        6.2.2 pH值對(duì)PMS氧化四環(huán)素類抗生素的影響
        6.2.3 動(dòng)力學(xué)模型的建立
    6.3 PMS氧化四環(huán)素類抗生素反應(yīng)機(jī)理
        6.3.1 PMS氧化四環(huán)素類抗生素的產(chǎn)物分析
        6.3.2 PMS氧化四環(huán)素類抗生素的反應(yīng)路徑
    6.4 PMS氧化對(duì)四環(huán)素抗生素活性的影響
    6.5 本章小結(jié)
第7章 PMS在模擬實(shí)際水中氧化降解典型抗生素類污染物
    7.1 引言
    7.2 模擬實(shí)際水中PMS降解氟喹諾酮類抗生素
        7.2.1 氟喹諾酮類抗生素降解動(dòng)力學(xué)
        7.2.2 各種氧化體系去除效果對(duì)比
    7.3 模擬實(shí)際水中PMS降解四環(huán)素類抗生素
        7.3.1 四環(huán)素降解動(dòng)力學(xué)
        7.3.2 水質(zhì)背景成分對(duì)PMS氧化四環(huán)素的影響
        7.3.3 各種氧化體系去除效果對(duì)比
    7.4 PMS預(yù)氧化對(duì)水質(zhì)背景參數(shù)的影響
        7.4.1 紫外特性UV254和DOC
        7.4.2 三維熒光特性
    7.5 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀博士期間發(fā)表的論文及其他成果
致謝
個(gè)人簡歷



本文編號(hào)：3827140