發(fā)布時(shí)間：2023-04-03 19:51

　　一直以來(lái),我國(guó)都是氯代有機(jī)物產(chǎn)品的生產(chǎn)和消耗大國(guó),由于絕大多數(shù)的氯代有機(jī)物具有毒性強(qiáng)、難生物降解及環(huán)境滯留性等特征,已經(jīng)嚴(yán)重地威脅了生態(tài)環(huán)境的可持續(xù)性發(fā)展。因此,研發(fā)有效的治理手段和修復(fù)技術(shù)已然成為了一個(gè)重要的任務(wù),其中納米零價(jià)鐵技術(shù)因?yàn)榱畠r(jià)易得,不會(huì)造成二次污染等優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛的關(guān)注,但其容易被氧化和不可避免的團(tuán)聚現(xiàn)象也同樣限制著該項(xiàng)技術(shù)的應(yīng)用。本研究通過(guò)還原共沉淀法和水熱合成法分別制備了石墨烯負(fù)載鈀鐵雙金屬納米顆粒(PdFe@r-GO)和硫/氮雙摻雜改性石墨烯負(fù)載納米零價(jià)鐵顆粒(nZVI@SN-rGO)兩種固體催化材料,以四氯化碳和2,4-二氯苯氧乙酸作為目標(biāo)污染物,并在構(gòu)建的三個(gè)反應(yīng)體系下進(jìn)行了降解脫氯反應(yīng)。本文考察了不同反應(yīng)體系下目標(biāo)污染物的去除率和反應(yīng)條件因素的影響,分析了目標(biāo)污染物降解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)特征,推斷了不同反應(yīng)體系下目標(biāo)污染物的降解反應(yīng)機(jī)理并探討了可能發(fā)生的降解途徑。鑒于解決納米零價(jià)鐵顆粒的缺陷為目的,獲得了如下成果:(1)通過(guò)利用還原氧化石墨烯和硫/氮雙摻雜改性石墨烯作為載體,可以分別良好地避免鈀鐵雙金屬納米顆粒和納米零價(jià)鐵顆粒的團(tuán)聚現(xiàn)象,相比較于無(wú)載體的情況可以將比...

