石墨烯負(fù)載羥基氧化鐵吸附水中氟的研究
本文關(guān)鍵詞:石墨烯負(fù)載羥基氧化鐵吸附水中氟的研究,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:氟是人體骨骼和牙齒的必要組成元素,人類飲用高氟水會影響人體健康、導(dǎo)致疾病。世界各地的水體氟化物污染越來越嚴(yán)重。如何高效、節(jié)能、環(huán)保地處理氟污染的水體是全球面臨急需解決的環(huán)境問題。本文研究以氯化鐵或者硫酸亞鐵和氧化石墨為原材料合成復(fù)合納米材料α-FeOOH負(fù)載還原石墨烯(α-FeOOH@rGO)和β-FeOOH負(fù)載氧化石墨烯(β-FeOOH@GO)作為吸附劑應(yīng)用在飲用水去除氟中。本文通過批量吸附實驗研究這兩種吸附劑及除氟性能,影響因素包括pH值、初始濃度、反應(yīng)接觸時間、溫度、共存離子(SO42-, Cl-, NO3-, HCO3-,SiO32-,PO43-,HA)和重復(fù)利用實驗。動力學(xué)研究結(jié)果表明,準(zhǔn)二級動力學(xué)模型更適合描述氟化物的吸附動力學(xué),主要進(jìn)行化學(xué)吸附,吸附過程中能快速去除飲用水中的氟。熱力學(xué)研究結(jié)果表明,α-FeOOH@rGO和β-FeOOH@GO在氟離子的吸附過程中符合Langmuir等溫式模型,呈現(xiàn)化學(xué)吸附的特性,對氟有高度親和力,α-FeOOH@rGO和β-FeOOH@GO最大氟吸附容量分別是24.67 mg/g、17.67 mg/g。吉布斯自由能、焓、熵的研究結(jié)果表明氟離子從溶液中吸附到吸附劑表面,α-FeOOH@rGO吸附氟離子反應(yīng)過程不是熵推動自發(fā)進(jìn)行的吸熱過程,β-FeOOH@GO吸附氟離子反應(yīng)過程是熵推動自發(fā)進(jìn)行的放熱過程。pH的研究結(jié)果表明,pH值對α-FeOOH@rGO吸附氟幾乎無影響,只當(dāng)pH12.13,去除率降低10%。當(dāng)pH9.94時,β-FeOOH@GO去除氟有影響,在酸性和中性條件下無影響。吸附劑在中性和酸性環(huán)境里,形成帶正電荷的表面,通過靜電吸引吸附氟離子。當(dāng)pH增大到堿性時,形成帶負(fù)電荷的表面,排斥氟離子引起吸附能力下降。共存離子對吸附影響研究結(jié)果表明,α-FeOOH@rGO和β-FeOOH@GO具有著很好的抗干擾性。共存離子對α-FeOOH@rGO和{-FeOOH@GO除氟效果無明顯影響,只有高濃度的HC03-和HA會引起少量的去除氟量降低。連續(xù)六次酸洗脫和堿洗脫循環(huán)實驗研究結(jié)果表明,第一次吸附后,吸附劑表面多處位點(diǎn)被氟化,隨著吸附實驗的繼續(xù),吸附劑表面可利用的位點(diǎn)逐漸減少,吸附劑的吸附量相應(yīng)減少。洗脫中酸洗脫效果比堿洗脫更好。XRD分析顯示鐵氧化物特征峰明顯,表明制備的材料晶型好、純度高,與α-FeOOH或β-FeOOH特征峰完全一樣。SEM和TEM表明顆粒均勻的分散在石墨烯片層上。通過FTIR和XPS分析表明吸附機(jī)理是離子交換過程,氟離子的吸附主要是通過與α-FeOOH@rGO表面的硫酸根離子或β-FeOOH@GO表面的氯離子交換實現(xiàn)的。
【關(guān)鍵詞】:氟 吸附 石墨烯 α-FeOOH β-FeOOH 離子交換
【學(xué)位授予單位】:華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:X52;TU991.2
【目錄】:
- 摘要6-8
- Abstract8-12
- 第一章 緒論12-24
- 1.1 氟污染12-15
- 1.1.1 氟的性質(zhì)、氟污染概述12-13
- 1.1.2 氟對人體的影響13-14
- 1.1.3 飲用水除氟的技術(shù)方法發(fā)展14-15
- 1.2 吸附方法15-17
