土壤中有機(jī)氯農(nóng)藥DDT原位降解研究
發(fā)布時(shí)間:2020-04-02 06:42
【摘要】: 本文選取砂粒和粘粒比例適中、兼有砂質(zhì)土和粘質(zhì)土的優(yōu)點(diǎn)、透氣透水性好、耕性好、保水保肥及供水供肥能力強(qiáng)的壤質(zhì)土作為供試土壤,以在上個(gè)世紀(jì)60-80年代曾經(jīng)作為殺蟲劑廣泛施用過(guò)的DDT作為有代表性的有機(jī)氯農(nóng)藥,進(jìn)行了有機(jī)氯農(nóng)藥在土壤中的降解研究。根據(jù)有機(jī)氯農(nóng)藥在土壤中的環(huán)境行為,分別研究了土壤對(duì)光催化劑TiO_2的吸附性能、光催化降解土壤及土壤滲出液中的DDT的效果、特異性植物對(duì)光催化降解DDT的誘導(dǎo)作用,特異性植物與專性微生物共同作用降解土壤中的DDT,光催化、植物、微生物幾種方式聯(lián)用共同修復(fù)土壤中的DDT等幾個(gè)方面,并通過(guò)改變降水量、降水強(qiáng)度、光照強(qiáng)度、時(shí)間,反應(yīng)溫度、濕度、酸堿度、降解菌種類、修復(fù)用植物種類、采取農(nóng)耕措施等環(huán)境條件實(shí)現(xiàn)有機(jī)氯農(nóng)藥DDT降解反應(yīng)的優(yōu)化。本文還將有機(jī)肥中所含的溶解性有機(jī)質(zhì)、無(wú)機(jī)肥料中所含的過(guò)渡金屬元素與DDT的降解研究結(jié)合起來(lái),探討了這兩類物質(zhì)在土壤中DDT的各種降解過(guò)程中的作用。 主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下: 1.土壤對(duì)納米TiO_2吸附性能的影響因素研究。選取壤質(zhì)土作為代表性的土壤,利用玻璃管進(jìn)行土柱實(shí)驗(yàn),模擬自然降水過(guò)程,研究淋溶水量和淋溶水強(qiáng)度對(duì)土壤中納米TiO_2的吸持量的影響情況;研究比較用DOM,膨潤(rùn)土,麥秸這三種外源物質(zhì)作為吸附劑時(shí),土壤納米TiO_2的吸附效果的影響。研究結(jié)果表明,隨著淋溶水量的增加,TiO_2在土層中出現(xiàn)含量最高峰的土壤深度也增加,兩者呈正相關(guān)關(guān)系。在淋溶量保持不變的前提下,淋溶強(qiáng)度越大,TiO_2在土層中出現(xiàn)含量最高峰的土壤深度越小,兩者呈負(fù)相關(guān)關(guān)系;加入合適的吸附劑可以不同程度地提高土壤對(duì)納米TiO_2的吸附能力。DOM是一種性能良好的吸附劑,膨潤(rùn)土次之,小麥秸稈不適合作為吸附劑對(duì)土壤改性。土壤吸附性能的提高與加入吸附劑的量成正比;通過(guò)加入適量的吸附劑,可以將納米TiO_2有效地吸附在表土層中。 2.納米TiO_2與過(guò)渡金屬協(xié)同作用光催化降解土壤滲出液中DDT的研究。將通常作為微量元素肥料的過(guò)渡金屬銅、鋅、鐵、錳、鉬及非金屬元素硼與光催化劑納米TiO_2共同摻雜,對(duì)土壤滲出液中的有機(jī)氯農(nóng)藥DDT進(jìn)行了光催化氧化降解的實(shí)驗(yàn)研究。研究結(jié)果表明,在不同的實(shí)驗(yàn)條件下,試樣中DDT的降解總趨勢(shì)是相同的,隨光照時(shí)間的增加DDT的殘留量逐漸降低。光照時(shí)間與土壤滲出液中DDT的降解呈正相關(guān)。在光照最初的4個(gè)小時(shí)內(nèi),二者呈現(xiàn)出良好的線性關(guān)系,DDT的殘留率隨光照時(shí)間的增加而迅速降低,直至降低到15%左右。4小時(shí)以后,隨著光照時(shí)間的增長(zhǎng),DDT的分解速度明顯緩慢下來(lái),其含量基本不再隨時(shí)間變化。在土壤滲濾液組成的反應(yīng)體系中,TiO_2無(wú)法通過(guò)簡(jiǎn)單添加過(guò)渡金屬元素進(jìn)行改性的方法來(lái)提高光催化氧化的效果。 3.光催化降解表土層中DDT的影響因素研究。選用添加適量DDT的棕壤土,以紫外燈為光源進(jìn)行了光催化降解實(shí)驗(yàn),研究土壤的水分含量、溶解性有機(jī)質(zhì)(DOM)含量、pH值、投加不同的外源物質(zhì)以及翻動(dòng)土壤等各因素對(duì)土壤中DDT光催化降解效果的影響,優(yōu)化光催化降解DDT的條件。