醌式化合物光敏性的研究
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【摘要】:基于日光/Fenton與日光/Fe2+/S2O82-法的高級氧化技術(shù)是近年來研究的新方向,該法不僅可以加快有機物的降解進程,還減少了氧化劑的投加量、降低成本。雖然對于日光法的研究變得廣泛,但是日光法降解效果好的機理未被全面而深入地展開。由于芳環(huán)類化合物降解過程經(jīng)歷醌類與醌亞胺類階段以及醌類物質(zhì)大多具有光敏性,因此為弄清日光可提高降解速率的原因,本文對醌式化合物中苯醌類與苯醌亞胺類進行了光敏性的研究,揭示其光敏性質(zhì)在水處理中的作用。文中選用苯酚、苯及硝基苯降解中間產(chǎn)物(苯醌)為苯醌類的代表物,酸性甲基橙、甲苯胺藍及亞甲藍為苯醌亞胺類的代表物,考察了苯醌類與苯醌亞胺類光敏作用產(chǎn)生單線態(tài)氧及超氧陰離子自由基的能力,對比了苯醌類及苯醌亞胺類的光敏特性,分析了苯醌類及苯醌亞胺類在光/Fenton、光/H202、光/Fe2+/S2O82-以及光/S2082-體系中的光解規(guī)律,測定了光/Fenton及光/Fe2+/S2O82-體系中·OH與S04-·的產(chǎn)量。結(jié)果表明,苯醌類與苯醌亞胺類均具有光敏性,且苯醌類的光敏性優(yōu)于苯醌亞胺類。對于苯醌類,四種體系中,日光法均好于紫外法。而對于苯醌亞胺類,濃度較低,UV/Fenton法好,濃度較高,日光/Fenton法好;光/Fe2+/S2O82-體系中,日光法好;光/H2O2與光/S2O82-體系中,紫外法好。在水處理過程中苯醌類與苯醌亞胺類的光敏作用產(chǎn)生的O2-·增加了單位時間內(nèi)日光體系中·OH與SO4-·的產(chǎn)生量。而苯醌亞胺類的光敏性質(zhì)一般不如苯醌類,受Fe2+與濃度影響較大,由于苯醌亞胺類降解過程中有苯醌類生成,苯醌亞胺類濃度越高,其降解產(chǎn)物中苯醌類越多,進而導致日光體系中1O2、O2-·、·OH和S04-·的產(chǎn)量多于紫外體系。因此日光/Fenton法與日光/Fe2+/S2O82-法更適合處理高濃度苯醌亞胺類廢水。
【關(guān)鍵詞】:日光 光敏性 醌 單線態(tài)氧 超氧陰離子自由基
【學位授予單位】:大連海事大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:X703
【目錄】:
- 摘要5-6
- ABSTRACT6-10
- 第1章 緒論10-22
- 1.1 醌式化合物的概述10-11
- 1.1.1 醌式化合物的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)10-11
- 1.1.2 醌式化合物的應用11
- 1.2 單線態(tài)氧及超氧陰離子自由基的概述11-16
- 1.2.1 單線態(tài)氧的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)12-13
- 1.2.2 超氧陰離子自由基的概述13
- 1.2.3 單線態(tài)氧及超氧陰離子自由基的產(chǎn)生方法—光敏化法13-15
- 1.2.4 單線態(tài)氧及超氧陰離子自由基的檢測—分光光度法15-16
- 1.3 本課題相關(guān)領域國內(nèi)外研究現(xiàn)狀16-19
- 1.3.1 單線態(tài)氧與超氧陰離子自由基參與的光氧化技術(shù)16-17
- 1.3.2 Fenton及類Fenton氧化技術(shù)17-18
- 1.3.3 過二硫酸鹽活化產(chǎn)生硫酸根自由基18-19
- 1.4 課題的提出及研究意義19-20
- 1.4.1 選題依據(jù)19-20
- 1.4.2 研究意義20
- 1.5 主要研究內(nèi)容及技術(shù)路線20-22
- 1.5.1 主要研究內(nèi)容20-21
- 1.5.2 技術(shù)路線21-22
- 第2章 苯醌式光敏性的測定22-27
- 2.1 引言22
- 2.2 實驗部分22-23
- 2.2.1 儀器與試劑22-23
- 2.2.2 實驗方法23
- 2.3 結(jié)果與討論23-26
- 2.3.1 單線態(tài)氧與超氧陰離子自由基的測定23-24
- 2.3.2 苯醌式的光敏作用機制24-25
- 2.3.3 光敏劑濃度對單線態(tài)氧產(chǎn)生能力的影響25-26
- 2.4 本章小結(jié)26-27
- 第3章 苯醌式在日光/Fenton體系中的光解27-46
- 3.1 引言27
- 3.2 實驗部分27-29
- 3.2.1 儀器與試劑27-28
- 3.2.2 實驗方法28-29
- 3.3 實驗結(jié)果與分析29-45
- 3.3.1 苯酚降解中間產(chǎn)物的分析29-30
- 3.3.2 苯酚、苯及硝基苯降解中間體—苯醌的光解特性30-35
- 3.3.3 酸性甲基橙降解中間產(chǎn)物的分析35-38
- 3.3.4 酸性甲基橙、甲苯胺藍及亞甲藍的光解特性38-44
- 3.3.5 羥自由基的測定44-45
- 3.4 本章小結(jié)45-46
- 第4章 苯醌式在日光/Fe~(2+)/S_2O_8~(2-)體系中的光解46-63
- 4.1 引言46-47
- 4.2 實驗部分47-48
- 4.2.1 儀器與試劑47
- 4.2.2 實驗方法47-48
- 4.3 實驗結(jié)果與分析48-62
- 4.3.1 苯酚降解中間產(chǎn)物的分析48-50
- 4.3.2 苯酚、苯及硝基苯降解中間體—苯醌的光解特性50-53
- 4.3.3 酸性甲基橙降解中間產(chǎn)物的分析53-56
- 4.3.4 酸性甲基橙、甲苯胺藍及亞甲藍的光解特性56-60
- 4.3.5 硫酸根自由基的定性檢測60-62
- 4.4 本章小結(jié)62-63
- 第5章 結(jié)論與展望63-65
- 5.1 結(jié)論63
- 5.2 展望63-65
- 參考文獻65-69
- 攻讀學位期間公開發(fā)表學術(shù)論文情況69-70
- 致謝70-71
- 作者簡介71
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