- 1.2.1 吸附材料的發(fā)展15-16
- 1.2.2 鐵基吸附材料16-17
- 1.3 石墨烯17-22
- 1.3.1 石墨烯的性質(zhì)17-18
- 1.3.2 石墨烯應(yīng)用的發(fā)展18-22
- 1.4 本課題的研究意義及研究內(nèi)容22-24
- 第二章 α-FeOOH@rGO吸附水中氟的研究24-48
- 2.1 實驗試劑及材料24-25
- 2.2 實驗儀器及檢測方法25-26
- 2.2.1 實驗儀器25
- 2.2.2 檢測方法25-26
- 2.3 溶液的配備26-27
- 2.3.1 氟離子儲備液的配備26-27
- 2.3.2 混合顯色劑的配備27
- 2.4 吸附劑的制備27-28
- 2.4.1 氧化石墨烯(GO)的制備27
- 2.4.2 α-FeOOH的制備27
- 2.4.3 α-FeOOH@rGO的制備27-28
- 2.5 靜態(tài)吸附實驗方法28-30
- 2.5.1 接觸時間對氟去除率的影響28
- 2.5.2 pH值對氟去除率的影響28
- 2.5.3 吸附熱力學(xué)研究28-29
- 2.5.4 吸附動力學(xué)研究29
- 2.5.5 共存離子對氟離子吸附的影響29-30
- 2.5.6 重復(fù)利用實驗30
- 2.6 結(jié)果與討論30-41
- 2.6.1 吸附劑的優(yōu)化30
- 2.6.2 接觸時間對氟去除率的影響30-31
- 2.6.3 pH值對氟去除率的影響31-33
- 2.6.4 吸附熱力學(xué)研究33-37
- 2.6.5 吸附動力學(xué)研究37-39
- 2.6.6 共存離子對氟離子吸附的影響39-40
- 2.6.7 重復(fù)利用實驗40-41
- 2.7 吸附劑的表征41-48
- 2.7.1 掃面電子顯微鏡(SEM)與透射電子顯微鏡(TEM)分析41-43
- 2.7.2 X射線衍射(XRD)分析43
- 2.7.3 傅立葉紅外光譜(FTIR)分析43-45
- 2.7.4 X射線光電子能譜(XPS)分析45-48
- 第三章 β-FeOOH@GO吸附水中氟的研究48-67
- 3.1 實驗試劑及材料48
- 3.2 實驗儀器及檢測方法48
- 3.3 溶液的配備48
- 3.4 吸附劑的制備48-49
- 3.4.1 β-FeOOH的制備48
- 3.4.2 β-FeOOH@GO的制備48-49
- 3.5 靜態(tài)吸附實驗方法49-51
- 3.5.1 接觸時間對氟去除率的影響49
- 3.5.2 pH值對氟去除率的影響49
- 3.5.3 吸附熱力學(xué)實驗49-50
- 3.5.4 吸附動力學(xué)實驗50
- 3.5.5 共存離子對氟離子吸附的影響50-51
- 3.5.6 重復(fù)利用實驗51
- 3.6 結(jié)果與討論51-62
- 3.6.1 吸附劑的優(yōu)化51-52
- 3.6.2 接觸時間對氟去除率的影響52-53
- 3.6.3 pH值對氟去除率的影響53-54
- 3.6.4 吸附熱力學(xué)研究54-59
- 3.6.5 吸附動力學(xué)研究59-60
- 3.6.6 共存離子對氟離子吸附的影響60-62
- 3.6.7 重復(fù)利用實驗62
- 3.7 吸附劑的表征62-67
- 3.7.1 掃面電子顯微鏡(SEM)與透射電子顯微鏡(TEM)分析62-63
- 3.7.2 X射線衍射(XRD)分析63-64
- 3.7.3 傅立葉紅外光譜(FTIR)分析64-65
- 3.7.4 X射線光電子能譜(XPS)分析65-67
- 第四章 全文總結(jié)67-70
- 4.1 論文結(jié)論67-68
- 4.2 主要創(chuàng)新點(diǎn)68-69
- 4.3 展望69-70
- 參考文獻(xiàn)70-77
- 附錄77-78
- 致謝78
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