【摘要】： 當(dāng)今世界經(jīng)濟(jì)的發(fā)展強(qiáng)烈依賴于以化石燃料為主的能源供應(yīng),然而這些資源并非是取之不竭的。能源持續(xù)緊張,國際石油價(jià)格大幅振蕩,不斷攀升,能源短缺問題日益成為困擾社會(huì)和經(jīng)濟(jì)發(fā)展的首要問題,同時(shí)化石能源的開采和應(yīng)用對(duì)環(huán)境造成了嚴(yán)重破壞,特別是產(chǎn)生的CO2引起的溫室效應(yīng)帶來的極端和異常氣候變化、氮氧化物和SO2帶來的酸雨等問題嚴(yán)重地威脅著地球和人類的可持續(xù)發(fā)展。我國是一個(gè)能源資源相對(duì)貧乏的國家,特別是石油、天然氣人均資源量僅為世界平均水平的7.7%和7.1%。因此開發(fā)可再生的生物能源對(duì)于促進(jìn)可持續(xù)社會(huì)的發(fā)展具有重要意義。 氫氣在所有已知能源中具有最高的單位質(zhì)量能量密度,并在通過電化學(xué)或者燃燒的能量轉(zhuǎn)化過程中不釋放危害環(huán)境的產(chǎn)物,因此成為最具潛力的清潔可再生能源。2007年4月國家頒布能源發(fā)展“十一五”規(guī)劃更明確指出將氫能開發(fā)作為我國今后重點(diǎn)的前沿發(fā)展技術(shù)之一。目前廣泛采用的傳統(tǒng)制氫方法一方面仍消耗化石能源,另一方面對(duì)環(huán)境造成破壞。太陽輻射能是目前世界儲(chǔ)量最大的可再生能源。采用光合細(xì)菌的光生物制氫技術(shù)反應(yīng)條件溫和,可以把太陽能利用與有機(jī)污染物降解耦合起來,完美解決了能源需求和環(huán)境保護(hù)之間的矛盾。 采用細(xì)胞固定化技術(shù)實(shí)現(xiàn)連續(xù)化的產(chǎn)氫是光生物制氫付諸實(shí)際的基礎(chǔ)。生物膜和包埋這兩種細(xì)胞固定化方法已經(jīng)應(yīng)用于生物制氫的研究。采用該技術(shù)可提高制氫反應(yīng)器單位體積內(nèi)的生物量、反應(yīng)器內(nèi)細(xì)菌的環(huán)境耐受力、以及產(chǎn)氫速率和生物降解速率。然而包埋方法由于傳質(zhì)阻力大、透光性差以及機(jī)械強(qiáng)度差的缺點(diǎn)不利于反應(yīng)器長期運(yùn)行。本文采用生物膜細(xì)胞固定化技術(shù),分別從提高反應(yīng)器中的生物持有量、強(qiáng)化傳質(zhì)和提高光能轉(zhuǎn)化效率出發(fā),構(gòu)造了微槽透光板式光生物制氫反應(yīng)器、環(huán)流形光纖生物膜反應(yīng)器和光纖束生物膜制氫反應(yīng)器等三個(gè)能夠高效連續(xù)產(chǎn)氫的新型光生物制氫反應(yīng)器。實(shí)驗(yàn)研究了不同操作條件下上述光生物制氫反應(yīng)器的產(chǎn)氫速率、底物消耗速率、產(chǎn)氫得率和光能轉(zhuǎn)化效率等特性和變化規(guī)律。 通過微槽透光板式光生物制氫反應(yīng)器與普通平板生物膜光生物制氫反應(yīng)器的對(duì)比實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),由于微槽道結(jié)構(gòu)可以提高反應(yīng)器的比表面積進(jìn)而增加了反應(yīng)器的生物持有量,同時(shí)微槽道的起伏結(jié)構(gòu)又可以增加反應(yīng)器主流區(qū)和生物膜區(qū)域之間的對(duì)流傳質(zhì)系數(shù),底物和產(chǎn)物傳輸?shù)脑鰪?qiáng)使得生物膜區(qū)域可維持較好的微生態(tài)環(huán)境。另外微槽道還可以增強(qiáng)光照在生物膜區(qū)域的散射,從而提高該區(qū)域的光照均勻性,使得生物膜區(qū)域內(nèi)的微生物具有更高的光能轉(zhuǎn)化效率。在相同的實(shí)驗(yàn)條件下,微槽透光板式光生物制氫反應(yīng)器的產(chǎn)氫速率、產(chǎn)氫得率系數(shù)和光能轉(zhuǎn)化效率分別達(dá)到3.816 mmol/m2/h, 0.75 molH2/molglucose和3.8%,比普通平板反應(yīng)器產(chǎn)氫速率提高約75%。微槽道的結(jié)構(gòu)形式可以為生物膜方法光生物制氫反應(yīng)器的載體改良提供參考。 本文首次將生物膜細(xì)胞固定化技術(shù)與導(dǎo)光載體相結(jié)合構(gòu)造了環(huán)流形光纖生物膜制氫反應(yīng)器,用于解決目前光生物制氫反應(yīng)器存在的實(shí)現(xiàn)細(xì)胞固定化和增強(qiáng)反應(yīng)器導(dǎo)光性之間的矛盾。通過實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)該反應(yīng)器在入射光波長為530 nm光纖表面光強(qiáng)度為4.15 W/m2的條件下,反應(yīng)器的光能轉(zhuǎn)化效率和產(chǎn)氫速率得到顯著提高,分別達(dá)到47.9 %和0.83 mmol/g cell/h。在實(shí)驗(yàn)研究的基礎(chǔ)上建立了環(huán)流型光纖生物膜制氫反應(yīng)器中底物傳輸與消耗的數(shù)學(xué)模型,分析了外界操作因素對(duì)該反應(yīng)器內(nèi)質(zhì)量傳遞和底物降解的影響規(guī)律,理論預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值基本吻合。在此基礎(chǔ)上構(gòu)造的光纖束生物膜制氫反應(yīng)器實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)器的內(nèi)容積空間的充分利用并獲得了反應(yīng)器內(nèi)均勻的光強(qiáng)分布。在模擬自然光照的實(shí)驗(yàn)條件下得到了當(dāng)光照強(qiáng)度為5.1 W/m2時(shí),反應(yīng)器的產(chǎn)氫速率和光能轉(zhuǎn)化效率分別達(dá)到0.6 mmol/L/h和3.64%。 固定化技術(shù)是當(dāng)今生物工程領(lǐng)域中的研究熱點(diǎn),但關(guān)于固定化細(xì)胞光生物制氫反應(yīng)器中傳輸特性的研究還極少進(jìn)行,本文的研究工作將促進(jìn)對(duì)固定化細(xì)胞光生物制氫的傳遞及產(chǎn)氫的強(qiáng)化機(jī)理和規(guī)律的認(rèn)識(shí),解決固定化細(xì)胞技術(shù)中的傳輸限制性問題和光生物制氫反應(yīng)器內(nèi)光能利用率低、產(chǎn)氫率低等問題,為新型高效規(guī)�；馍镏茪浞磻�(yīng)器的開發(fā)和應(yīng)用奠定基礎(chǔ),具有重要的學(xué)術(shù)價(jià)值和工程實(shí)際意義。
【圖文】：

