【摘要】：隨著社會經(jīng)濟的快速發(fā)展,人們制造和使用的化學(xué)品種類日益豐富。同時,借助于現(xiàn)代高效的分析測試手段,越來越多的與人們?nèi)粘Ｉ蠲芮邢嚓P(guān)的新型污染物在受納環(huán)境被檢測和發(fā)現(xiàn)。中國是世界上最大的化學(xué)品生產(chǎn)和使用的國家,但對各種新型污染物的研究和管理尚處在起步階段,尤其對各種新型有機污染物在我國流域尺度分布特征的認識還十分有限。新型有機污染物的大量殘留會對人類健康和生態(tài)環(huán)境帶來潛在威脅,然而各類新型污染物在我國全流域環(huán)境中的殘留水平、環(huán)境歸趨以及污染來源還不清楚,因此有必要通過全流域尺度系統(tǒng)分析和評估我國新型有機污染物的環(huán)境排放水平、歸趨和生態(tài)風(fēng)險。本論文根據(jù)各類化學(xué)品排放特點,建立了全國流域尺度三類新型有機污染物(類固醇激素、抗生素、殺生劑)的排放量和環(huán)境負荷估算方法,并通過大量文獻和資料調(diào)研匯總了各種估算方法所需的化學(xué)品物理化學(xué)性質(zhì)參數(shù)和流域環(huán)境參數(shù)。同時,在傳統(tǒng)的逸度方法基礎(chǔ)上,構(gòu)建了我國流域尺度的三級和四級多介質(zhì)逸度模型,并使用Matlab R2010a編寫模型代碼,實現(xiàn)了對各類化學(xué)品的環(huán)境多介質(zhì)模擬。通過敏感性分析方法確定了影響模擬結(jié)果的最主要參數(shù),并使用蒙特卡洛方法量化模型的不確定性。基于構(gòu)建的化學(xué)品估算和環(huán)境多介質(zhì)歸趨模型方法,對上述三大類新型有機污染物在我國58個流域的排放量、環(huán)境負荷、環(huán)境歸趨和生態(tài)風(fēng)險等進行了全面評估。本論文的主要研究結(jié)果如下:(1)分析了七種天然類固醇激素(雌酮、雌二醇、雌三醇、雄酮、睪酮、孕酮和皮質(zhì)醇)的全國環(huán)境排放水平、環(huán)境歸趨以及生態(tài)風(fēng)險。我國由人和畜牧養(yǎng)殖動物排出的七種天然類固醇激素總量為3071 t/yr,其中動物排泄的總量為人排出的兩倍以上。僅有少量激素通過污水處理后去除,共有2486 t/yr類固醇激素排入環(huán)境。生活污水直排、養(yǎng)殖廢水排放和污水處理廠出水排放量占總量的84%,其余為污水灌溉土壤和糞便歸田。基于地理信息系統(tǒng)(GIS)繪制的排放量趨勢地圖顯示,我國類固醇激素的流域水平排放量呈現(xiàn)出東高西低的趨勢,與我國的GDP地域分布水平一致。通過三級逸度模型模擬的類固醇激素環(huán)境歸趨結(jié)果表明,地表水中各種激素模擬濃度與已報道的監(jiān)測濃度均在一個數(shù)量級以內(nèi),并通過蒙特卡洛模擬的不確定性分析進一步驗證了模型的可靠性。水生生態(tài)風(fēng)險評估結(jié)果顯示,我國大部分流域均具有雌激素效應(yīng)的高風(fēng)險,相比而言北方地區(qū)受雌激素效應(yīng)影響更大。模擬研究還表明:若全國城市的污水處理率超過80%,目標化學(xué)品在污水處理廠的去除效率超過95%,則全國絕大多數(shù)流域雌激素效應(yīng)可表現(xiàn)為低風(fēng)險。(2)獲得了環(huán)境中36種檢出頻率較高的抗生素在全國流域尺度的使用量、排放量、環(huán)境歸趨以及抗生素使用量與細菌耐藥性的關(guān)系。2013年我國抗生素總使用量約為16.2萬噸,其中人用抗生素占到總量的48%,其余為獸用抗生素。本研究選取的36種常見抗生素總使用量達到92700噸,其中84.3%為獸用抗生素用量。經(jīng)過人和動物體內(nèi)代謝作用后,由糞便和尿液排泄的抗生素總量為54000噸,進一步通過各種污水處理后,共有53800噸進入受納環(huán)境中。在地域分布上,通過著名的“胡煥庸線”劃分成明顯的東部和西部兩個部分,其中中國東部的抗生素排放量密度是西部流域的6倍以上。通過三級逸度模型模擬了36種抗生素的環(huán)境歸趨,其模擬濃度50%以上與監(jiān)測結(jié)果在一個數(shù)量級以內(nèi)。預(yù)測環(huán)境濃度顯示我國北方流域的抗生素污染程度遠遠高于其他區(qū)域。通量分析結(jié)果顯示,動物的抗生素排放量是環(huán)境中抗生素的主要輸入來源,其貢獻率要遠遠大于人的排放量。統(tǒng)計分析結(jié)果顯示,抗生素的使用量、預(yù)測環(huán)境濃度、地表水環(huán)境中的細菌耐藥率和醫(yī)院的細菌耐藥率存在正相關(guān),其中使用年代較短的新型抗生素正相關(guān)更顯著。研究的結(jié)果表明我國抗生素污染已比較嚴重,需盡快加強控制抗生素的濫用,以避免全國范圍抗生素污染的加重以及細菌耐藥性和耐藥基因的進一步傳播。(3)研究了2種典型殺生劑(三氯生和甘寶素)在全國58個流域的使用量、環(huán)境歸趨以及生態(tài)風(fēng)險。2011年全國三氯生和甘寶素的使用量分別為100和345噸,部分經(jīng)過污水處理廠處理后,最終有66.1和245噸排入環(huán)境中。三氯生和甘寶素排放進入水和土壤相的比例分別為:90.8%和9.2%,86.5%和13.5%。通過三級逸度模型對兩種化學(xué)品在全國流域的環(huán)境歸趨模擬結(jié)果表明,我國東部地區(qū)的殺生劑濃度普遍高于西北地區(qū),預(yù)測環(huán)境濃度與已報道的實際監(jiān)測濃度的差異均在一個數(shù)量級以內(nèi),同時敏感性分析和基于蒙特卡洛方法的不確定性分析進一步驗證了模型的可靠性。通量核算結(jié)果顯示三氯生和甘寶素主要富集于沉積物中,我國環(huán)境中共有75.3噸三氯生,其中96.7%在沉積物中,2.4%在地表水中,0.9%在土壤中,其余分布于空氣相中。對于甘寶素,其環(huán)境總殘留量為294噸,其中6.79%分布在地表水中,83.7%在沉積物中,9.49%在土壤中,其余僅有的0.002%在空氣中。四級逸度模型模擬結(jié)果顯示平流輸入加強了三氯生進入海洋環(huán)境的量,區(qū)域性和季節(jié)性變化對三氯生的降解和平流輸送通量影響較大。生態(tài)風(fēng)險評價結(jié)果表明環(huán)渤海灣和珠江流域的三氯生和甘寶素的生態(tài)風(fēng)險相對更大。另外,雖然基于單一殺生劑的風(fēng)險評價顯示我國流域水平兩種殺生劑的生態(tài)風(fēng)險不高,但各種殺生劑的共存和相似的毒性效應(yīng),可能帶來毒性的加和效應(yīng),從而對生態(tài)環(huán)境帶來更大程度的潛在風(fēng)險。
【圖文】：