【文章頁(yè)數(shù)】：144 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 課題背景及研究的意義
        1.1.1 課題背景
        1.1.2 四氯化碳的性質(zhì)、來(lái)源及危害
        1.1.3 2,4-二氯苯氧乙酸的性質(zhì)、來(lái)源及危害
    1.2 氯代有機(jī)物的處理方法
        1.2.1 物理法處理氯代有機(jī)物
        1.2.2 生物法處理氯代有機(jī)物
        1.2.3 化學(xué)法處理氯代有機(jī)物
    1.3 負(fù)載型鈀/鐵雙金屬還原體系研究進(jìn)展
        1.3.1 零價(jià)鐵脫氯技術(shù)
        1.3.2 鈀/鐵雙金屬脫氯技術(shù)
        1.3.3 石墨烯負(fù)載納米零價(jià)鐵顆粒的技術(shù)應(yīng)用
        1.3.4 影響因素
    1.4 非均相催化類-Fenton氧化體系研究進(jìn)展
        1.4.1 固體催化劑的選擇
        1.4.2 影響因素
        1.4.3 反應(yīng)機(jī)制
    1.5 超聲波協(xié)同納米零價(jià)鐵反應(yīng)體系研究進(jìn)展
        1.5.1 超聲波降解有機(jī)物的技術(shù)
        1.5.2 超聲波/納米零價(jià)鐵聯(lián)合降解有機(jī)物的技術(shù)
        1.5.3 超聲波/納米零價(jià)鐵聯(lián)合技術(shù)的應(yīng)用
    1.6 研究的內(nèi)容和創(chuàng)新點(diǎn)
        1.6.1 研究?jī)?nèi)容
        1.6.2 研究創(chuàng)新點(diǎn)
第2章 催化劑的制備及表征
    2.1 實(shí)驗(yàn)材料與設(shè)備
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    2.2 石墨烯負(fù)載鈀/鐵雙金屬納米顆粒的制備與表征
        2.2.1 氧化石墨烯的制備方法
        2.2.2 石墨烯負(fù)載鈀/鐵雙金屬納米顆粒的制備方法
        2.2.3 石墨烯負(fù)載鈀/鐵雙金屬納米顆粒的表征
    2.3 硫氮雙摻雜改性石墨烯負(fù)載納米零價(jià)鐵的制備與表征
        2.3.1 硫氮雙摻雜改性石墨烯負(fù)載納米零價(jià)鐵顆粒的制備方法
        2.3.2 硫氮雙摻雜改性石墨烯負(fù)載納米零價(jià)鐵顆粒的表征
    2.4 本章小結(jié)
第3章 石墨烯負(fù)載鈀/鐵雙金屬納米顆粒降解四氯化碳
    3.1 引言
    3.2 材料與方法
        3.2.1 試劑材料
        3.2.2 四氯化碳降解實(shí)驗(yàn)
        3.2.3 四氯化碳的氣質(zhì)聯(lián)用檢測(cè)
        3.2.4 其他指標(biāo)的檢測(cè)
    3.3 Pd/Fe@r-GO還原體系對(duì)CT的降解
        3.3.1 溶液初始pH對(duì) Pd/Fe@r-GO還原體系降解CT的影響
        3.3.2 反應(yīng)溫度對(duì)Pd/Fe@r-GO還原體系降解CT的影響
        3.3.3 固體催化材料投加量對(duì)Pd/Fe@r-GO還原體系降解CT的影響
        3.3.4 鈀化率對(duì)Pd/Fe@r-GO還原體系降解CT的影響
        3.3.5 不同催化還原體系降解CT的對(duì)比實(shí)驗(yàn)
        3.3.6 常見(jiàn)無(wú)機(jī)陰離子對(duì)Pd/Fe@r-GO還原體系降解CT的影響
    3.4 Pd/Fe@r-GO還原體系降解CT的循環(huán)實(shí)驗(yàn)
    3.5 Pd/Fe@r-GO還原體系下CT的降解反應(yīng)機(jī)理
        3.5.1 腐殖酸對(duì)CT降解的影響
        3.5.2 Pd/Fe@r-GO還原體系降解CT的反應(yīng)機(jī)理
    3.6 Pd/Fe@r-GO還原體系下CT的降解途徑
    3.7 本章小結(jié)
第4章 硫/氮雙摻雜改性石墨烯負(fù)載納米零價(jià)鐵協(xié)同超聲降解四氯化碳
    4.1 引言
    4.2 材料與方法
        4.2.1 試劑材料
        4.2.2 四氯化碳降解實(shí)驗(yàn)
        4.2.3 四氯化碳的氣質(zhì)聯(lián)用檢測(cè)
    4.3 nZVI@SN-rGO協(xié)同超聲對(duì)CT的降解
        4.3.1 nZVI@SN-rGO和超聲波協(xié)同作用對(duì)CT降解的影響
        4.3.2 初始溶液pH對(duì)nZVI@SN-rGO協(xié)同超聲對(duì)CT降解的影響
        4.3.3 反應(yīng)溫度對(duì)nZVI@SN-rGO協(xié)同超聲降解CT的影響
        4.3.4 nZVI@SN-rGO投加量對(duì)CT降解的影響
        4.3.5 常見(jiàn)無(wú)機(jī)陰離子對(duì)nZVI@SN-rGO協(xié)同超聲對(duì)CT降解的影響
    4.4 超聲協(xié)同nZVI@SN-rGO耦合體系降解CT的循環(huán)實(shí)驗(yàn)
    4.5 nZVI@SN-rGO協(xié)同超聲耦合體系降解CT的反應(yīng)機(jī)理
    4.6 nZVI@SN-rGO協(xié)同超聲耦合體系下CT的降解途徑
    4.7 本章小結(jié)
第5章 硫/氮雙摻雜改性石墨烯負(fù)載納米零價(jià)鐵催化過(guò)氧化氫降解2,4-D
    5.1 引言
    5.2 材料與方法
        5.2.1 試劑材料
        5.2.2 2,4-二氯苯氧乙酸降解實(shí)驗(yàn)
        5.2.3 2,4-二氯苯氧乙酸的高效液相色譜檢測(cè)
    5.3 非均相nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 反應(yīng)體系對(duì)2,4-D的降解
        5.3.1 初始溶液pH對(duì) nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 氧化降解2,4-D的影響
        5.3.2 反應(yīng)溫度對(duì)nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 氧化降解2,4-D的影響
        5.3.3 nZVI@SN-rGO投加量對(duì)降解2,4-D的影響
        5.3.4 氧化石墨烯和納米零價(jià)鐵的質(zhì)量比對(duì)降解2,4-D的影響
        5.3.5 H₂O₂ 初始濃度對(duì)nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 氧化降解2,4-D的影響
        5.3.6 不同反應(yīng)體系下2,4-D降解效果的比較
    5.4 nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 反應(yīng)體系降解2,4-D的循環(huán)實(shí)驗(yàn)
    5.5 非均相nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 反應(yīng)體系降解2,4-D的反應(yīng)機(jī)理
    5.6 非均相nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 反應(yīng)體系下2,4-D的降解途徑
    5.7 本章小結(jié)
第6章 結(jié)論與建議
    6.1 結(jié)論
    6.2 建議
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄



本文編號(hào)：3781044