【摘要】：隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,人們制造和使用的化學(xué)品種類日益豐富。同時(shí),借助于現(xiàn)代高效的分析測(cè)試手段,越來(lái)越多的與人們?nèi)粘Ｉ蠲芮邢嚓P(guān)的新型污染物在受納環(huán)境被檢測(cè)和發(fā)現(xiàn)。中國(guó)是世界上最大的化學(xué)品生產(chǎn)和使用的國(guó)家,但對(duì)各種新型污染物的研究和管理尚處在起步階段,尤其對(duì)各種新型有機(jī)污染物在我國(guó)流域尺度分布特征的認(rèn)識(shí)還十分有限。新型有機(jī)污染物的大量殘留會(huì)對(duì)人類健康和生態(tài)環(huán)境帶來(lái)潛在威脅,然而各類新型污染物在我國(guó)全流域環(huán)境中的殘留水平、環(huán)境歸趨以及污染來(lái)源還不清楚,因此有必要通過(guò)全流域尺度系統(tǒng)分析和評(píng)估我國(guó)新型有機(jī)污染物的環(huán)境排放水平、歸趨和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。本論文根據(jù)各類化學(xué)品排放特點(diǎn),建立了全國(guó)流域尺度三類新型有機(jī)污染物(類固醇激素、抗生素、殺生劑)的排放量和環(huán)境負(fù)荷估算方法,并通過(guò)大量文獻(xiàn)和資料調(diào)研匯總了各種估算方法所需的化學(xué)品物理化學(xué)性質(zhì)參數(shù)和流域環(huán)境參數(shù)。同時(shí),在傳統(tǒng)的逸度方法基礎(chǔ)上,構(gòu)建了我國(guó)流域尺度的三級(jí)和四級(jí)多介質(zhì)逸度模型,并使用Matlab R2010a編寫模型代碼,實(shí)現(xiàn)了對(duì)各類化學(xué)品的環(huán)境多介質(zhì)模擬。通過(guò)敏感性分析方法確定了影響模擬結(jié)果的最主要參數(shù),并使用蒙特卡洛方法量化模型的不確定性�；跇�(gòu)建的化學(xué)品估算和環(huán)境多介質(zhì)歸趨模型方法,對(duì)上述三大類新型有機(jī)污染物在我國(guó)58個(gè)流域的排放量、環(huán)境負(fù)荷、環(huán)境歸趨和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等進(jìn)行了全面評(píng)估。本論文的主要研究結(jié)果如下:(1)分析了七種天然類固醇激素(雌酮、雌二醇、雌三醇、雄酮、睪酮、孕酮和皮質(zhì)醇)的全國(guó)環(huán)境排放水平、環(huán)境歸趨以及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。我國(guó)由人和畜牧養(yǎng)殖動(dòng)物排出的七種天然類固醇激素總量為3071 t/yr,其中動(dòng)物排泄的總量為人排出的兩倍以上。僅有少量激素通過(guò)污水處理后去除,共有2486 t/yr類固醇激素排入環(huán)境。生活污水直排、養(yǎng)殖廢水排放和污水處理廠出水排放量占總量的84%,其余為污水灌溉土壤和糞便歸田�；诘乩硇畔⑾到y(tǒng)(GIS)繪制的排放量趨勢(shì)地圖顯示,我國(guó)類固醇激素的流域水平排放量呈現(xiàn)出東高西低的趨勢(shì),與我國(guó)的GDP地域分布水平一致。通過(guò)三級(jí)逸度模型模擬的類固醇激素環(huán)境歸趨結(jié)果表明,地表水中各種激素模擬濃度與已報(bào)道的監(jiān)測(cè)濃度均在一個(gè)數(shù)量級(jí)以內(nèi),并通過(guò)蒙特卡洛模擬的不確定性分析進(jìn)一步驗(yàn)證了模型的可靠性。水生生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果顯示,我國(guó)大部分流域均具有雌激素效應(yīng)的高風(fēng)險(xiǎn),相比而言北方地區(qū)受雌激素效應(yīng)影響更大。