大氣顆粒物或氣溶膠對全球氣候、人類健康和地球環(huán)境影響巨大。SO₂是大氣中最主要的人類污染物，也是形成酸雨和硫酸鹽氣溶膠的前體之一，影響生態(tài)環(huán)境和人類健康。其在大氣中可以通過云層和液滴氧化轉(zhuǎn)化成硫酸和硫酸鹽粒子，也可以與氣溶膠粒子發(fā)生復(fù)相反應(yīng)形成含硫酸根的二次氣溶膠，而后者的轉(zhuǎn)化機理和轉(zhuǎn)化能力尚未被完全認識。氣溶膠中的鐵是許多大洋海區(qū)中海洋表層水中的浮游生物所必需的微量營養(yǎng)物的主要來源，在很多海區(qū)，尤其在某些高氮低鐵海區(qū)，礦物氣溶膠中的鐵是這些地區(qū)海洋生產(chǎn)力的限制因素�；谝陨显�，人們對SO₂與氣溶膠，尤其是含鐵氣溶膠的復(fù)相反應(yīng)及可溶性鐵的來源非常關(guān)注。 本論文通過實驗室模擬SO₂與Fe₂O₃及Fe₂O₃和NaCl混合顆粒物的復(fù)相反應(yīng)來探討氣溶膠中的鐵在SO₂復(fù)相反應(yīng)中的作用及反應(yīng)機理，分為三個主要部分： 第一部分選擇和優(yōu)化了反應(yīng)產(chǎn)物Fe(Ⅱ)的測定方法。在綜述Fe(Ⅱ)測定方法的基礎(chǔ)上，確定用反相高效液相色譜法...

【文章頁數(shù)】：103 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
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英文摘要
第一章 緒論
    1.1 氣溶膠的概念及其影響
    1.2 氣溶膠的基本特性及研究熱點
    1.3 大氣中SO₂的源與匯
    1.4 氣溶膠中的鐵
    1.5 鐵在二氧化硫液相氧化中的催化作用
    1.6 復(fù)相催化機理
    1.7 鐵硫耦合機制
    1.8 本論文研究的意義和目標
第二章 試驗部分
    2.1 試劑
    2.2 原位漫反射紅外分析(DRIFT)
        2.2.1 高濃度SO₂與Fe₂O₃顆粒的反應(yīng)
        2.2.2 低濃度SO₂與Fe₂O₃顆粒的反應(yīng)
    2.3 固態(tài)反應(yīng)產(chǎn)物的X光電子能譜分析
    2.4 靜態(tài)反應(yīng)
    2.5 反應(yīng)產(chǎn)物中Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)的分析
    2.6 反應(yīng)產(chǎn)物提取液中硫酸鹽的分析
    2.7 反應(yīng)產(chǎn)物提取液pH的分析
    2.8 熱重分析(TGA)
    2.9 BET表面積測定
第三章 Fe(Ⅱ)分析方法優(yōu)化
    3.1 引言
    3.2 方法簡介
    3.3 實驗部分
        3.3.1 儀器與設(shè)備
        3.3.2 試劑
        3.3.3 樣品采集
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 離子對試劑的選擇
        3.4.2 流動相條件的選擇
        3.4.3 檢測波長的選擇
        3.4.4 顯色反應(yīng)條件的選擇
        3.4.5 方法學研究
    3.5 復(fù)相反應(yīng)產(chǎn)物中Fe(Ⅱ)的測定
    3.6 小結(jié)
第四章 SO₂與Fe₂O₃生成Fe(Ⅱ)(aq)和硫酸鹽的復(fù)相反應(yīng)機理
    4.1 引言
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 室溫下SO₂與Fe₂O₃復(fù)相反應(yīng)的原位DRIFTS觀察
        4.2.2 表面產(chǎn)物的XPS測定
        4.2.3 反應(yīng)產(chǎn)物隨反應(yīng)時間的變化
        4.2.4 Fe(Ⅱ)(aq)的生成速率
        4.2.5 SO₂濃度對反應(yīng)的影響
    4.3 反應(yīng)機理探討
        4.3.1 Fe(Ⅱ)(aq)的形成
        4.3.2 SO4
2-的形成
    4.4 小結(jié)
第五章 SO₂與NaCl和Fe₂O₃混合物復(fù)相反應(yīng)初步研究
    5.1 引言
    5.2 結(jié)果與討論
        5.2.1 NaCl(%)含量對反應(yīng)提取液pH,SO4
2-,Fe(Ⅱ)的影響
            (1) Fe(Ⅱ)隨NaCl(%)含量和變化趨勢
            (2) pH隨NaCl(%)含量的變化趨勢
            (3)SO4
2-隨NaCl(%)含量的變化趨勢
        5.2.2 反應(yīng)提取液中Fe(Ⅱ),pH,SO4
2-,隨反應(yīng)時間的變化規(guī)律
            (1) Fe(Ⅱ)隨反應(yīng)時間變化規(guī)律
            (2) pH隨反應(yīng)時間變化規(guī)律
            (3) SO4
2-隨反應(yīng)時間變化規(guī)律
        5.2.3 Fe₂O₃顆粒及混合顆粒物與SO₂反應(yīng)后產(chǎn)物Fe(Ⅱ)量的比較
        5.2.4 Fe₂O₃顆粒及混合顆粒物與SO₂反應(yīng)后產(chǎn)物SO4
2-量的比較
    5.3 反應(yīng)機理初探
    5.4 小結(jié)
第六章 結(jié)論
參考文獻
附錄
致謝



本文編號：3825568

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