一直以來,我國都是氯代有機物產(chǎn)品的生產(chǎn)和消耗大國,由于絕大多數(shù)的氯代有機物具有毒性強、難生物降解及環(huán)境滯留性等特征,已經(jīng)嚴重地威脅了生態(tài)環(huán)境的可持續(xù)性發(fā)展。因此,研發(fā)有效的治理手段和修復技術(shù)已然成為了一個重要的任務,其中納米零價鐵技術(shù)因為廉價易得,不會造成二次污染等優(yōu)點而受到廣泛的關注,但其容易被氧化和不可避免的團聚現(xiàn)象也同樣限制著該項技術(shù)的應用。本研究通過還原共沉淀法和水熱合成法分別制備了石墨烯負載鈀鐵雙金屬納米顆粒(PdFe@r-GO)和硫/氮雙摻雜改性石墨烯負載納米零價鐵顆粒(nZVI@SN-rGO)兩種固體催化材料,以四氯化碳和2,4-二氯苯氧乙酸作為目標污染物,并在構(gòu)建的三個反應體系下進行了降解脫氯反應。本文考察了不同反應體系下目標污染物的去除率和反應條件因素的影響,分析了目標污染物降解反應動力學特征,推斷了不同反應體系下目標污染物的降解反應機理并探討了可能發(fā)生的降解途徑。鑒于解決納米零價鐵顆粒的缺陷為目的,獲得了如下成果:(1)通過利用還原氧化石墨烯和硫/氮雙摻雜改性石墨烯作為載體,可以分別良好地避免鈀鐵雙金屬納米顆粒和納米零價鐵顆粒的團聚現(xiàn)象,相比較于無載體的情況可以將比...

【文章頁數(shù)】：144 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 課題背景及研究的意義
        1.1.1 課題背景
        1.1.2 四氯化碳的性質(zhì)、來源及危害
        1.1.3 2,4-二氯苯氧乙酸的性質(zhì)、來源及危害
    1.2 氯代有機物的處理方法
        1.2.1 物理法處理氯代有機物
        1.2.2 生物法處理氯代有機物
        1.2.3 化學法處理氯代有機物
    1.3 負載型鈀/鐵雙金屬還原體系研究進展
        1.3.1 零價鐵脫氯技術(shù)
        1.3.2 鈀/鐵雙金屬脫氯技術(shù)
        1.3.3 石墨烯負載納米零價鐵顆粒的技術(shù)應用
        1.3.4 影響因素
    1.4 非均相催化類-Fenton氧化體系研究進展
        1.4.1 固體催化劑的選擇
        1.4.2 影響因素
        1.4.3 反應機制
    1.5 超聲波協(xié)同納米零價鐵反應體系研究進展
        1.5.1 超聲波降解有機物的技術(shù)
        1.5.2 超聲波/納米零價鐵聯(lián)合降解有機物的技術(shù)
        1.5.3 超聲波/納米零價鐵聯(lián)合技術(shù)的應用
    1.6 研究的內(nèi)容和創(chuàng)新點
        1.6.1 研究內(nèi)容
        1.6.2 研究創(chuàng)新點
第2章 催化劑的制備及表征
    2.1 實驗材料與設備
        2.1.1 實驗試劑
        2.1.2 實驗設備
    2.2 石墨烯負載鈀/鐵雙金屬納米顆粒的制備與表征
        2.2.1 氧化石墨烯的制備方法
        2.2.2 石墨烯負載鈀/鐵雙金屬納米顆粒的制備方法
        2.2.3 石墨烯負載鈀/鐵雙金屬納米顆粒的表征
    2.3 硫氮雙摻雜改性石墨烯負載納米零價鐵的制備與表征
        2.3.1 硫氮雙摻雜改性石墨烯負載納米零價鐵顆粒的制備方法
        2.3.2 硫氮雙摻雜改性石墨烯負載納米零價鐵顆粒的表征
    2.4 本章小結(jié)
第3章 石墨烯負載鈀/鐵雙金屬納米顆粒降解四氯化碳
    3.1 引言
    3.2 材料與方法
        3.2.1 試劑材料
        3.2.2 四氯化碳降解實驗
        3.2.3 四氯化碳的氣質(zhì)聯(lián)用檢測
        3.2.4 其他指標的檢測
    3.3 Pd/Fe@r-GO還原體系對CT的降解
        3.3.1 溶液初始pH對 Pd/Fe@r-GO還原體系降解CT的影響