模擬研究還表明:若全國(guó)城市的污水處理率超過(guò)80%,目標(biāo)化學(xué)品在污水處理廠的去除效率超過(guò)95%,則全國(guó)絕大多數(shù)流域雌激素效應(yīng)可表現(xiàn)為低風(fēng)險(xiǎn)。(2)獲得了環(huán)境中36種檢出頻率較高的抗生素在全國(guó)流域尺度的使用量、排放量、環(huán)境歸趨以及抗生素使用量與細(xì)菌耐藥性的關(guān)系。2013年我國(guó)抗生素總使用量約為16.2萬(wàn)噸,其中人用抗生素占到總量的48%,其余為獸用抗生素。本研究選取的36種常見抗生素總使用量達(dá)到92700噸,其中84.3%為獸用抗生素用量。經(jīng)過(guò)人和動(dòng)物體內(nèi)代謝作用后,由糞便和尿液排泄的抗生素總量為54000噸,進(jìn)一步通過(guò)各種污水處理后,共有53800噸進(jìn)入受納環(huán)境中。在地域分布上,通過(guò)著名的“胡煥庸線”劃分成明顯的東部和西部?jī)蓚�(gè)部分,其中中國(guó)東部的抗生素排放量密度是西部流域的6倍以上。通過(guò)三級(jí)逸度模型模擬了36種抗生素的環(huán)境歸趨,其模擬濃度50%以上與監(jiān)測(cè)結(jié)果在一個(gè)數(shù)量級(jí)以內(nèi)。預(yù)測(cè)環(huán)境濃度顯示我國(guó)北方流域的抗生素污染程度遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他區(qū)域。通量分析結(jié)果顯示,動(dòng)物的抗生素排放量是環(huán)境中抗生素的主要輸入來(lái)源,其貢獻(xiàn)率要遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于人的排放量。統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果顯示,抗生素的使用量、預(yù)測(cè)環(huán)境濃度、地表水環(huán)境中的細(xì)菌耐藥率和醫(yī)院的細(xì)菌耐藥率存在正相關(guān),其中使用年代較短的新型抗生素正相關(guān)更顯著。研究的結(jié)果表明我國(guó)抗生素污染已比較嚴(yán)重,需盡快加強(qiáng)控制抗生素的濫用,以避免全國(guó)范圍抗生素污染的加重以及細(xì)菌耐藥性和耐藥基因的進(jìn)一步傳播。(3)研究了2種典型殺生劑(三氯生和甘寶素)在全國(guó)58個(gè)流域的使用量、環(huán)境歸趨以及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。2011年全國(guó)三氯生和甘寶素的使用量分別為100和345噸,部分經(jīng)過(guò)污水處理廠處理后,最終有66.1和245噸排入環(huán)境中。三氯生和甘寶素排放進(jìn)入水和土壤相的比例分別為:90.8%和9.2%,86.5%和13.5%。通過(guò)三級(jí)逸度模型對(duì)兩種化學(xué)品在全國(guó)流域的環(huán)境歸趨模擬結(jié)果表明,我國(guó)東部地區(qū)的殺生劑濃度普遍高于西北地區(qū),預(yù)測(cè)環(huán)境濃度與已報(bào)道的實(shí)際監(jiān)測(cè)濃度的差異均在一個(gè)數(shù)量級(jí)以內(nèi),同時(shí)敏感性分析和基于蒙特卡洛方法的不確定性分析進(jìn)一步驗(yàn)證了模型的可靠性。通量核算結(jié)果顯示三氯生和甘寶素主要富集于沉積物中,我國(guó)環(huán)境中共有75.3噸三氯生,其中96.7%在沉積物中,2.4%在地表水中,0.9%在土壤中,其余分布于空氣相中。對(duì)于甘寶素,其環(huán)境總殘留量為294噸,其中6.79%分布在地表水中,83.7%在沉積物中,9.49%在土壤中,其余僅有的0.002%在空氣中。