河口水中溶解性物質(zhì)對磺胺類抗生素光降解行為的影響
發(fā)布時間:2023-05-10 20:36
抗生素是水環(huán)境中經(jīng)常檢出的一類新型污染物,由于其具有“假”持久性和誘導環(huán)境菌群抗藥性而備受關注。表層水體中,光化學轉(zhuǎn)化是決定抗生素環(huán)境歸趨的重要途徑,且受水中眾多溶解性物質(zhì)的影響。目前,已有研究主要關注單一溶解性物質(zhì)對抗生素光化學行為的影響,但水環(huán)境中多種溶解性物質(zhì)共存對抗生素光解的影響更為復雜。河口水中,淡水和海水交匯導致溶解性物質(zhì)呈現(xiàn)梯度變化,但這種梯度變化對抗生素光化學行為的影響尚不清楚。本研究選擇黃河口水中經(jīng)常檢出的磺胺類抗生素(SAs)作為研究對象,在黃河口采集水樣,以考察SAs在河口水中的光解動力學,并探討河口水中溶解性物質(zhì)對SAs光解動力學的影響機理。主要內(nèi)容和結(jié)果如下:(1)以黃河口水中的溶解性有機質(zhì)(DOM), NO3-和C1-為目標影響因素,采用響應面法(RSM)構建了SAs(磺胺吡啶、磺胺二甲基嘧啶、磺胺氯噠嗪、磺胺對甲氧基嘧啶和乙;前愤拎)在河口水中光解動力學的預測模型。結(jié)果表明,DOM是影響這五種SAs光解的顯著性因素(p<0.05),且SAs的光解速率常數(shù)(k)與DOM之間均呈現(xiàn)一元二次函數(shù)關系。對于磺胺吡啶、磺胺二甲基嘧啶、磺胺氯噠嗪和磺胺對甲氧...
【文章頁數(shù)】:128 頁
【學位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
1 抗生素的水環(huán)境光化學行為研究進展及本論文選題依據(jù)
1.1 河口水環(huán)境中抗生素的來源、濃度水平和生態(tài)效應
1.1.1 抗生素簡介
1.1.2 磺胺類抗生素簡介
1.1.3 河口水環(huán)境中抗生素的來源和濃度水平
1.1.4 抗生素的生態(tài)毒理效應
1.2 抗生素水環(huán)境光化學行為的研究進展
1.2.1 環(huán)境光化學的基本原理和研究方法
1.2.2 環(huán)境光轉(zhuǎn)化途徑和光解動力學
1.2.3 抗生素水環(huán)境光化學行為
1.2.4 溶解性物質(zhì)對磺胺類抗生素光解的影響
1.3 本論文的選題依據(jù)、研究目的、內(nèi)容和技術路線
1.3.1 選題依據(jù)
1.3.2 研究目的和內(nèi)容
1.3.3 技術路線
2 溶解性組分復合效應對磺胺類抗生素光解動力學的影響
2.1 引言
2.2 材料與方法
2.2.1 實驗材料
2.2.2 實驗設計
2.2.3 穩(wěn)態(tài)光解實驗
2.2.4 激光閃光光解實驗
2.2.5 分析方法
2.3 結(jié)果與討論
2.3.1 磺胺類抗生素在河口水中的光解動力學
2.3.2 動力學預測模型的構建
2.3.3 L-DOM影響SAs光解的作用機理
2.4 本章小結(jié)
3 激發(fā)三重態(tài)溶解性有機質(zhì)敏化降解磺胺抗生素的光解機理
3.1 引言
3.2 材料與方法
3.2.1 實驗材料
3.2.2 穩(wěn)態(tài)光解實驗和分析方法
3.2.3 激光閃光光解實驗
3.2.4 密度泛函理論計算
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 磺胺嘧啶與激發(fā)三重態(tài)對羧基苯甲酮反應位點的確定
3.3.2 磺胺嘧啶與激發(fā)三重態(tài)對羧基苯甲酮的反應機理
3.3.3 激光閃光光解證實反應機理
3.3.4 產(chǎn)物鑒定
3.4 本章小結(jié)
4 鹵素離子對磺胺類抗生素光解的影響
4.1 引言
4.2 材料與方法
4.2.1 實驗材料
4.2.2 穩(wěn)態(tài)光解實驗
4.2.3 激發(fā)三重態(tài)SAs的氧化電勢
