發(fā)布時間：2023-03-25 08:32

　　大氣中的CO₂含量已經(jīng)達到了有記錄以來的最高值。以CO₂為主的溫室氣體的排放被認為是全球氣候變暖以及各種氣候異�，F(xiàn)象的重要原因,所以,控制大氣中CO₂濃度已經(jīng)取得了廣泛共識,國際社會主流認為必須采取迅速有力的措施來遏制CO₂的排放。電催化還原CO₂正是一種有效的手段,它既可以消耗過量排放的CO₂,且還原產(chǎn)物可以作為燃料和化工原料的補充。電催化還原CO₂的核心問題在于尋找高效催化劑。過渡族金屬-卟啉配合物是一種被廣泛使用的催化劑,但是關(guān)于其催化機理,依然存在不清晰之處。我們在研究了Co-porphine的結(jié)構(gòu)之后,將催化劑與溶液環(huán)境的作用納入考慮。我們發(fā)現(xiàn),質(zhì)子化的過程不僅僅只發(fā)生在CO₂及其還原中間產(chǎn)物上。事實上,在還原反應進行之前,催化劑本身發(fā)生了質(zhì)子化�；谶@一新的質(zhì)子化機理,我們解釋了CO₂還原過程中產(chǎn)物的產(chǎn)率與pH的關(guān)系,與實驗現(xiàn)象符合的很好。我們的研究結(jié)果揭示了pH和電勢對CO

【文章頁數(shù)】：95 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 CO₂還原的迫切需求和主要方法
    1.2 CO₂電還原常見催化劑
        1.2.1 Ti和Ti化合物
        1.2.2 Mo、Cr和W催化劑
        1.2.3 Rh和Mn催化劑
        1.2.4 Fe、Co和Ni催化劑
        1.2.5 當前催化劑的局限性和亟待解決的問題
    1.3 有機-無機復合的鈣鈦礦類型太陽能電池
        1.3.1 鈣鈦礦太陽能電池的發(fā)展過程
        1.3.2 鈣鈦礦太陽能電池幾何結(jié)構(gòu)與電子結(jié)構(gòu)
        1.3.3 鈣鈦礦太陽能電池的穩(wěn)定性
    1.4 計算模擬方法
        1.4.1 密度泛函理論簡介
        1.4.2 經(jīng)典分子動力學
第2章 分子形式的過渡族金屬-卟吩作為CO₂還原催化劑
    2.1 引言
    2.2 研究方法
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 催化劑與溶液環(huán)境的相互作用
        2.3.2 CO₂還原路徑
        2.3.3 CO的進一步還原
    2.4 小結(jié)
第3章 利用共價有機框架設計復合催化劑提高CO₂還原效率
    3.1 引言
    3.2 計算方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 COF的結(jié)構(gòu)
        3.3.2 CO₂存儲
        3.3.3 COF的催化還原活性
        3.3.4 技術(shù)問題
    3.4 小結(jié)
第4章 不同生長條件下鈣鈦礦太陽能電池的長期穩(wěn)定性研究：缺陷依賴性的擴散機理
    4.1 引言
    4.2 研究方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 水分子在PSC完整表面的擴散
        4.3.2 水分子在有缺陷的PSC表面擴散
        4.3.3 PSC表面點缺陷的形成能計算
        4.3.4 PSC生長條件與其穩(wěn)定性的關(guān)系
    4.4 小結(jié)
第5章 結(jié)論
參考文獻
攻讀博士學位期間發(fā)表的論文
致謝



本文編號：3770902