多氯聯(lián)苯(PCBs)是典型的持久性有機污染物(POPs),《斯德哥爾摩公約》要求各締約國在2025年前消除PCBs污染源。因此,開展PCBs污染控制技術(shù)和受PCBs污染環(huán)境介質(zhì)的修復技術(shù)研究,對于履行《斯德哥爾摩公約》具有重要的技術(shù)支撐作用。本文以制備能對PCBs高效還原脫氯的催化電極為基礎,系統(tǒng)研究了影響PCBs電催化脫氯效率的主要因素,探討了PCBs電催化還原的機理。 首先以多種金屬網(wǎng)材、金屬泡沫材料、活性碳材料等作為基材,系統(tǒng)研究了鈀負載工藝條件。以高孔密度泡沫鎳金屬材料為基材,以NaCl/PdCl2(3:1)沉積液,采用無電沉積工藝成功地制備出一種能高效穩(wěn)定脫氯的鈀修飾泡沫鎳電極,結(jié)構(gòu)催化表征表明Pd顆粒細小,且高度分散于泡沫鎳基材上,而部分Pd顆粒存在無定形晶態(tài)。 利用制備的Pd修飾泡沫鎳電極建立了PCBs電催化還原脫氯系統(tǒng),全面研究了系統(tǒng)中溶液pH值、支持電解質(zhì)、PCBs初始濃度、電流密度、反應溫度、液流速度及電場施加方式等因素對PCBs電催化脫氯效率的影響規(guī)律。發(fā)現(xiàn)了氫供體富余有利于PCBs脫氯反應,PCBs的初始濃度越高,脫氯速率越大;并獲得了利用Pd修飾電極對PCBs...

【文章頁數(shù)】：118 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 前言
    1.1 概述
    1.2 PCBS 的性質(zhì)及生產(chǎn)使用歷史
    1.3 PCBS 污染的危害性及我國的污染狀況
        1.3.1 PCBs 對動物生存的影響
        1.3.2 PCBs 對人體健康的危害
        1.3.3 我國PCBs 的污染狀況
    1.4 PCBS 的污染控制技術(shù)
        1.4.1 長期控制保存和填埋
        1.4.2 氧化銷毀技術(shù)
        1.4.3 化學脫氯技術(shù)
        1.4.4 物理化學修復技術(shù)
        1.4.5 生物法
    1.5 電催化技術(shù)進行氯代芳烴污染控制的研究
        1.5.1 電催化技術(shù)進行PCBs 脫氯的研究背景
        1.5.2 電催化還原脫氯的原理
        1.5.3 氯代芳烴電催化還原脫氯的研究進展
    1.6 電催化技術(shù)用于PCBS 去除的難點
    1.7 本論文研究目的、研究內(nèi)容和研究思路
        1.7.1 研究目的
        1.7.2 研究內(nèi)容
        1.7.3 研究思路
第2章 PCBS 電催化脫氯電極制備研究
    2.1 本章引論
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗材料
        2.2.2 實驗方法
        2.2.3 分析方法
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 利用電沉積工藝制備電極
        2.3.2 利用不同基材制備電極
        2.3.3 電極穩(wěn)定性及Pd 負載量研究
        2.3.4 利用無電沉積工藝制備Pd/泡沫鎳電極
        2.3.5 電極的催化表征分析
    2.4 本章小結(jié)
第3章 PCBS 電催化脫氯系統(tǒng)條件優(yōu)化研究
    3.1 本章引論
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗材料
        3.2.2 實驗方法
        3.2.3 分析方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 溶液pH 值的影響
        3.3.2 支持電解質(zhì)濃度的影響
        3.3.3 PCBs 初始濃度的影響
        3.3.4 電流密度的影響
        3.3.5 反應溫度的影響
        3.3.6 溶液流速的影響
        3.3.7 恒電流/恒電位電場施加方式的影響
        3.3.8 氮氣的影響
        3.3.9 本文進行PCBs 電催化脫氯的綜合評價
    3.4 本章小結(jié)
第4章 溶劑體系對PCBS 電催化脫氯的影響研究
    4.1 本章引論
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗材料
        4.2.2 實驗方法
        4.2.3 分析方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 不同助溶劑對電催化脫氯效果的影響
        4.3.2 季銨鹽陽離子表面活性劑電催化脫氯效果的比較
        4.3.3 不同增溶劑溶解性能的比較
        4.3.4 不同增溶劑作用下電催化脫氯效果的比較
    4.4 本章小結(jié)
第5章 PD/泡沫鎳電極上PCBS 電催化脫氯機理研究
    5.1 本章引論
    5.2 實驗部分
        5.2.1 實驗材料
        5.2.2 實驗方法
        5.2.3 分析方法
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 Pd/泡沫鎳電極電催化脫氯界面反應機理
        5.3.2 PCBs 電催化脫氯降解機理
    5.4 本章小結(jié)
第6章 結(jié)論和建議
    6.1 結(jié)論
    6.2 建議
參考文獻
致謝
個人簡歷、在學期間發(fā)表的學術(shù)論文與研究成果



本文編號：3791323