改變從而放、變。目前，，對而根據(jù)排放人工合成對化學(xué)品排放放特點選擇不成化學(xué)品的排放量的估算不同的排放排放、既可第一章 緒論算的研究中，放量估算方法可天然排放又主要通過確法。排放源類又可來自人確定化學(xué)品類型主要包人工合成的排品的排放特包括：天然排放。

200境相相包空氣環(huán)境包括放、域污及沉的侵境介的平相應(yīng)質(zhì)量4）。首先，相又進一步包含的子環(huán)氣相，水相境介質(zhì)之間括化學(xué)品在平流、反污染物排放沉積物和水侵蝕作用；介質(zhì)中的降平流輸入和應(yīng)的一級流量平衡方程模型以空氣步劃分，其中環(huán)境相包括水和顆粒物相存在多種遷在環(huán)境介質(zhì)之反應(yīng)等的過程放輸入過程水體之間的擴水中顆粒物降解作用等。輸出過程主流域中。流域程建立起各個氣、水、土中，空氣相水相，顆粒相；沉積物遷移轉(zhuǎn)化過之間的擴散程，具體包（廢水排放擴散作用；物沉降和再對全國流域主要體現(xiàn)在域及分級如個環(huán)境過程土壤、沉積物相包含的子環(huán)粒物相和生物物相包含孔隙過程，從而實散和非擴散過包括區(qū)域污染和污水灌溉氣水界面的再懸浮作用；域的模擬分在水環(huán)境中的如表 2.1 所示程之間的平衡物為四個主環(huán)境相包括物相；土壤隙水子相和實現(xiàn)化學(xué)品過程，以及染物平流輸溉），空氣和的干沉降和生物富集分為 58 個流的目標化學(xué)示。在描述衡關(guān)系，從主要環(huán)境相，括空氣相和氣壤相包含的子和沉積顆粒物品多介質(zhì)歸趨及在某一環(huán)境輸入和輸出過和土壤、空氣和濕沉降作用集作用；化學(xué)流域分別模擬學(xué)品由二級流述的四區(qū)間環(huán)從而建立起模，對每個主氣溶膠相；子環(huán)境相包物子相。各趨模擬，主境介質(zhì)中的過程，研究氣和水體、用；地表徑學(xué)品在各個擬，流域之流域平流輸環(huán)境中，通模型框架。主環(huán)水包括各個主要的排究區(qū)以徑流個環(huán)之間輸入通過
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院(廣州地球化學(xué)研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X52

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本文編號：2620779