NOx是大氣中主要的污染物之一，給環(huán)境及人類的健康帶來了嚴重的危害，我國NOx的來源主要是火電廠，因此火電廠的脫硝受到極大的關注。低溫選擇性催化還原法具有高效、經濟等優(yōu)點，受到越來越多的重視。目前催化效果較好的低溫SCR催化劑是錳基催化劑，而鐵的摻雜可以大大提高催化劑的催化活性以及抗硫和抗水性能。本文采用超臨界抗溶劑法（Supercritical Anti-SolventProcess, SAS）制備了MnOx-FeOy中空納米球催化劑樣品，分別研究了Fe的摻雜和焙燒過程對錳鐵復合氧化物的結構及催化性能的影響。 本研究利用SAS法成功制備了具有固溶體結構的MnOx-FeOy中空納米球催化劑，發(fā)現(xiàn)SAS法促進了錳、鐵組分之間的相互分散，增強了二者之間的相互作用，使其易于形成固溶體結構。摻雜的Fe與Mn組分形成的強相互作用不僅引起了MnOx晶型的轉變，并且促使Mn的化合價發(fā)生變化，增加了MnOx-FeOy催化劑表面活性氧和晶格缺陷數(shù)量、改善了催化劑還原性能、形成了更多的B酸和L酸中心，因而該新型催化劑具有更高的SCR催化活性和相當寬的活性溫度窗口。 通過焙燒過程對催化劑結構和性能的影響研究...

【文章頁數(shù)】：78 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
中文摘要
ABSTRACT
第一章 文獻綜述
    1.1 NO_x的危害及其現(xiàn)狀
        1.1.1 NO_x的性質及其產生機理
        1.1.2 NO_x的主要來源
        1.1.3 我國 NO_x的排放現(xiàn)狀
        1.1.4 NO_x的危害
        1.1.5 NO_x的控制技術
    1.2 NH₃-SCR 的原理及工藝流程
    1.3 低溫 NH₃-SCR 催化劑的發(fā)展
        1.3.1 分子篩催化劑
        1.3.2 碳基材料催化劑
        1.3.3 負載型金屬氧化物催化劑
        1.3.4 貴金屬催化劑
        1.3.5 非負載型金屬氧化催化劑
    1.4 超臨界流體微�；夹g
        1.4.1 超臨界抗溶劑技術(SAS)的原理
        1.4.2 超臨界抗溶劑技術的應用
    1.5 本課題的研究思路與內容
第二章 催化劑制備及表征方法
    2.1 實驗原料
    2.2 實驗裝置
    2.3 催化劑的制備
        2.3.1 SAS 法制備錳鐵復合氧化物前驅體
        2.3.2 共沉淀法制備催化劑前驅體
        2.3.3 焙燒
    2.4 催化劑的表征
        2.4.1 高分辨透射電鏡(HRTEM)
        2.4.2 熱重分析(TGA)
        2.4.3 N₂的吸附脫附
        2.4.4 原子發(fā)射光譜分析方法(ICP)
        2.4.5 X-射線衍射(XRD)
        2.4.6 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
        2.4.7 原位漫反射紅外光譜技術(In Situ FT-IR)
        2.4.8 X 射線光電子能譜(XPS)
        2.4.9 H₂-程序升溫還原性能測試(H₂-TPR)
        2.4.10 NH₃-程序升溫脫附性能測試(NH₃-TPD)
    2.5 SCR 催化劑活性評價
        2.5.1 配氣系統(tǒng)
        2.5.2 反應系統(tǒng)
        2.5.3 分析系統(tǒng)
第三章 SAS 法制備 MnO_x-FeO_y催化劑及其結構和性能的研究
    3.1 引言
    3.2 鐵的摻雜對催化劑結構和性能的影響
        3.2.1 Fe 的摻雜對顆粒形貌和體相結構的影響
        3.2.2 Fe 的摻雜對催化劑表面元素組成的影響
        3.2.3 Fe 的摻雜對催化劑還原性能的影響
        3.2.4 Fe 的摻雜對催化劑 SCR 反應活性中心酸性質的影響
        3.2.5 SCR 催化活性測試
    3.3 SAS 與共沉淀方法制備的 MnO_x-FeO_y催化劑對比
        3.3.1 比表面積和體相結構的研究
        3.3.2 NH₃-TPD 測試
        3.3.3 原位漫反射 FT-IR 分析
        3.3.4 SCR 催化活性測試
    3.4 本章小結
第四章 焙燒溫度對 MnO_x-FeO_y催化劑結構和性能的影響
    4.1 引言
    4.2 焙燒溫度對 MnO_x-FeO_y催化劑結構的影響
        4.2.1 熱重分析(TGA)
        4.2.2 催化劑比表面積和孔結構的分析(低溫 N₂吸附-脫附)
        4.2.3 催化劑晶相結構的分析(XRD)
        4.2.4 表面元素分析(XPS)
    4.3 焙燒溫度對 MnO_x-FeO_y催化劑性能的影響
        4.3.1 NH₃-TPD 測試
        4.3.2 H₂ TPR 測試
        4.3.3 SCR 催化活性測試
    4.4 本章小結
第五章 結論
參考文獻
發(fā)表論文和參加科研情況
致謝



本文編號：3816530