大氣顆粒物或氣溶膠對(duì)全球氣候、人類(lèi)健康和地球環(huán)境影響巨大。SO₂是大氣中最主要的人類(lèi)污染物，也是形成酸雨和硫酸鹽氣溶膠的前體之一，影響生態(tài)環(huán)境和人類(lèi)健康。其在大氣中可以通過(guò)云層和液滴氧化轉(zhuǎn)化成硫酸和硫酸鹽粒子，也可以與氣溶膠粒子發(fā)生復(fù)相反應(yīng)形成含硫酸根的二次氣溶膠，而后者的轉(zhuǎn)化機(jī)理和轉(zhuǎn)化能力尚未被完全認(rèn)識(shí)。氣溶膠中的鐵是許多大洋海區(qū)中海洋表層水中的浮游生物所必需的微量營(yíng)養(yǎng)物的主要來(lái)源，在很多海區(qū)，尤其在某些高氮低鐵海區(qū)，礦物氣溶膠中的鐵是這些地區(qū)海洋生產(chǎn)力的限制因素�；谝陨显颍藗儗�(duì)SO₂與氣溶膠，尤其是含鐵氣溶膠的復(fù)相反應(yīng)及可溶性鐵的來(lái)源非常關(guān)注。 本論文通過(guò)實(shí)驗(yàn)室模擬SO₂與Fe₂O₃及Fe₂O₃和NaCl混合顆粒物的復(fù)相反應(yīng)來(lái)探討氣溶膠中的鐵在SO₂復(fù)相反應(yīng)中的作用及反應(yīng)機(jī)理，分為三個(gè)主要部分： 第一部分選擇和優(yōu)化了反應(yīng)產(chǎn)物Fe(Ⅱ)的測(cè)定方法。在綜述Fe(Ⅱ)測(cè)定方法的基礎(chǔ)上，確定用反相高效液相色譜法...

【文章頁(yè)數(shù)】：103 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
英文摘要
第一章 緒論
    1.1 氣溶膠的概念及其影響
    1.2 氣溶膠的基本特性及研究熱點(diǎn)
    1.3 大氣中SO₂的源與匯
    1.4 氣溶膠中的鐵
    1.5 鐵在二氧化硫液相氧化中的催化作用
    1.6 復(fù)相催化機(jī)理
    1.7 鐵硫耦合機(jī)制
    1.8 本論文研究的意義和目標(biāo)
第二章 試驗(yàn)部分
    2.1 試劑
    2.2 原位漫反射紅外分析(DRIFT)
        2.2.1 高濃度SO₂與Fe₂O₃顆粒的反應(yīng)
        2.2.2 低濃度SO₂與Fe₂O₃顆粒的反應(yīng)
    2.3 固態(tài)反應(yīng)產(chǎn)物的X光電子能譜分析
    2.4 靜態(tài)反應(yīng)
    2.5 反應(yīng)產(chǎn)物中Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)的分析
    2.6 反應(yīng)產(chǎn)物提取液中硫酸鹽的分析
    2.7 反應(yīng)產(chǎn)物提取液pH的分析
    2.8 熱重分析(TGA)
    2.9 BET表面積測(cè)定
第三章 Fe(Ⅱ)分析方法優(yōu)化
    3.1 引言
    3.2 方法簡(jiǎn)介
    3.3 實(shí)驗(yàn)部分
        3.3.1 儀器與設(shè)備
        3.3.2 試劑
        3.3.3 樣品采集
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 離子對(duì)試劑的選擇
        3.4.2 流動(dòng)相條件的選擇
        3.4.3 檢測(cè)波長(zhǎng)的選擇
        3.4.4 顯色反應(yīng)條件的選擇
        3.4.5 方法學(xué)研究
    3.5 復(fù)相反應(yīng)產(chǎn)物中Fe(Ⅱ)的測(cè)定
    3.6 小結(jié)
第四章 SO₂與Fe₂O₃生成Fe(Ⅱ)(aq)和硫酸鹽的復(fù)相反應(yīng)機(jī)理
    4.1 引言
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 室溫下SO₂與Fe₂O₃復(fù)相反應(yīng)的原位DRIFTS觀察
        4.2.2 表面產(chǎn)物的XPS測(cè)定
        4.2.3 反應(yīng)產(chǎn)物隨反應(yīng)時(shí)間的變化
        4.2.4 Fe(Ⅱ)(aq)的生成速率
        4.2.5 SO₂濃度對(duì)反應(yīng)的影響
    4.3 反應(yīng)機(jī)理探討
        4.3.1 Fe(Ⅱ)(aq)的形成
        4.3.2 SO4
2-的形成
    4.4 小結(jié)
第五章 SO₂與NaCl和Fe₂O₃混合物復(fù)相反應(yīng)初步研究
    5.1 引言
    5.2 結(jié)果與討論
        5.2.1 NaCl(%)含量對(duì)反應(yīng)提取液pH,SO4
2-,Fe(Ⅱ)的影響
            (1) Fe(Ⅱ)隨NaCl(%)含量和變化趨勢(shì)
            (2) pH隨NaCl(%)含量的變化趨勢(shì)
            (3)SO4
2-隨NaCl(%)含量的變化趨勢(shì)
        5.2.2 反應(yīng)提取液中Fe(Ⅱ),pH,SO4
2-,隨反應(yīng)時(shí)間的變化規(guī)律
            (1) Fe(Ⅱ)隨反應(yīng)時(shí)間變化規(guī)律
            (2) pH隨反應(yīng)時(shí)間變化規(guī)律
            (3) SO4
2-隨反應(yīng)時(shí)間變化規(guī)律
        5.2.3 Fe₂O₃顆粒及混合顆粒物與SO₂反應(yīng)后產(chǎn)物Fe(Ⅱ)量的比較
        5.2.4 Fe₂O₃顆粒及混合顆粒物與SO₂反應(yīng)后產(chǎn)物SO4
2-量的比較
    5.3 反應(yīng)機(jī)理初探
    5.4 小結(jié)
第六章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
附錄
致謝



本文編號(hào)：3825568

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