4.2.4 液相分析方法和產(chǎn)物分析
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 Cl-對SAs光解動力學的影響
4.3.2 離子強度對SAs光解動力學的影響
4.3.3 具體Cl-效應對SAs光解的影響
4.3.4 Br-對SAs光解的影響
4.3.5 SAs在自然水體中的光解
4.4 本章小結(jié)
5 結(jié)論、存在問題和建議
5.1 結(jié)論
5.2 創(chuàng)新點
5.3 存在問題和建議
參考文獻
作者簡介
攻讀博士學位期間科研項目及科研成果
致謝
本文編號:3813468
【文章頁數(shù)】:128 頁
【學位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
1 抗生素的水環(huán)境光化學行為研究進展及本論文選題依據(jù)
1.1 河口水環(huán)境中抗生素的來源、濃度水平和生態(tài)效應
1.1.1 抗生素簡介
1.1.2 磺胺類抗生素簡介
1.1.3 河口水環(huán)境中抗生素的來源和濃度水平
1.1.4 抗生素的生態(tài)毒理效應
1.2 抗生素水環(huán)境光化學行為的研究進展
1.2.1 環(huán)境光化學的基本原理和研究方法
1.2.2 環(huán)境光轉(zhuǎn)化途徑和光解動力學
1.2.3 抗生素水環(huán)境光化學行為
1.2.4 溶解性物質(zhì)對磺胺類抗生素光解的影響
1.3 本論文的選題依據(jù)、研究目的、內(nèi)容和技術路線
1.3.1 選題依據(jù)
1.3.2 研究目的和內(nèi)容
1.3.3 技術路線
2 溶解性組分復合效應對磺胺類抗生素光解動力學的影響
2.1 引言
2.2 材料與方法
2.2.1 實驗材料
2.2.2 實驗設計
2.2.3 穩(wěn)態(tài)光解實驗
2.2.4 激光閃光光解實驗
2.2.5 分析方法
2.3 結(jié)果與討論
2.3.1 磺胺類抗生素在河口水中的光解動力學
2.3.2 動力學預測模型的構建
2.3.3 L-DOM影響SAs光解的作用機理
2.4 本章小結(jié)
3 激發(fā)三重態(tài)溶解性有機質(zhì)敏化降解磺胺抗生素的光解機理
3.1 引言
3.2 材料與方法
3.2.1 實驗材料
3.2.2 穩(wěn)態(tài)光解實驗和分析方法
3.2.3 激光閃光光解實驗
3.2.4 密度泛函理論計算
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 磺胺嘧啶與激發(fā)三重態(tài)對羧基苯甲酮反應位點的確定
3.3.2 磺胺嘧啶與激發(fā)三重態(tài)對羧基苯甲酮的反應機理
3.3.3 激光閃光光解證實反應機理
3.3.4 產(chǎn)物鑒定
3.4 本章小結(jié)
4 鹵素離子對磺胺類抗生素光解的影響
4.1 引言
4.2 材料與方法
4.2.1 實驗材料
4.2.2 穩(wěn)態(tài)光解實驗
4.2.3 激發(fā)三重態(tài)SAs的氧化電勢
4.2.4 液相分析方法和產(chǎn)物分析
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 Cl-對SAs光解動力學的影響
4.3.2 離子強度對SAs光解動力學的影響
4.3.3 具體Cl-效應對SAs光解的影響
4.3.4 Br-對SAs光解的影響
4.3.5 SAs在自然水體中的光解
4.4 本章小結(jié)
5 結(jié)論、存在問題和建議
5.1 結(jié)論
5.2 創(chuàng)新點
5.3 存在問題和建議
參考文獻
作者簡介
攻讀博士學位期間科研項目及科研成果
致謝
本文編號:3813468
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