本文關鍵詞：改性錫銻氧化物電極的制備及其在處理高鹽氨氮廢水中的應用研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：隨著我國經(jīng)濟及社會的發(fā)展,氨氮廢水的排放導致的水資源富營養(yǎng)化問題越來越嚴重。由于高鹽廢水對于微生物具有抑制生長及毒化作用,使得去除高鹽廢水中氨氮成為一個難題。電化學氧化降解因其無二次污染,電解設備操作簡單,可控性強,反應條件溫和等特點吸引著人們的廣泛關注。電解的關鍵在電極,電極的性能決定著對氨氮污染物的去除效果。Ti/SnO2Sb2O5電極因其具有高析氧電位、優(yōu)異的電催化活性及低廉的價格成為電催化氧化領域研究的焦點。本文采用涂刷-熱分解的方法制備Ti/SnO2Sb2O5電極,通過涂刷液溶劑的改進及電極活性層的摻雜改性，以提高Ti/SnO2Sb2Os電極的電催化活性及穩(wěn)定性。應用SEM及EDS手段進行電極形貌及元素組成分析表征；利用極化曲線、循環(huán)伏安曲線、熒光光譜、強化壽命等手段對電極的電化學性能進行測試；通過恒電流電解考察氯離子濃度、電流密度、溶液初始pH值對高鹽廢水中氨氮的電化學氧化去除效果的影響,得到如下結果：(1)、采用正丁醇作為溶劑制備的Ti/SnO2Sb2O5表面具有明顯的“龜裂”形貌；在60℃下,以檸檬酸：乙二醇=3：7反應制備的聚合物(檸檬酸乙二醇酯)為絡合溶劑體系的絡合劑,制備的Ti/SnO2Sb2O5電極表面形貌致密,且分散著大量細小的不規(guī)則顆粒；電極表面的分散度提高、粗糙度增大。采用聚合物為絡合溶劑體系制備的電極具有更高的析氧及析氯活性,且電極析氧析氯電位差更大,電極的強化壽命更是較正丁醇為溶劑的電極提高一個數(shù)量級。(2)、Cu摻雜改性的Ti/SnO2Sb2O5電極表面裂紋進一步減少,電極的穩(wěn)定性進一步大幅度提高,電極強化壽命提高2倍。摻雜Cu后電極的析氧電位提高,電極的羥基自由基產(chǎn)生能力增強,同時析氯催化活性也更高。在硫酸鈉溶液中,Ti/SnO2Sb2O5CuO電極對NH4+形式的氨氮(以下以NH4+-N表示)無電化學響應,而對尿素形式的氨氮(以下以CO(NH2)2-N)有電化學響應；在氯化鈉溶液中,Ti/SnO2Sb2O5CuO電極對NH4+-N及CO(NH2)2-N均有更強的電化學響應。(3)、溶液中NH4+-N主要依靠電解產(chǎn)生的有效氯得以降解；當氯離子濃度小于10 g.L-1時,降解效果隨氯離子濃度增加呈線性關系;當氯離子濃度大于10g.L-1時,降解效果隨[Cl-]增加而無明顯變化。NH4+-N的去除速率隨電流密度的增加呈正比關系,但電流密度對電解電流效率無影響。隨溶液初始pH值的增大,NH4+-N的去除效果提高,在溶液為酸性中,表現(xiàn)的更加明顯。(4)、CO(NH2)2-N的去除是直接電化學氧化與間接電化學氧化共同作用的結果。Ti/SnO2Sb2O5CuO電極對CO(NH2)2-N去除過程中直接電化學氧化可去除31%,引入Cl-則可完全去除CO(NH2)2-N。在氯離子濃度低于5 g.L-1時,CO(NH2)2-N的去除效果隨氯離子濃度的增加而提高；在氯離子濃度高于5 g.L-1時，隨氯離子濃度的增加,氨氮的去除速率增加的趨勢變緩。CO(NH2)2-N的去除速率隨電流密度的增加呈線性加快,但電解的電流效率無明顯變化。CO(NH2)2-N的去除效果隨溶液初始pH值增加而增加；但在酸性溶液中,pH值對CO(NH2)2-N去除效果的影響較對NH4+-N去除效果的影響小。
【關鍵詞】：SnO_2Sb_2O_5電極 改性 氨氮 高鹽廢水 電化學氧化
【學位授予單位】：安徽理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.3;X703
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-16
• 第一章 緒論16-34
• 1.1 引言16
• 1.2 氨氮廢水的研究現(xiàn)狀16-22
• 1.2.1 氨氮廢水污染現(xiàn)狀及危害16-17
