新型催化劑對(duì)印染廢水中典型染料的吸附降解性能研究
本文關(guān)鍵詞:新型催化劑對(duì)印染廢水中典型染料的吸附降解性能研究,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:印染廢水成分復(fù)雜且難生物降解,其又具有致畸、致癌、致突變等特點(diǎn),對(duì)于印染廢水的處理一直是污水處理行業(yè)的難題。芬頓氧化因其氧化能力強(qiáng)、反應(yīng)迅速等特點(diǎn),已成為最具應(yīng)用前景的難降解有機(jī)廢水處理技術(shù)。但由于均相芬頓反應(yīng)具有反應(yīng)pH值范圍窄、易產(chǎn)生鐵泥、過氧化氫消耗量大等缺點(diǎn),制備一種低成本、高效的非均相芬頓催化劑成為了近年來的研究熱點(diǎn)。本論文選取來源廣泛、成本低廉的造紙工業(yè)廢棄物—堿木質(zhì)素為原料,通過先將木質(zhì)素浸漬負(fù)載鐵源再高溫煅燒制備出木質(zhì)素基磁性炭材料(LMC),可作為非均相芬頓催化劑用于印染廢水催化降解,同時(shí)實(shí)現(xiàn)了木質(zhì)素資源的高值化利用。首先采用浸漬—煅燒法制備出LMC。通過構(gòu)建不同的羅丹明B降解體系發(fā)現(xiàn):由LMC與H2O2組成的非均相芬頓氧化反應(yīng)體系對(duì)羅丹明B的催化降解性能最高。以羅丹明B的降解率為考察指標(biāo),考察了Fe2+濃度、草酸濃度、浸漬時(shí)間、煅燒溫度、煅燒時(shí)間等對(duì)所制備LMC催化活性的影響,確定了LMC催化劑較優(yōu)制備條件。制備的適宜條件為:Fe2+濃度107 mmol/L、草酸濃度321 mmol/L、浸漬時(shí)間4 h、煅燒溫度900℃、煅燒時(shí)間2 h。該條件下制備的LMC對(duì)羅丹明B的降解率在15 min內(nèi)達(dá)到了100%。通過掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線衍射儀(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)對(duì)LMC表面形貌及物相組成進(jìn)行了表征分析,結(jié)果表明:煅燒溫度和煅燒時(shí)間對(duì)LMC催化活性影響最大;LMC微孔材料中存在多種鐵氧化物,如FeO、Fe2O3、Fe3O4和FeOOH等。其次考察了LMC為非均相芬頓催化劑與H2O2配合使用對(duì)羅丹明B模擬染料廢水的催化降解性能,探索了pH值、LMC投加量、H2O2濃度、染料濃度等對(duì)羅丹明B催化降解的影響,結(jié)果表明:模擬印染廢水的適宜降解條件為pH值3.0、催化劑濃度1 g/L、過氧化氫濃度8.56 mmol/L、羅丹明B溶液初始濃度100 mg/L。在此條件下反應(yīng)15 min羅丹明B的降解率接近100%。經(jīng)5次循環(huán)利用中,LMC催化劑對(duì)羅丹明B的催化降解活性略有下降,但仍維持較高水平的降解率,且催化降解后水溶液中的溶出鐵離子濃度低于歐盟廢水排放標(biāo)準(zhǔn)要求(Fe離子含量≤2 mg/L),這說明LMC具有良好的重復(fù)使用性能和化學(xué)穩(wěn)定性。最后初步探索了羅丹明B的降解機(jī)理,發(fā)現(xiàn):H2O2與LMC表面鐵氧化物接觸并生成羥基自由基;羅丹明B分子被羥基自由基破壞,降解生成小分子有機(jī)物或被完全礦化為CO2和H2O。此外,通過核算LMC原料成本和過程成本,LMC催化劑的制備成本為7787元/噸,在實(shí)際工業(yè)應(yīng)用過程中具有良好的成本優(yōu)勢(shì)。
【關(guān)鍵詞】:印染廢水 木質(zhì)素 非均相芬頓 磁性炭 羅丹明B降解
【學(xué)位授予單位】:青島科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O643.36;X791
【目錄】:
- 摘要3-5
- ABSTRACT5-10
- 第1章 緒論10-26
- 1.1 課題的研究背景10-11
- 1.2 均相Fenton體系的研究現(xiàn)狀11-14
- 1.2.1 光Fenton氧化技術(shù)12-13
- 1.2.2 超聲Fenton氧化技術(shù)13-14
- 1.2.3 電Fenton氧化技術(shù)14
- 1.3 非均相Fenton體系的研究現(xiàn)狀14-19
- 1.3.1 碳材料14-16
- 1.3.2 分子篩16-18
- 1.3.3 粘土18-19
- 1.4 磁性Fenton催化劑的應(yīng)用19-23
- 1.4.1 天然磁礦20-21
