以NH₃為還原劑的選擇性催化還原(SCR)技術是目前應用最為廣泛的一種脫硝技術。然而在對催化劑的研究工作中,仍然未找到一種活性高、溫度窗口寬、抗硫抗水及熱穩(wěn)定性好的環(huán)保型催化劑。對NH₃-SCR反應機理仍存在爭論。本文以Mn/ZSM-5為基礎,對NH₃-SCR進行了詳細研究。 本文采用浸漬和離子交換兩種方法制備了不同負載量的Mn/ZSM-5催化劑和Fe改性的Mn/ZSM-5催化劑。并對兩種方法制備的系列催化劑進行了活性評價和結構表征,結合原位紅外(DRIFT)技術,研究了表面反應過程并探討了反應機理。 通過活性評價,發(fā)現(xiàn)浸漬法制備的Mn/ZSM-5催化劑在較高負載量時表現(xiàn)出優(yōu)良的活性;Fe-Mn/ZSM-5催化劑活性表現(xiàn)更為突出,在200-450℃的寬溫度范圍內活性達到90%以上,而在220-350℃的溫度范圍NO的轉化率接近100%。離子交換法制備的Mn-ZSM-5催化劑同樣具有優(yōu)良的活性;Fe-Mn-ZSM-5催化劑在220-500℃的寬溫度范圍內活性達到90%以上,而在250-400℃的溫度范圍NO的轉化率接近10...

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【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 氮氧化物概述
        1.1.1 氮氧化物的來源和危害
        1.1.2 氮氧化物的污染狀況
        1.1.3 氮氧化物的排放控制技術
    1.2 基于ZSM-5 的SCR 脫硝催化劑
        1.2.1 ZSM-5 基SCR 脫硝催化劑
        1.2.2 制備方法的研究
    1.3 Mn 系SCR 脫硝催化劑
        1.3.1 非負載型Mn 系催化劑
        1.3.2 負載型Mn 系催化劑
    1.4 NH3-SCR 反應機理研究
        1.4.1 單組分行為
        1.4.2 SCR 反應
    1.5 本課題研究目的與內容
        1.5.1 研究目的
        1.5.2 研究內容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗材料
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 浸漬法制備Mn/ZSM-5 及Fe- Mn/ZSM-5 催化劑
        2.2.2 離子交換法制備Mn-ZSM-5 及Fe- Mn-ZSM-5 催化劑
    2.3 活性評價裝置
    2.4 催化劑表征
        2.4.1 ICP 測試
        2.4.2 X 射線衍射光譜(XRD)表征
        2.4.3 比表面積和孔結構分析
        2.4.4 X 射線光電子能譜(XPS)表征
        2.4.5 原位漫反射紅外光譜(DRIFT)分析
第三章 浸漬法制備的Mn/ZSM-5 系催化劑上NO 的NH3-SCR 研究
    3.1 Mn/ZSM-5 催化劑性能
        3.1.1 活性評價
        3.1.2 XRD 測試
        3.1.3 XPS 分析
    3.2 Fe- Mn/ZSM-5 催化劑性能
        3.2.1 活性評價
        3.2.2 XRD 測試
        3.2.3 XPS 分析
    3.3 NH₃、NO 和O₂ 在Mn/ZSM-5 系催化劑表面吸附及反應
        3.3.1 Mn/ZSM-5 催化劑表面吸附及反應
        3.3.2 Fe- Mn/ZSM-5 催化劑表面吸附及反應
    3.4 反應機理探討
    3.5 本章小結
第四章 離子交換法制備的Mn-ZSM-5 系催化劑上NO 的NH3-SCR 研究
    4.1 Mn-ZSM-5 催化劑性能
        4.1.1 活性評價
        4.1.2 XRD 測試
        4.1.3 XPS 分析
    4.2 Fe- Mn-ZSM-5 催化劑性能
        4.2.1 活性評價
        4.2.2 比表面及孔結構
        4.2.3 XRD 測試
        4.2.4 XPS 分析
    4.3 NH₃、NO 和O₂ 在Mn-ZSM-5 系催化劑表面吸附及反應
        4.3.1 Mn-ZSM-5 催化劑表面吸附及反應
        4.3.2 Fe- Mn-ZSM-5 催化劑表面吸附及反應
    4.4 反應機理探討
    4.5 本章小結
結論與展望
參考文獻
攻讀博士學位期間取得的研究成果
致謝
附表



本文編號：3822853