圖 1.1 近百年全球平均氣溫變化Changes of the global average temperature over the past 10氫方法國內(nèi)外研究現(xiàn)狀氫類型及基本原理ron 和 Rubin 報(bào)道了綠藻利用光能產(chǎn)生氫氣。194細(xì)菌。1974 年 Benemann 等發(fā)現(xiàn)了藍(lán)細(xì)菌在光研究發(fā)現(xiàn)了微生物可以利用水和有機(jī)物產(chǎn)生氫氣物方法制氫的序幕。生物制氫技術(shù)具有許多優(yōu)點(diǎn)綠藻、藍(lán)細(xì)菌、暗發(fā)酵細(xì)菌和光合細(xì)菌;② 氫源備氫氣，考慮到工業(yè)和生活廢水存在的長期性，制氫資源，因而該制氫方法具有可持續(xù)發(fā)展性；常溫常壓操作條件，，能耗低對(duì)環(huán)境無害。因此，開發(fā)前景的大規(guī)模制氫方法之一，正成為可再生的研究熱點(diǎn)。光合細(xì)菌是光合成原核生物的一種

圖 1.2 光合細(xì)菌產(chǎn)氫機(jī)理Fig 1.2 The mechanism of hydrogen production by PSB[35] 光合細(xì)菌產(chǎn)氫影響因素研究從 PSB 光合產(chǎn)氫的機(jī)理可以知道，凡是抑制 PSB 的光合作用、抑制產(chǎn)成和活性的因子，必然對(duì) PSB 的產(chǎn)氫有抑制作用。另外，由于 PSB 得合適的條件下進(jìn)行，如合適的溫度、光照和 pH 等，這些與光合細(xì)菌的直接相關(guān)。目前發(fā)現(xiàn)主要的抑制因素包括：① NH4+的抑制作用。一方面制 PSB 固氮酶的合成。抑制的可能機(jī)理是：NH4+在谷氨酰胺合成酶的氨酸反應(yīng)生成谷氨酢胺，谷氨酢胺與谷氨酰胺合成酶調(diào)節(jié)基因的產(chǎn)物質(zhì)）結(jié)合，導(dǎo)致調(diào)節(jié)基因產(chǎn)物構(gòu)型發(fā)生變化，并結(jié)合到谷氨酰胺合成因上，阻止谷氨酰胺合成酶結(jié)構(gòu)基因的轉(zhuǎn)錄，谷氨酰胺合成酶不能合谷氨酰胺合成酶，催化固氮酶合成的RNA聚合酶不能轉(zhuǎn)錄固氮酶的結(jié)構(gòu)酶無法合成。另一方面，NH4+能降低 PSB 的能量水平。在細(xì)胞內(nèi)，固物還原需要消耗大量的 ATP。而 NH4+對(duì)光合磷酸化有解耦聯(lián)作用，直
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號(hào)】：X703

【引證文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2610138