磁性污泥基活性炭制備及除污染效能研究
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【摘要】:污泥基活性炭(SAC)具有良好的除污染效能,但是由于其常為粉末狀,難以回收利用,限制了其推廣應用。本課題采用浸漬法以硝酸鐵為磁源制備了磁性污泥基活性炭(MSAC),考察了其吸附去除水中重金屬和催化臭氧氧化去除水中微量藥物——布洛芬(IBP)的效能,重點對MSAC吸附Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)過程的動力學和吸附等溫線以及MSAC催化臭氧氧化去除IBP的影響因素和反應機制進行了研究探討。研究結(jié)果表明,浸漬液濃度對MSAC吸附去除Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)有顯著影響。四種MSAC對Pb(Ⅱ)的平衡吸附量均高于SAC,MSAC對Pb(Ⅱ)的平衡吸附量最低為23.73 mg/g;MSAC對Cu(Ⅱ)則表現(xiàn)出不同的吸附規(guī)律,即較低的浸漬液濃度有利于提高MSAC對Cu(Ⅱ)的平衡吸附量,當吸附反應時間為24 h時,MSAC對Cu(Ⅱ)的平衡吸附量達到最高為13.49 mg/g,高于SAC對Cu(Ⅱ)的平衡吸附量(9.17 mg/g)。吸附動力學和吸附等溫線擬合結(jié)果表明,準二級動力學能夠更好的擬合吸附結(jié)果,化學吸附是整個吸附反應的限制過程。MSAC催化臭氧氧化去除IBP實驗結(jié)果表明,賦磁會影響SAC的催化活性,當浸漬液濃度不低于2.5 mol/L時,MSAC催化臭氧氧化對IBP的去除率高于SAC催化臭氧氧化。為了提高MSAC的催化活性,在MSAC制備過程中摻雜了過渡金屬(Mn、Cu、Co、Ni),并控制硝酸鐵和過渡金屬的摻雜比例。結(jié)果表明,摻雜Mn和Co的MSAC具有較高的催化活性,在相同摻雜比例下,Mn摻雜的MSAC在反應初期具有更高的IBP去除率,當鐵與摻雜過渡金屬摩爾比為2:1、IBP初始濃度為600.0 μg/L、臭氧濃度為1.0 mg/L、催化劑投量為50.0 mg/L時,反應開始1.0min后,Mn摻雜的MSAC (MSAC-Mn2)對IBP的去除率比Co摻雜的MSAC高約10%。MSAC-Mn2結(jié)構表征結(jié)果表明,其比飽和磁化強度為3.12 emu/g,具有良好的磁分離性能;在催化劑表面可能存在Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)和Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)氧化還原電對,從而提高其催化活性。溶液pH值、臭氧和MSAC投量對IBP的去除率有較大的影響,溶液pH 7~8、臭氧投量1.0mg/L、MSAC投量50.0 mg/L是較為理想的反應運行參數(shù)。叔丁醇的抑制實驗和反應體系中活性物種含量測定結(jié)果表明,在反應初期階段IBP的快速去除是羥基自由基(·OH)在起主要作用,并且H202在·OH產(chǎn)生過程是重要的中間產(chǎn)物。通過對比不同改性MSAC催化臭氧氧化去除IBP的效能,得出MSAC表面堿性官能團和金屬礦物組成是其主要的反應活性位點。
【關鍵詞】:磁性污泥基活性炭 吸附 催化臭氧氧化 重金屬 布洛芬
【學位授予單位】:北京林業(yè)大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:X703
【目錄】:
- 摘要3-5
- ABSTRACT5-10
- 1 緒論10-20
- 1.1 課題來源與研究背景10-11
- 1.1.1 課題來源10
- 1.1.2 課題研究背景10-11
- 1.2 污泥基活性炭研究現(xiàn)狀11-14
- 1.2.1 污泥基活性炭吸附去除有機物的研究現(xiàn)狀11-12
- 1.2.2 污泥基活性炭吸附去除重金屬的研究現(xiàn)狀12-13
- 1.2.3 污泥基活性炭在催化氧化過程中的研究現(xiàn)狀13-14
- 1.3 負載型活性炭催化臭氧氧化工藝研究現(xiàn)狀14-15
- 1.4 磁性活性炭研究現(xiàn)狀15-17
- 1.4.1 磁性活性炭制備概述15-16
- 1.4.2 磁性活性炭的研究現(xiàn)狀16-17
- 1.5 磁性污泥基活性炭研究的必要性17
- 1.6 研究目的與意義、研究內(nèi)容與技術路線17-20
- 1.6.1 研究目的與意義17
- 1.6.2 研究內(nèi)容17-19
- 1.6.3 技術路線19-20
- 2 實驗材料與方法20-26
- 2.1 實驗試劑與儀器20-21
- 2.1.1 實驗試劑20-21
- 2.1.2 試驗儀器21
- 2.2 實驗方法21-26
- 2.2.1 磁性污泥基活性炭制備方法21-22
- 2.2.2 磁性污泥活性炭吸附水中重金屬實驗方法22
- 2.2.3 磁性污泥基活性炭催化臭氧氧化實驗方法22-23
- 2.2.4 磁性污泥基活性炭穩(wěn)定性和重復利用實驗方法23
- 2.2.5 水中IBP分析方法23
- 2.2.6 水中溶解性臭氧分析方法23-24
- 2.2.7 磁性污泥基活性炭表征方法24
- 2.2.8 MSAC催化臭氧氧化體系中活性物種測定方法24-26
- 3 MSAC吸附去除水中重金屬的效能與動力學研究26-32
- 3.1 MSAC吸附去除水中重金屬的效能研究26-27
- 3.2 MSAC吸附去除水中重金屬的動力學研究27-29
- 3.3 MSAC吸附去除水中重金屬的吸附等溫線29-31
- 3.4 本章小結(jié)31-32
- 4 MSAC催化臭氧氧化去除IBP效能與結(jié)構表征32-50
- 4.1 MSAC催化臭氧氧化去除IBP的效能32-33
- 4.2 過渡金屬摻雜MSAC催化臭氧氧化去除IBP的效能33-34
- 4.3 MSAC-Mn2結(jié)構表征34-38
- 4.3.1 比表面積與孔徑分析34-35
- 4.3.2 XRD圖譜分析35-36
- 4.3.3 XPS元素分析36-37
- 4.3.4 磁性分析37-38
- 4.4 MSAC催化臭氧氧化去除IBP的影響因素38-45
- 4.4.1 pH對IBP去除效能的影響38-39
- 4.4.2 臭氧投量對IBP去除效能的影響39-41
- 4.4.3 催化劑投量對IBP去除效能的影響41-42
- 4.4.4 反應物初始濃度對IBP去除效能的影響42-43
- 4.4.5 MSAC的穩(wěn)定性與重復利用性研究43-45
- 4.5 MSAC催化臭氧氧化去除IBP的反應機制45-48
- 4.5.1 叔丁醇對MSAC催化臭氧氧化反應的抑制作用45-46
- 4.5.2 MSAC催化臭氧氧化體系中活性物種的測定46-47
- 4.5.3 改性MSAC催化臭氧氧化去除IBP的效能47-48
- 4.6 本章小結(jié)48-50
- 5 結(jié)論50-51
- 參考文獻51-59
- 個人簡介59-60
- 導師簡介60-61
- 獲得成果清單61-62
- 致謝62
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5 劉s,
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