本文關(guān)鍵詞：光催化與生物降解直接耦合體系的優(yōu)化及共代謝調(diào)控，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：以苯酚和氯酚為代表的酚類廢水具有較高生物抑制性,來(lái)源廣泛,易隨環(huán)境變化發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化,直接威脅人類用水安全及生態(tài)環(huán)境。光催化氧化-生物降解直接耦合技術(shù)(ICPB)創(chuàng)新地將光催化技術(shù)的高效性和生物降解技術(shù)的經(jīng)濟(jì)安全優(yōu)勢(shì)相結(jié)合,同時(shí)大幅度弱化各自在礦化度、投入成本和反應(yīng)周期方面的劣勢(shì)。相對(duì)高級(jí)氧化-生物降解聯(lián)用技術(shù),ICPB具有空間利用集約及調(diào)控更為簡(jiǎn)易的特點(diǎn),近年來(lái)在抑制性廢水處理領(lǐng)域極具吸引力。但目前ICPB的相關(guān)研究均依賴于僅占太陽(yáng)能譜4%的紫外光的激發(fā),且微生物在紫外光照射下易發(fā)生脫落和裂解,影響出水水質(zhì)。本論文首次提出使用資源豐富的可見(jiàn)光替代紫外光激發(fā)ICPB,旨在改變光照環(huán)境和光催化強(qiáng)度、保護(hù)微生物活性以強(qiáng)化生物降解作用,優(yōu)化ICPB對(duì)抑制性廢水的處理效能,并在此基礎(chǔ)上探索適宜的共代謝基質(zhì),用以調(diào)控降解過(guò)程,進(jìn)一步提高ICPB對(duì)抑制性廢水的處理能力,為技術(shù)投入實(shí)際應(yīng)用提供理論基礎(chǔ)。本論文主要研究?jī)?nèi)容如下:建立可見(jiàn)光催化氧化-生物降解直接耦合體系(VPCB),并與紫外光激發(fā)下的直接耦合體系(UPCB)進(jìn)行對(duì)比。以50 mg/L苯酚為目標(biāo)污染物,通過(guò)苯酚的去除效率、溶解性有機(jī)碳濃度(DOC)、中間產(chǎn)物的變化分析苯酚在不同體系中的降解行為,通過(guò)觀察生物量、生物膜的分布、胞外聚合物(EPSs)的分泌、細(xì)菌種類的變化,解析在不同條件下生物膜從數(shù)量到結(jié)構(gòu)不同層次的響應(yīng),最終結(jié)合出水中可溶性大分子物質(zhì)的分布規(guī)律和可生化性,探究VPCB相對(duì)于UPCB的區(qū)別和優(yōu)勢(shì)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:ICPB體現(xiàn)了單獨(dú)光催化(VPC,UPC)與單獨(dú)生物降解(B)協(xié)同作用的特點(diǎn),解除了苯酚對(duì)生物的抑制。ICPB中可見(jiàn)光激發(fā)相對(duì)于紫外光優(yōu)勢(shì)明顯。16 h VPCB中苯酚的去除率達(dá)到98.8%,而UPCB中僅為67.7%。UPCB中產(chǎn)生了更多吸附性較弱的中間產(chǎn)物,并且在紫外光作用下生物膜和EPSs的脫落以及細(xì)胞裂解釋放出大量的可溶性產(chǎn)物(SMPs),導(dǎo)致UPCB中的礦化程度較差。相比之下,可見(jiàn)光催化作用不僅提供了較為溫和的氧化環(huán)境,而且避免了光對(duì)微生物的直接傷害,生物量和生物群落結(jié)構(gòu)得到良好的保護(hù),保證了生物降解作用的發(fā)揮。VPCB條件下DOC去除率為64.0%,高出UPCB中DOC的去除率42.3%,可生化性也明顯高于UPCB。選用銀摻雜可見(jiàn)光催化劑(Ag-TiO2)替代上轉(zhuǎn)換催化劑應(yīng)用于VPCB體系,分別以苯酚、鄰苯二酚、醋酸鈉共代謝20 mg/L 4CP,通過(guò)4CP去除效率、脫氯程度、中間產(chǎn)物的類別分析4CP的降解效率及代謝過(guò)程,對(duì)比不同條件下生物量、生物膜分布和生物活性的差異,探究VPCB體系下不同共代謝基質(zhì)對(duì)4CP降解的作用和代謝機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,不同條件下生物量和活性均保持在較高的水平,再次證明可見(jiàn)光在對(duì)氯苯酚降解過(guò)程中對(duì)生物的保護(hù)作用。但是不同條件4CP的降解和轉(zhuǎn)化效率差異較大。醋酸鈉作為生物易降解的碳源在投加后使得4CP的去除速率先升后降,反應(yīng)結(jié)束時(shí)4CP去除率為69.4%。