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碳結(jié)構(gòu)對(duì)氯酚生成影響的研究

發(fā)布時(shí)間:2017-04-26 20:01

  本文關(guān)鍵詞:碳結(jié)構(gòu)對(duì)氯酚生成影響的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:本文通過設(shè)計(jì)并進(jìn)行一組正交實(shí)驗(yàn),對(duì)焚燒過程中氯酚的生成機(jī)理進(jìn)行較全面的研究。主要研究碳形態(tài)的差異對(duì)從頭合成的影響,同時(shí)考慮氧氣濃度、水汽濃度以及反應(yīng)溫度的影響。為了模擬垃圾焚燒爐飛灰中的殘?zhí)拷Y(jié)構(gòu),制備了4種不同的炭黑。其中乙炔炭黑為乙炔在純氮?dú)鈿夥罩袩崃呀馓亢?2乙炔加氧炭黑為乙炔在10%氧氣氣氛下熱裂解炭黑,氯苯炭黑為氯苯在純氮?dú)鈿夥罩袩崃呀馓亢?可以模擬焚燒爐燃燒工況惡劣區(qū)域不同成分有機(jī)物生成的炭黑;開放式燃燒炭黑為模擬城市生活垃圾開放式焚燒收集的炭黑。利用SEM、EDS、XPS等先進(jìn)檢測(cè)手段對(duì)炭黑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,得到四種炭黑元素質(zhì)量組成、表面顆粒形態(tài)、粒徑大小、孔隙形態(tài)以及表面元素價(jià)態(tài)等數(shù)據(jù)。結(jié)果顯示炭黑顆表面更易發(fā)生氧化,含更多的氧元素,且氧化主要發(fā)生在鏈烴碳上。同時(shí)檢測(cè)炭黑中的PAHs、PCDD/F以及PCB的濃度,結(jié)果表明乙炔是PAHs生成以及碳環(huán)結(jié)構(gòu)增長(zhǎng)的關(guān)鍵物質(zhì),氧氣對(duì)PAHs的生成以及炭黑顆粒增長(zhǎng)有一定抑制作用;氯苯熱解的炭黑PAHs濃度最低,且含較高比例的鏈烴碳,與其含一定的C-CI鍵以及缺乏乙炔有關(guān)。開放式燃燒炭黑含非常高含量的有機(jī)污染物:PAHs毒性當(dāng)量為88.645 μg TEQ/g,具有致癌性的PAHs,總濃度為1.44mg/g, PCDD/F毒性當(dāng)量高達(dá)7.682 ng Ⅰ-TEQ/g,該研究對(duì)開放式燃燒污染物排放特性的研究提供了有價(jià)值的數(shù)據(jù)支持;谒姆N炭黑配置含C 10%、Cl 10%以及Cu 0.09%的模擬飛灰結(jié)合正交實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)的工況進(jìn)行氯酚生成研究。結(jié)果影響氯酚從頭生成的最主要因素為碳源的差異,其次為溫度的變化。結(jié)果顯示氯苯炭黑對(duì)氯酚的生成活性最強(qiáng),認(rèn)為其高活性與較高含量的鏈烴碳以及C-C1鍵相關(guān);比較乙炔炭黑、乙炔加氧炭黑以及開放式燃燒炭黑的氯酚產(chǎn)量發(fā)現(xiàn)炭黑顆粒大小,孔隙分布以及表面氧化程度對(duì)其從頭合成的影響并不顯著;350℃和500℃附近為氯酚生成活性較高的溫度窗口,在250~350℃以及450~500℃兩個(gè)溫度范圍內(nèi)提高溫度有助于脫氯反應(yīng)的發(fā)生;在水汽濃度10%和20%的工況下氯酚產(chǎn)量均較高,由于H2O對(duì)從頭合成反應(yīng)的影響存在爭(zhēng)議,后續(xù)的研究需綜合考慮H20,02以及催化劑的影響。
【關(guān)鍵詞】:氯酚 二VA英 碳形態(tài) 從頭生成 開放式燃燒
【學(xué)位授予單位】:浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:X705
【目錄】:
  • 致謝4-5
  • 摘要5-6
  • Abstract6-8
  • 符號(hào)表8-14
  • 第一章 緒論14-38
  • 1.1 生活垃圾焚燒爐中的氯酚14-20
  • 1.1.1 氯酚的理化特性14-15
  • 1.1.2 氯酚在生活垃圾焚燒爐中濃度15-16
  • 1.1.3 氯酚、氯苯以及二VA英濃度之間關(guān)系16-17
  • 1.1.4 氯酚同系物分布特性17-18
  • 1.1.5 原生垃圾中氯酚的含量18
  • 1.1.6 煙氣凈化設(shè)施中氯酚濃度變化18-19
  • 1.1.7 記憶效應(yīng)對(duì)氯酚濃度的影響19-20
  • 1.2 生活垃圾焚燒爐中氯酚生成機(jī)理20-26
  • 1.2.1 氯酚源自殘?zhí)康膹念^合成機(jī)理20-21
  • 1.2.2 源自多環(huán)芳烴的從頭合成反應(yīng)21-23
  • 1.2.3 小分子縮合生成氯酚23-24
  • 1.2.4 氯苯催化氧化生成氯酚24-26
  • 1.3 氯酚生成二VA英機(jī)理26-35
  • 1.3.1 氯酚生成二VA英的速率26-28
  • 1.3.2 高溫氣相反應(yīng)28-30
  • 1.3.3 氯酚前驅(qū)物反應(yīng)生成二VA英30-33
  • 1.3.4 氯酚與從頭合成生成二VA英33-34
  • 1.3.5 二VA英生成的綜合路徑34-35
  • 1.4 從頭合成機(jī)理影響因素研究現(xiàn)狀35-36
  • 1.5 本文研究?jī)?nèi)容36-38
  • 第二章 模擬飛灰的制備以及氯酚檢測(cè)方法38-44
  • 2.1 模擬飛灰的制備以及實(shí)驗(yàn)工況確定38-41
  • 2.1.1 炭黑的制備38-41
  • 2.2 氯酚的收集檢測(cè)方法41-44
  • 2.2.1 檢測(cè)儀器與試劑41
  • 2.2.2 固體樣品的預(yù)處理41
  • 2.2.3 氯酚/氯苯的分離純化41-42
  • 2.2.4 儀器測(cè)量條件42
  • 2.2.5 標(biāo)準(zhǔn)曲線的制定以及回收率校驗(yàn)42-44
  • 第三章 炭黑顆粒微觀結(jié)構(gòu)表征44-55
  • 3.1 炭黑元素成分分析44-45
  • 3.2 炭黑顆粒物形態(tài)分析45-49
  • 3.2.1 炭黑SEM分析45-47
  • 3.2.2 比表面積分析47-49
  • 3.3 炭黑表面元素價(jià)態(tài)分析49-53
  • 3.4 本章小結(jié)53-55
  • 第四章 炭黑有機(jī)成分分析及其生成機(jī)理研究55-67
  • 4.1 炭黑中多環(huán)芳烴濃度及分布55-59
  • 4.2 炭黑中二VA英類物質(zhì)濃度及分布59-63
  • 4.2.1 炭黑中PCDD/F同系物分布特性59-62
  • 4.2.2 炭黑中PCB同系物分布特性62-63
  • 4.3 炭黑生成機(jī)理63-65
  • 4.4 本章小結(jié)65-67
  • 第五章 基于模擬飛灰的氯酚從頭生成機(jī)理的研究67-80
  • 5.1 從頭合成反應(yīng)實(shí)驗(yàn)裝置67-69
  • 5.2 模擬飛灰的配置實(shí)驗(yàn)工況的設(shè)定69-71
  • 5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析71-78
  • 5.3.1 溫度對(duì)氯酚從頭合成的影響74-75
  • 5.3.2 水汽濃度對(duì)氯酚從頭合成的影響75-76
  • 5.3.3 氧氣濃度對(duì)氯酚從頭合成的影響76-77
  • 5.3.4 基于不同炭黑的飛灰對(duì)氯酚從頭合成的影響77-78
  • 5.4 本章小結(jié)78-80
  • 第六章 結(jié)論與展望80-83
  • 6.1 本文總結(jié)80-81
  • 6.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)81-82
  • 6.3 不足之處以及研究展望82-83
  • 參考文獻(xiàn)83-92
  • 作者簡(jiǎn)歷92