• 1.2.2 氨氮污染物的主要治理手段17-22
• 1.3 電化學技術研究進展22-28
• 1.3.1 電催化氧化機理研究進展22-24
• 1.3.2 電化學法去除各種污染物發(fā)展現(xiàn)狀24-25
• 1.3.3 電化學降解氨氮廢水研究進展25-26
• 1.3.4 催化氧化電極研究進展26-28
• 1.4 錫銻氧化物電極28-32
• 1.4.1 DSA電極的制備方法28-29
• 1.4.1.1 涂刷-熱分解法28
• 1.4.1.2 聚合物前驅體法28-29
• 1.4.1.3 溶膠-凝膠法29
• 1.4.1.4 電沉積法29
• 1.4.2 SnO_2電極的制備29-31
• 1.4.3 鈦基錫銻氧化物電極存在問題及研究進展31-32
• 1.5 研究目的及內容32-34
• 1.5.1 研究目的32
• 1.5.2 研究內容32-34
• 第二章 絡合溶劑體系涂覆液對Ti/SnO_2Sb_2O_5電極的改進34-50
• 2.1 引言34
• 2.2 實驗部分34-40
• 2.2.1 實驗藥品34-35
• 2.2.2 實驗儀器及設備35-36
• 2.2.3 電極制備36-38
• 2.2.4 電極表征與性能測定38-40
• 2.3 結果與討論40-48
• 2.3.1 不同溶劑制備的電極的表面形貌40-41
• 2.3.2 不同溶劑制備電極的析氧電位分析41-42
• 2.3.3 不同溶劑制備電極的析氯電位分析42-43
• 2.3.4 不同溶劑制備電極的粗糙度分析43-44
• 2.3.5 不同溶劑制備電極的強化使用壽命44-45
• 2.3.6 自由基產(chǎn)生能力分析45-46
• 2.3.7 典型氨氮污染物在Ti/SnO_2Sb_2O_5電極上的循環(huán)伏安行為46-48
• 2.3.8 Ti/SnO_2Sb_2O_5電極對模擬氨氮廢水的直接電化學降解48
• 2.4 本章小結48-50
• 第三章 Cu摻雜改性Ti/SnO_2Sb_2O_5電極制備、表征及性能測試50-60
• 3.1 引言50
• 3.2 實驗部分50
• 3.3 結果與討論50-59
• 3.3.1 電極形貌表征50-51
• 3.3.2 電極涂層元素的EDS分析51-52
• 3.3.3 電極的晶體結構分析(XRD)52-53
• 3.3.4 摻Cu對電極析氧電位的影響53-54
• 3.3.5 摻Cu對電極析氯電位的影響54-55
• 3.3.6 電極粗糙度分析55-56
• 3.3.7 摻Cu對電極強化壽命的影響56
• 3.3.8 自由基產(chǎn)生能力分析56-57
• 3.3.9 典型污染物在Ti/SnO_2Sb_2O_5CuO電極上的循環(huán)伏安行為57-59
• 3.4 本章小結59-60
• 第四章 Ti/SnO_2Sb_2O_5CuO電極對高鹽廢水中NH4~+-N電化學降解工藝條件的研究60-66
• 4.1 引言60
• 4.2 實驗部分60
• 4.3 結果與討論60-65
• 4.3.1 氯離子濃度對NH4~+-N降解的影響60-62
• 4.3.2 電流密度對NH4~+-N降解的影響62-64
• 4.3.3 溶液初始pH值對NH4~+-N降解的影響64-65
• 4.4 本章小結65-66
• 第五章 Ti/SnO_2Sb_2O_5CuO電極對高鹽廢水中CO(NH_2)_2-N電化學降解工藝條件的研究66-72
• 5.1 引言66
• 5.2 實驗部分66
• 5.3 結果與討論66-71
• 5.3.1 氯離子濃度對尿素降解的影響66-68
• 5.3.2 電流密度對尿素降解效果的影響68-70
• 5.3.3 溶液初始pH值對尿素降解的影響70-71
• 5.4 本章小結71-72
• 第六章 結論與展望72-74
• 6.1 結論72-73
• 6.2 展望73-74
• 參考文獻74-82
• 致謝82-84
• 作者簡介及讀研期間主要研究成果84

【參考文獻】

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本文編號：378826