- 1.4.2 負(fù)載型磁性催化劑21-23
- 1.5 課題的研究?jī)?nèi)容、目的及意義23-26
- 第2章 實(shí)驗(yàn)材料及研究方法26-32
- 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器26-27
- 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑26
- 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器26-27
- 2.2 催化劑制備過程27
- 2.3 木質(zhì)素基磁性炭的結(jié)構(gòu)表征及催化性能測(cè)試27-28
- 2.3.1 冷場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡 (SEM)27
- 2.3.2 物理吸附儀27
- 2.3.3 X射線衍射 (XRD)27
- 2.3.4 X光電子能譜 (XPS)27-28
- 2.3.5 催化活性的測(cè)定28
- 2.4 模擬廢水及其催化降解優(yōu)化28
- 2.5 水樣分析方法28-32
- 2.5.1 羅丹明B溶液的紫外可見光譜分析及標(biāo)準(zhǔn)曲線測(cè)定28-30
- 2.5.2 羅丹明B降解率的計(jì)算30
- 2.5.3 溶出離子濃度測(cè)定30-32
- 第3章 木質(zhì)素基磁性炭的制備32-40
- 3.1 前言32
- 3.2 非均相Fenton反應(yīng)體系的建立32-33
- 3.3 Fe~(2+)濃度對(duì)LMC催化性能的影響33-34
- 3.4 草酸濃度對(duì)LMC催化性能的影響34-35
- 3.5 浸漬時(shí)間對(duì)LMC催化性能的影響35-36
- 3.6 煅燒溫度對(duì)LMC催化性能的影響36-37
- 3.7 煅燒時(shí)間對(duì)LMC催化性能的影響37-38
- 3.8 本章小結(jié)38-40
- 第4章 木質(zhì)素基磁性炭的結(jié)構(gòu)表征40-54
- 4.1 表面形態(tài)和晶粒粒徑分析40-42
- 4.1.1 煅燒溫度對(duì)LMC表面形態(tài)的影響40-41
- 4.1.2 煅燒時(shí)間對(duì)LMC表面形態(tài)的影響41-42
- 4.2 晶型結(jié)構(gòu)分析42-44
- 4.2.1 煅燒溫度對(duì)LMC晶型結(jié)構(gòu)的影響42-43
- 4.2.2 煅燒時(shí)間對(duì)LMC晶型結(jié)構(gòu)的影響43-44
- 4.3 孔系結(jié)構(gòu)及比表面積分析44-49
- 4.3.1 煅燒溫度對(duì)LMC孔隙結(jié)構(gòu)及比表面積的影響44-46
- 4.3.2 煅燒時(shí)間對(duì)LMC孔隙結(jié)構(gòu)及比表面積的影響46-49
- 4.4 表面鐵的價(jià)態(tài)分析49-52
- 4.4.1 煅燒溫度對(duì)LMC表面鐵價(jià)態(tài)分布的影響49-50
- 4.4.2 煅燒時(shí)間對(duì)LMC表面鐵價(jià)態(tài)分布的影響50-52
- 4.5 本章小結(jié)52-54
- 第5章 木質(zhì)素基磁性炭對(duì)羅丹明B的催化降解性能研究54-63
- 5.1 降解反應(yīng)因素考察優(yōu)化54-58
- 5.1.1 溶液初始pH值對(duì)羅丹明B降解率的影響54-55
- 5.1.2 催化劑的使用量對(duì)羅丹明B降解率的影響55-56
- 5.1.3 H_2O_2濃度對(duì)羅丹明B降解率的影響56-57
- 5.1.4 羅丹明B初始濃度對(duì)羅丹明B降解率的影響57-58
- 5.2 催化劑的穩(wěn)定性58-60
- 5.2.1 催化劑的重復(fù)使用性能58-59
- 5.2.2 反應(yīng)體系中鐵離子的溶出59-60
- 5.3 羅丹明B降解過程分析60-61
- 5.4 催化劑的經(jīng)濟(jì)效益分析61-62
- 5.5 本章小結(jié)62-63
- 結(jié)論63-65
- 參考文獻(xiàn)65-73
- 致謝73-74
- 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄74-76
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本文編號(hào):364423
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