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,隨著土壤水分含量的增加,DDT的降解率呈逐漸增大的趨勢(shì);當(dāng)水分含量達(dá)50%時(shí),DDT降解率最高達(dá)到65.97%;當(dāng)水分含量超過(guò)50%后,DDT降解率呈緩慢下降趨勢(shì)。在一定范圍內(nèi),土壤中DDT的光催化降解率隨溶解性有機(jī)質(zhì)含量的增加而增加,當(dāng)溶解性有機(jī)質(zhì)的含量達(dá)到1.2%時(shí),DDT的去除率達(dá)到最大值;溶解性有機(jī)質(zhì)含量再繼續(xù)增加時(shí),DDT的降解率反而降低;和中性條件相比,DDT在酸性和堿性土壤條件下具有更高的光催化降解率;投加鐵粉和TiO_2有助于提高土壤中DDT的降解速率;投加Fe_2O_3和全量元素肥料混合物對(duì)土壤中DDT的光催化降解效果略有提高,而單獨(dú)加入全量元素肥料幾乎對(duì)DDT的降解率沒(méi)有影響;DDT的光催化降解率隨著土層深度的增加而降低;定期翻動(dòng)土壤可以有效地提高DDT的光催化降解率。 4.特異性作物對(duì)土壤中DDT降解的誘導(dǎo)作用研究。對(duì)比研究了喜氯的特異性植物芹菜和一般作物油菜對(duì)有機(jī)氯農(nóng)藥DDT污染土壤的修復(fù)作用。通過(guò)50天的溫室盆栽試驗(yàn),觀察到土壤中DDT的含量均隨著時(shí)間的增加逐漸減少。土壤自身具有修復(fù)農(nóng)藥污染的自然能力,種植作物具有強(qiáng)化土壤修復(fù)DDT污染的作用,種植不同類型的作物能不同程度地提高對(duì)土壤中DDT的降解率�?瞻自囼�(yàn)中,經(jīng)過(guò)50天的降解,土壤中DDT的殘留率為79.21%;種植作物后,土壤中的大分子有機(jī)物逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)镠_2O、CO_2及有機(jī)小分子,有效地降低了有機(jī)物的污染。種植油菜的盆栽中,在不施肥料、僅施無(wú)機(jī)肥料、僅施有機(jī)肥和施用有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)混肥料這四種處理情況下,土壤中DDT的殘留率分別為73.47%、66.96%、62.55%和53.29%;種植芹菜的盆栽中,在不施肥料、僅施無(wú)機(jī)肥料、僅施有機(jī)肥和施用有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)混肥料這四種處理情況下,土壤中DDT的殘留率分別達(dá)67.96%、58.39%、50.57%和34.37%。同樣施用有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)混肥料的情況下,種植芹菜的土壤中DDT的濃度降低幅度更顯著,降解率比種植油菜要高出18.92%。通過(guò)選擇喜氯的特異性的作物,可以通過(guò)作物對(duì)氯離子的吸收促進(jìn)DDT的降解,提高修復(fù)DDT污染土壤的能力。 5.土壤中DDT的微生物修復(fù)過(guò)程研究。通過(guò)從土壤中分離培養(yǎng)土著微生物的辦法,篩選出耐受DDT的菌株,對(duì)其進(jìn)行培養(yǎng)放大,再投入到土壤中對(duì)DDT進(jìn)行降解。同時(shí)對(duì)外源微生物白腐真菌進(jìn)行培養(yǎng)放大,比較它們對(duì)DDT的降解效果。經(jīng)初步鑒定,DB01為假單胞桿菌屬細(xì)菌(Pseudomonas sp.),DB02為鞘氨醇桿菌屬細(xì)菌(Sphingobacterium sp.)。真菌菌株DF01、DF02的鑒定工作還有待進(jìn)一步的深入研究。這幾個(gè)菌株經(jīng)過(guò)培養(yǎng)放大,在提供有機(jī)質(zhì)作為共代謝底物的條件下,均可以有效地降解土壤中的DDT。從土壤中分離出的兩種真菌FB01、FB02和假單胞桿菌屬細(xì)菌(Pseudomonas sp.)DB01,在對(duì)DDT的降解過(guò)程中,加入有機(jī)質(zhì)作為共代謝底物,可以使它們的降解效果大幅提高,而鞘氨醇桿菌屬細(xì)菌(Sphingobacterium sp.)DB02,即使不加入有機(jī)質(zhì)作為共代謝底物,仍有較好的對(duì)DDT的降解效果。