發(fā)布時(shí)間：2023-03-25 08:32

　　大氣中的CO₂含量已經(jīng)達(dá)到了有記錄以來(lái)的最高值。以CO₂為主的溫室氣體的排放被認(rèn)為是全球氣候變暖以及各種氣候異�，F(xiàn)象的重要原因,所以,控制大氣中CO₂濃度已經(jīng)取得了廣泛共識(shí),國(guó)際社會(huì)主流認(rèn)為必須采取迅速有力的措施來(lái)遏制CO₂的排放。電催化還原CO₂正是一種有效的手段,它既可以消耗過(guò)量排放的CO₂,且還原產(chǎn)物可以作為燃料和化工原料的補(bǔ)充。電催化還原CO₂的核心問(wèn)題在于尋找高效催化劑。過(guò)渡族金屬-卟啉配合物是一種被廣泛使用的催化劑,但是關(guān)于其催化機(jī)理,依然存在不清晰之處。我們?cè)谘芯苛薈o-porphine的結(jié)構(gòu)之后,將催化劑與溶液環(huán)境的作用納入考慮。我們發(fā)現(xiàn),質(zhì)子化的過(guò)程不僅僅只發(fā)生在CO₂及其還原中間產(chǎn)物上。事實(shí)上,在還原反應(yīng)進(jìn)行之前,催化劑本身發(fā)生了質(zhì)子化�；谶@一新的質(zhì)子化機(jī)理,我們解釋了CO₂還原過(guò)程中產(chǎn)物的產(chǎn)率與pH的關(guān)系,與實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象符合的很好。我們的研究結(jié)果揭示了pH和電勢(shì)對(duì)CO

【文章頁(yè)數(shù)】：95 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 CO₂還原的迫切需求和主要方法
    1.2 CO₂電還原常見(jiàn)催化劑
        1.2.1 Ti和Ti化合物
        1.2.2 Mo、Cr和W催化劑
        1.2.3 Rh和Mn催化劑
        1.2.4 Fe、Co和Ni催化劑
        1.2.5 當(dāng)前催化劑的局限性和亟待解決的問(wèn)題
    1.3 有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合的鈣鈦礦類(lèi)型太陽(yáng)能電池
        1.3.1 鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的發(fā)展過(guò)程
        1.3.2 鈣鈦礦太陽(yáng)能電池幾何結(jié)構(gòu)與電子結(jié)構(gòu)
        1.3.3 鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的穩(wěn)定性
    1.4 計(jì)算模擬方法
        1.4.1 密度泛函理論簡(jiǎn)介
        1.4.2 經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)
第2章 分子形式的過(guò)渡族金屬-卟吩作為CO₂還原催化劑
    2.1 引言
    2.2 研究方法
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 催化劑與溶液環(huán)境的相互作用
        2.3.2 CO₂還原路徑
        2.3.3 CO的進(jìn)一步還原
    2.4 小結(jié)
第3章 利用共價(jià)有機(jī)框架設(shè)計(jì)復(fù)合催化劑提高CO₂還原效率
    3.1 引言
    3.2 計(jì)算方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 COF的結(jié)構(gòu)
        3.3.2 CO₂存儲(chǔ)
        3.3.3 COF的催化還原活性
        3.3.4 技術(shù)問(wèn)題
    3.4 小結(jié)
第4章 不同生長(zhǎng)條件下鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的長(zhǎng)期穩(wěn)定性研究：缺陷依賴性的擴(kuò)散機(jī)理
    4.1 引言
    4.2 研究方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 水分子在PSC完整表面的擴(kuò)散
        4.3.2 水分子在有缺陷的PSC表面擴(kuò)散
        4.3.3 PSC表面點(diǎn)缺陷的形成能計(jì)算
        4.3.4 PSC生長(zhǎng)條件與其穩(wěn)定性的關(guān)系
    4.4 小結(jié)
第5章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文
致謝



本文編號(hào)：3770902