四級(jí)逸度模型模擬結(jié)果顯示平流輸入加強(qiáng)了三氯生進(jìn)入海洋環(huán)境的量,區(qū)域性和季節(jié)性變化對(duì)三氯生的降解和平流輸送通量影響較大。生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明環(huán)渤海灣和珠江流域的三氯生和甘寶素的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)相對(duì)更大。另外,雖然基于單一殺生劑的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)顯示我國(guó)流域水平兩種殺生劑的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)不高,但各種殺生劑的共存和相似的毒性效應(yīng),可能帶來(lái)毒性的加和效應(yīng),從而對(duì)生態(tài)環(huán)境帶來(lái)更大程度的潛在風(fēng)險(xiǎn)。
【圖文】：

改變從而放、變。目前，，對(duì)而根據(jù)排放人工合成對(duì)化學(xué)品排放放特點(diǎn)選擇不成化學(xué)品的排放量的估算不同的排放排放、既可第一章 緒論算的研究中，放量估算方法可天然排放又主要通過(guò)確法。排放源類又可來(lái)自人確定化學(xué)品類型主要包人工合成的排品的排放特包括：天然排放。

200境相相包空氣環(huán)境包括放、域污及沉的侵境介的平相應(yīng)質(zhì)量4）。首先，相又進(jìn)一步包含的子環(huán)氣相，水相境介質(zhì)之間括化學(xué)品在平流、反污染物排放沉積物和水侵蝕作用；介質(zhì)中的降平流輸入和應(yīng)的一級(jí)流量平衡方程模型以空氣步劃分，其中環(huán)境相包括水和顆粒物相存在多種遷在環(huán)境介質(zhì)之反應(yīng)等的過(guò)程放輸入過(guò)程水體之間的擴(kuò)水中顆粒物降解作用等。輸出過(guò)程主流域中。流域程建立起各個(gè)氣、水、土中，空氣相水相，顆粒相；沉積物遷移轉(zhuǎn)化過(guò)之間的擴(kuò)散程，具體包（廢水排放擴(kuò)散作用；物沉降和再對(duì)全國(guó)流域主要體現(xiàn)在域及分級(jí)如個(gè)環(huán)境過(guò)程土壤、沉積物相包含的子環(huán)粒物相和生物物相包含孔隙過(guò)程，從而實(shí)散和非擴(kuò)散過(guò)包括區(qū)域污染和污水灌溉氣水界面的再懸浮作用；域的模擬分在水環(huán)境中的如表 2.1 所示程之間的平衡物為四個(gè)主環(huán)境相包括物相；土壤隙水子相和實(shí)現(xiàn)化學(xué)品過(guò)程，以及染物平流輸溉），空氣和的干沉降和生物富集分為 58 個(gè)流的目標(biāo)化學(xué)示。在描述衡關(guān)系，從主要環(huán)境相，括空氣相和氣壤相包含的子和沉積顆粒物品多介質(zhì)歸趨及在某一環(huán)境輸入和輸出過(guò)和土壤、空氣和濕沉降作用集作用；化學(xué)流域分別模擬學(xué)品由二級(jí)流述的四區(qū)間環(huán)從而建立起模，對(duì)每個(gè)主氣溶膠相；子環(huán)境相包物子相。各趨模擬，主境介質(zhì)中的過(guò)程，研究氣和水體、用；地表徑學(xué)品在各個(gè)擬，流域之流域平流輸環(huán)境中，通模型框架。主環(huán)水包括各個(gè)主要的排究區(qū)以徑流個(gè)環(huán)之間輸入通過(guò)
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院研究生院(廣州地球化學(xué)研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X52

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本文編號(hào)：2620779