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二氧化鈦光催化材料的摻雜改性及其對(duì)氣體污染物凈化性能的研究

發(fā)布時(shí)間:2020-04-02 14:01
【摘要】:本論文針對(duì)傳統(tǒng)的光催化材料TiO2的光量子產(chǎn)率低及光響應(yīng)范圍窄,而通常的氮摻雜改性的方法又工藝復(fù)雜、能耗高等問題,創(chuàng)新性地采用微波水熱法制備了氮摻雜TiO2光催化材料,研究了微波水熱處理溫度、時(shí)間、pH值等對(duì)生成物的結(jié)構(gòu)和光催化活性的影響,對(duì)產(chǎn)物的晶相、熱穩(wěn)定性、光吸收特性、BET比表面積以及光催化降解NOx氣體和乙醛氣體的能力作了詳細(xì)表征,并在TiCl3-HMT體系中190℃、pH值為9條件下,在5 min內(nèi)成功制備出具有β-TiO2結(jié)構(gòu)的氮摻雜TiO2,并用XRD和Raman光譜研究了該樣品在空氣中熱處理時(shí)的相轉(zhuǎn)變過程。該樣品比表面積高、粉體粒度小,并具有很高的可見光及紫外光光催化活性。微波水熱法克服了傳統(tǒng)水熱容器加熱不均勻的缺點(diǎn),反應(yīng)、結(jié)晶速度快,能大大提高工作效率,是一種非常具有發(fā)展前景的制備方法。這部分研究為制備新型功能材料提供了可行的研究方向。 同時(shí)為了開發(fā)能用于空氣清凈機(jī)的高效光催化材料,通過半導(dǎo)體復(fù)合的手段,對(duì)商用二氧化鈦粉進(jìn)行了改性研究,發(fā)現(xiàn)將少量銳鈦礦相的氮摻雜二氧化鈦摻雜入商用粉后,由于樣品的協(xié)同效應(yīng),復(fù)合材料的光催化活性在可見光和紫外區(qū)內(nèi)都得到了明顯的提高,部分樣品在黑光燈照射下對(duì)乙醛的降解能力提高了1.4倍。商用粉TiO2的比表面積要高于TiO2-xNy,這有助于提高復(fù)合樣品的吸附性能,提高其光催化活性。同時(shí)TiO2-xNy可以捕獲光生空穴,通過非均相的電荷轉(zhuǎn)移,電子空穴對(duì)的再結(jié)合被有效抑制,結(jié)果表明,這是一種制備高活性光催化材料的有效途徑。 研究了Ag、Pt、Fe三種金屬對(duì)商用粉TiO2進(jìn)行摻雜改性后的光催化NOx氣體降解能力和乙醛分解能力,從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出,摻雜適量的金屬離子,對(duì)二氧化鈦光催化降解氮氧化物的能力有一定的促進(jìn)作用,但是乙醛降解活性都有不同程度的下降,總體來(lái)說,下降的程度遵循AgPtFe的順序,這恰好與三種金屬摻雜樣品的比表面積的變化相一致,由此可見,比表面積對(duì)乙醛的光催化降解反應(yīng)起著至關(guān)重要的影響,由于制備的樣品的比表面積大大降低,因而其光催化活性,尤其是乙醛降解活性也有不同程度的降低,結(jié)果證明,這些方法對(duì)于商用粉的改性是不適宜的。 使用紅、綠、藍(lán)、UV四種單波長(zhǎng)的LED燈作為光源,探討了N摻雜TiO2、Fe-N共摻雜TiO2以及Pt-N共摻雜TiO2光催化材料對(duì)NOx氣體的光催化降解能力,對(duì)各樣品的光催化活性及其光子效率、量子效率與照射光源波長(zhǎng)之間的關(guān)系作了探討。并對(duì)由單線態(tài)氧所引起的弱化學(xué)發(fā)光與光催化活性之間的關(guān)聯(lián)作了研究,發(fā)現(xiàn)單線態(tài)氧1O2的數(shù)量與光生電荷的數(shù)量有關(guān),光催化材料被激發(fā)出的光生電子-空穴對(duì)越多,其由于部分電子-空穴對(duì)的再結(jié)合而產(chǎn)生的單線態(tài)氧也就越多。同時(shí)發(fā)現(xiàn)它與超氧自由基·O2-和氫氧自由基·OOH之間存在競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系,Fe或N共摻后可明顯抑制光生電子-空穴對(duì)的復(fù)合,從而又降低了1O2的數(shù)量,進(jìn)而提高其光催化活性。
【學(xué)位授予單位】:蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2010
【分類號(hào)】:X51

【引證文獻(xiàn)】

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本文編號(hào):2612049

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