苯酚共代謝與4CP作為唯一碳源條件下的降解速率變化趨勢(shì)相近,且由于苯酚的投加促進(jìn)了4CP的降解,去除率為71.8%,高于單獨(dú)4CP降解條件下去除率65.3%;脫氯程度為62.6%,高出單獨(dú)4CP降解的脫氯程度15.9%。鄰苯二酚的投加則使4CP的生物降解受到抑制,產(chǎn)生了較多的難生物降解中間產(chǎn)物,4CP降解速率一直停留在較低的水平,最終去除率為56.2%,脫氯程度僅為14.3%,為4CP單獨(dú)降解條件的三分之一。以上結(jié)果說(shuō)明VPCB體系下苯酚的投加明顯加速4CP的去除和脫氯,而鄰苯二酚的投加則顯著抑制了降解過(guò)程。
【關(guān)鍵詞】：光催化氧化 生物降解 直接耦合 共代謝 苯酚 對(duì)氯苯酚
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第1章 引言10-17
• 1.1 酚類廢水的性質(zhì)10-11
• 1.1.1 酚類廢水的來(lái)源10
• 1.1.2 酚類廢水的性質(zhì)10-11
• 1.1.3 酚類廢水的毒性及致癌性11
• 1.2 酚類廢水處理技術(shù)11-15
• 1.2.1 高級(jí)氧化技術(shù)11
• 1.2.2 生物降解技術(shù)11-12
• 1.2.3 高級(jí)氧化-生物降解聯(lián)用技術(shù)12-13
• 1.2.4 光催化氧化-生物降解直接耦合技術(shù)13-15
• 1.3 研究目的與內(nèi)容15-17
• 1.3.1 研究目的15
• 1.3.2 研究?jī)?nèi)容15-17
• 第2章 材料與方法17-24
• 2.1 配水及組分17
• 2.2 實(shí)驗(yàn)裝置17-19
• 2.2.1 反應(yīng)器結(jié)構(gòu)與運(yùn)行17-18
• 2.2.2 光源與光強(qiáng)18-19
• 2.3 催化劑的制備與負(fù)載19-21
• 2.3.1 上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料Er~(3+):YAlO_3的制備19-20
• 2.3.2 光催化劑Er~(3+):YAlO_3/TiO_2的制備20
• 2.3.3 銀摻雜可見(jiàn)光催化劑的制備20-21
• 2.3.4 催化劑的負(fù)載21
• 2.4 微生物的接種與生物膜的負(fù)載21-22
• 2.5 分析項(xiàng)目與檢測(cè)方法22-24
• 2.5.1 苯酚及中間產(chǎn)物測(cè)試方法22
• 2.5.2 DOC測(cè)試方法22
• 2.5.3 氯離子測(cè)試方法22
• 2.5.4 可溶性大分子物質(zhì)測(cè)試方法22
• 2.5.5 掃描電鏡預(yù)處理及表征方法22-23
• 2.5.6 多重?zé)晒馊旧椒肮簿劢癸@微鏡表征方法23
• 2.5.7 生物需氧量測(cè)試方法23
• 2.5.8 生物群落結(jié)構(gòu)測(cè)試方法23-24
• 第3章 不同光帶下直接耦合體系中苯酚的降解與生物膜的響應(yīng)24-35
• 3.1 結(jié)果24-32
• 3.1.1 苯酚的降解與中間產(chǎn)物24-27
• 3.1.2 直接耦合體系中生物膜的響應(yīng)27-32
• 3.2 討論32-35
• 3.2.1 直接耦合體系中紫外光對(duì)苯酚降解的限制32
• 3.2.2 紫外光催化氧化和生物降解耦合作用中可溶性有機(jī)物的釋放32-34
• 3.2.3 可見(jiàn)光在直接耦合降解苯酚中的優(yōu)勢(shì)34-35
• 第4章 可見(jiàn)光直接耦合體系下對(duì)氯苯酚共代謝調(diào)控35-45
• 4.1 結(jié)果35-42
• 4.1.1 對(duì)氯苯酚及共代謝基質(zhì)的降解與礦化35-39
• 4.1.2 可見(jiàn)光直接耦合體系共代謝中生物膜的響應(yīng)39-42
• 4.2 討論42-45
• 4.2.1. 可見(jiàn)光直接耦合體系在共代謝過(guò)程中對(duì)生物的保護(hù)42
• 4.2.2 可見(jiàn)光直接耦合體系中不同共代謝基質(zhì)對(duì)對(duì)氯苯酚降解的影響42-45
• 第5章 結(jié)論與建議45-47
• 5.1 主要結(jié)論45-46
• 5.2 建議46-47
• 參考文獻(xiàn)47-57
• 作者簡(jiǎn)介及在學(xué)期間所取得的科研成果57-59
• 致謝59

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