硒是人體必需的微量元素,適量的硒可提高人體免疫力、降低心血管疾病風(fēng)險(xiǎn)等功能,過(guò)量的硒則會(huì)導(dǎo)致肝腫大、端肢麻木等中毒癥狀。因此,研發(fā)水體中高效去除硒的功能材料對(duì)硒污染水體的凈化具有重要意義。金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)具有孔隙率高、比表面積大、活性位點(diǎn)豐富等特性,被廣泛用于氣體吸附/分離、催化、傳感、功能性材料前驅(qū)體以及環(huán)境污染修復(fù)領(lǐng)域。本研究用Fe³⁺鹽和均苯三甲酸(BTC)在不同條件下通過(guò)水熱合成法制備了系列樣品,研究了MOF-Fe的形成過(guò)程和表面性質(zhì),以及MOF-Fe及其鋁改性產(chǎn)物(Al@MOF-Fe)對(duì)亞硒酸根(Se(Ⅳ))的吸附特性與機(jī)制。主要研究結(jié)果有:(1)MOF-Fe的主要形成過(guò)程可分為3個(gè)階段:Fe³⁺與BTC快速反應(yīng)生成無(wú)定形凝聚態(tài)(Fe-BTC)→Fe-BTC緩慢聚合、結(jié)晶→MOF-Fe老化。MOF-Fe形成過(guò)程中,其表面結(jié)構(gòu)由無(wú)定形非孔結(jié)構(gòu)迅速演變?yōu)榭紫敦S富的晶體結(jié)構(gòu)。MOF-Fe的化學(xué)鍵結(jié)構(gòu)在Fe-BTC階段已經(jīng)形成;隨著Fe-BTC的聚合與結(jié)晶,MOF-Fe的次級(jí)結(jié)構(gòu)單元(SBU)中鐵氧八面體結(jié)構(gòu)迅速趨于穩(wěn)定。(2)...

【文章頁(yè)數(shù)】：107 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 金屬有機(jī)骨架材料
        1.1.1 金屬有機(jī)骨架材料的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)
        1.1.2 金屬有機(jī)骨架材料的應(yīng)用
        1.1.3 Fe基金屬有機(jī)骨架材料的研究現(xiàn)狀-6 -
    1.2 水環(huán)境中的硒
        1.2.1 硒的生理效應(yīng)
        1.2.2 水體中硒的來(lái)源及其治理技術(shù)
    1.3 本研究的工作內(nèi)容及意義
第2章 MOF-Fe的動(dòng)力學(xué)形成過(guò)程
    2.1 前言
    2.2 實(shí)驗(yàn)材料與方法
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.2.2 MOF-Fe動(dòng)力學(xué)過(guò)程樣品的制備
        2.2.3 MOF-Fe動(dòng)力學(xué)過(guò)程樣品的表征
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 不同合成時(shí)間下MOF-Fe的結(jié)構(gòu)與形貌
        2.3.2 不同合成時(shí)間下MOF-Fe的表面及孔結(jié)構(gòu)
        2.3.3 不同合成時(shí)間下MOF-Fe的化學(xué)鍵結(jié)構(gòu)
    2.4 小結(jié)
第3章 不同調(diào)節(jié)劑制備MOF-Fe的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)材料與方法
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        3.2.2 不同調(diào)節(jié)劑下MOF-Fe的制備
        3.2.3 不同調(diào)節(jié)劑制備MOF-Fe的表征
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 不同調(diào)節(jié)劑制備MOF-Fe的結(jié)構(gòu)與形貌
        3.3.2 不同調(diào)節(jié)劑制備MOF-Fe的熱分析
        3.3.3 不同調(diào)節(jié)劑制備MOF-Fe的表面電荷
    3.4 小結(jié)
第4章 MOF-Fe對(duì) Se(Ⅳ)的吸附特性與機(jī)制
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)材料與方法
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        4.2.2 MOF-Fe樣品的制備
        4.2.3 MOF-Fe對(duì) Se(Ⅳ)的吸附實(shí)驗(yàn)
        4.2.4 MOF-Fe樣品的表征
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 MOF-Fe對(duì) Se(Ⅳ)的等溫吸附
        4.3.2 MOF-Fe對(duì) Se(Ⅳ)的動(dòng)力學(xué)吸附
    4.4 MOF-Fe對(duì) Se(Ⅳ)的吸附機(jī)制
        4.4.1 初始pH為3.0時(shí)MOF-Fe對(duì) Se(Ⅳ)的吸附機(jī)制
        4.4.2 初始pH為5.0時(shí)MOF-Fe對(duì) Se(Ⅳ)的吸附機(jī)制
    4.5 小結(jié)
第5章 磷酸鹽共存對(duì)MOF-Fe吸附Se(Ⅳ)的影響
    5.1 前言
    5.2 材料與方法
        5.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
        5.2.2 Pi共存時(shí)MOF-Fe對(duì) Se(Ⅳ)的吸附實(shí)驗(yàn)
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 Pi共存時(shí)MOF-Fe對(duì) Se(Ⅳ)的等溫吸附
        5.3.2 Pi共存時(shí)MOF-Fe對(duì) Se(Ⅳ)的動(dòng)力學(xué)吸附
        5.3.3 Pi共存時(shí)MOF-Fe對(duì) Se(Ⅳ)的熱力學(xué)吸附
        5.3.4 pH對(duì) Pi共存時(shí)MOF-Fe吸附Se(Ⅳ)的影響
        5.3.5 Pi的濃度對(duì)MOF-Fe吸附Se(Ⅳ)的影響
    5.4 小結(jié)
第6章 Al³⁺改性MOF-Fe的結(jié)構(gòu)及其對(duì)Se(Ⅳ)的吸附
    6.1 前言
    6.2 實(shí)驗(yàn)部分
        6.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        6.2.2 Al³⁺改性MOF-Fe樣品的制備
        6.2.3 Al³⁺改性MOF-Fe樣品的表征
        6.2.4 Al³⁺改性MOF-Fe樣品對(duì)Se(Ⅳ)的吸附實(shí)驗(yàn)
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 Al³⁺改性MOF-Fe的表征結(jié)果
        6.3.2 Al³⁺改性MOF-Fe樣品對(duì)Se(Ⅳ)的吸附性能評(píng)價(jià)
        6.3.3 Al³⁺改性MOF-Fe樣品吸附Se(Ⅳ)以后的HR-XPS和 pH分析
    6.4 小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間的研究成果
致謝



本文編號(hào)：3778429