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 陳勇生,常曉青,朱琳,戴樹桂,蔡寶立;對(duì)氯酚的生物降解及其污染土壤的生物修復(fù)探索[J];環(huán)境化學(xué);1999年01期

2 孟冠華;李愛民;楊鑫;吳林;張全興;;新型樹脂對(duì)氯酚類物質(zhì)的吸附研究[J];環(huán)境污染與防治;2007年05期

3 劉漢尚,王菲鳳,許漢珍;應(yīng)用XAD—7樹脂富集水中痕量鄰氯酚和對(duì)氯酚[J];福建環(huán)境;1995年02期

4 杜連柱;張?zhí)m英;劉睿;高松;張玉玲;;含水層介質(zhì)對(duì)氯酚類污染物的吸附-解吸特性[J];生態(tài)環(huán)境;2008年01期

5 施衛(wèi)忠;李萬(wàn)鑫;沙新龍;劉總堂;邢蓉;費(fèi)正皓;;1,2,4-苯三酸酐修飾的吸附樹脂對(duì)氯酚類物質(zhì)的吸附研究[J];離子交換與吸附;2013年04期

6 周良春;孟祥光;李建梅;胡偉;劉波;杜娟;;β-環(huán)糊精修飾的殼聚糖對(duì)氯酚吸附的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2012年07期

7 孫紀(jì)全;湯岳琴;劉偉強(qiáng);徐蓮;趙晶晶;吳曉磊;陳福明;;兩株假單胞菌降解酚類化合物的特性[J];中國(guó)環(huán)境科學(xué);2010年12期

8 夏國(guó)光;用高效液相色譜法簡(jiǎn)易分離測(cè)定廢水中的酚類[J];國(guó)外醫(yī)學(xué)(衛(wèi)生學(xué)分冊(cè));1990年05期

9 徐新華,衛(wèi)建軍,汪大,

本文編號(hào):329105


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