        3.3.2 反應溫度對Pd/Fe@r-GO還原體系降解CT的影響
        3.3.3 固體催化材料投加量對Pd/Fe@r-GO還原體系降解CT的影響
        3.3.4 鈀化率對Pd/Fe@r-GO還原體系降解CT的影響
        3.3.5 不同催化還原體系降解CT的對比實驗
        3.3.6 常見無機陰離子對Pd/Fe@r-GO還原體系降解CT的影響
    3.4 Pd/Fe@r-GO還原體系降解CT的循環(huán)實驗
    3.5 Pd/Fe@r-GO還原體系下CT的降解反應機理
        3.5.1 腐殖酸對CT降解的影響
        3.5.2 Pd/Fe@r-GO還原體系降解CT的反應機理
    3.6 Pd/Fe@r-GO還原體系下CT的降解途徑
    3.7 本章小結(jié)
第4章 硫/氮雙摻雜改性石墨烯負載納米零價鐵協(xié)同超聲降解四氯化碳
    4.1 引言
    4.2 材料與方法
        4.2.1 試劑材料
        4.2.2 四氯化碳降解實驗
        4.2.3 四氯化碳的氣質(zhì)聯(lián)用檢測
    4.3 nZVI@SN-rGO協(xié)同超聲對CT的降解
        4.3.1 nZVI@SN-rGO和超聲波協(xié)同作用對CT降解的影響
        4.3.2 初始溶液pH對nZVI@SN-rGO協(xié)同超聲對CT降解的影響
        4.3.3 反應溫度對nZVI@SN-rGO協(xié)同超聲降解CT的影響
        4.3.4 nZVI@SN-rGO投加量對CT降解的影響
        4.3.5 常見無機陰離子對nZVI@SN-rGO協(xié)同超聲對CT降解的影響
    4.4 超聲協(xié)同nZVI@SN-rGO耦合體系降解CT的循環(huán)實驗
    4.5 nZVI@SN-rGO協(xié)同超聲耦合體系降解CT的反應機理
    4.6 nZVI@SN-rGO協(xié)同超聲耦合體系下CT的降解途徑
    4.7 本章小結(jié)
第5章 硫/氮雙摻雜改性石墨烯負載納米零價鐵催化過氧化氫降解2,4-D
    5.1 引言
    5.2 材料與方法
        5.2.1 試劑材料
        5.2.2 2,4-二氯苯氧乙酸降解實驗
        5.2.3 2,4-二氯苯氧乙酸的高效液相色譜檢測
    5.3 非均相nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 反應體系對2,4-D的降解
        5.3.1 初始溶液pH對 nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 氧化降解2,4-D的影響
        5.3.2 反應溫度對nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 氧化降解2,4-D的影響
        5.3.3 nZVI@SN-rGO投加量對降解2,4-D的影響
        5.3.4 氧化石墨烯和納米零價鐵的質(zhì)量比對降解2,4-D的影響
        5.3.5 H₂O₂ 初始濃度對nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 氧化降解2,4-D的影響
        5.3.6 不同反應體系下2,4-D降解效果的比較
    5.4 nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 反應體系降解2,4-D的循環(huán)實驗
    5.5 非均相nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 反應體系降解2,4-D的反應機理
    5.6 非均相nZVI@SN-rGO/H₂O₂ 反應體系下2,4-D的降解途徑
    5.7 本章小結(jié)
第6章 結(jié)論與建議
    6.1 結(jié)論
    6.2 建議
致謝
參考文獻
附錄



本文編號：3781044