與從土壤中分離出的土著微生物相比較,白腐真菌對(duì)土壤中的DDT有更加顯著的降解效果。溶解性有機(jī)質(zhì)是一種性能和效果良好的共代謝底物。 本文的研究?jī)?nèi)容,符合當(dāng)前我國(guó)發(fā)展綠色農(nóng)業(yè)、生態(tài)農(nóng)業(yè)的要求,符合生態(tài)保護(hù)和人類社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的需要。這對(duì)于節(jié)約能源,充分利用自然資源,避免對(duì)土壤環(huán)境造成二次污染,從根本上有效地治理具有持久性有機(jī)污染特性的有機(jī)氯類農(nóng)藥對(duì)整個(gè)地球造成的污染問(wèn)題,提供了一種新的思路。
【圖文】:
不易溶于水而易溶于有機(jī)溶劑和脂肪。和兩個(gè)苯環(huán)相連的碳原子上的一個(gè)p一H原子和一個(gè)氯原子容易發(fā)生消去反應(yīng)而生成它的同系物DDE。圖2一 1DDT的分子結(jié)構(gòu)Fig.2一 1ThestruetureofmoleeuleDDT
山東大學(xué)博士學(xué)位論文5.5、6.0、6.5、7.0、7.5、8.0、9.0、10,用22OV,SOOW的紫外燈下照射,每間隔24h就翻動(dòng)一次土樣,并且通過(guò)稱重的方法補(bǔ)充水分,以保持實(shí)驗(yàn)過(guò)程中各個(gè)樣品的土壤含水量不發(fā)生變化。連續(xù)照射168h,,取出土樣,充分混合均勻后進(jìn)行DDT和水分的測(cè)定。
【學(xué)位授予單位】:山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2009
【分類號(hào)】:X53
本文編號(hào):2611606
【圖文】:
不易溶于水而易溶于有機(jī)溶劑和脂肪。和兩個(gè)苯環(huán)相連的碳原子上的一個(gè)p一H原子和一個(gè)氯原子容易發(fā)生消去反應(yīng)而生成它的同系物DDE。圖2一 1DDT的分子結(jié)構(gòu)Fig.2一 1ThestruetureofmoleeuleDDT
山東大學(xué)博士學(xué)位論文5.5、6.0、6.5、7.0、7.5、8.0、9.0、10,用22OV,SOOW的紫外燈下照射,每間隔24h就翻動(dòng)一次土樣,并且通過(guò)稱重的方法補(bǔ)充水分,以保持實(shí)驗(yàn)過(guò)程中各個(gè)樣品的土壤含水量不發(fā)生變化。連續(xù)照射168h,,取出土樣,充分混合均勻后進(jìn)行DDT和水分的測(cè)定。
【學(xué)位授予單位】:山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2009
【分類號(hào)】:X53
【引證文獻(xiàn)】
相關(guān)期刊論文 前3條
1 雷梅;梁琪;楊蘇才;陳同斌;楊軍;馬杰;;碳源對(duì)工業(yè)污染場(chǎng)地土壤中HCHs和DDTs降解的促進(jìn)作用[J];環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào);2012年02期
2 林燕;;微生物降解有機(jī)氯農(nóng)藥研究進(jìn)展[J];精細(xì)化工原料及中間體;2012年03期
3 潘淑穎;馬光輝;宋建民;常勇;李靜;;特異性作物對(duì)土壤中DDT降解的誘導(dǎo)作用研究[J];農(nóng)業(yè)災(zāi)害研究;2012年06期
相關(guān)碩士學(xué)位論文 前4條
1 劉偉富;敵草隆/菲在土壤和炭質(zhì)吸附劑上的吸附行為及其生物可利用性研究[D];北京交通大學(xué);2011年
2 胡嵐;苯系物污染土壤修復(fù)初步研究[D];南京理工大學(xué);2010年
3 牛佳;DDT降解菌的分離鑒定及其降解特性研究[D];哈爾濱師范大學(xué);2012年
4 呂欣;三種新型農(nóng)藥對(duì)土壤細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)的影響及其降解菌的篩選[D];北京林業(yè)大學(xué);2012年
本文編號(hào):2611606
本文鏈接:http://sikaile.net/shengtaihuanjingbaohulunwen/2611606.html
最近更新
教材專著