本文關(guān)鍵詞：可再生磁性載銀纖維性能表征及其脫除煙氣痕量Hg~0的熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)分析，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：汞作為大氣污染物之一,已經(jīng)受到越來(lái)越高的重視。燃煤電廠是人為汞排放的主要來(lái)源之一,而燃煤煙氣脫汞的重點(diǎn)則在于零價(jià)汞的脫除。活性炭噴射(ACI)是目前實(shí)際應(yīng)用較為成熟的煙氣脫汞技術(shù),然而ACI脫汞成本較高。此外,對(duì)于銷售燃煤過(guò)程產(chǎn)生的飛灰用于水泥生產(chǎn)制造業(yè),碳含量(或其他化學(xué)物質(zhì)添加)的增加會(huì)產(chǎn)生不利的影響。制備磁性的吸附劑,則脫汞過(guò)程之后,經(jīng)磁分離即可將吸附劑從飛灰中分離并使飛灰不受污染。貴金屬如金、銀、鈀、鉑等可以與汞形成可逆的汞合金,如銀,可以在高溫下與汞結(jié)合形成銀汞齊,并且銀汞齊可于一定溫度下分解釋放汞,但金、鈀、鉑的成本較高,實(shí)用性不強(qiáng)。將貴金屬以納米顆粒的形式與載體結(jié)合增加可利用的貴金屬表面積,可進(jìn)行有效的傳質(zhì)過(guò)程�；谏鲜隼碚撆c研究方法,探尋與袋式除塵器濾料相結(jié)合的,以濾袋用過(guò)濾材料為載體的可再生磁性吸附劑。為了保護(hù)磁性粒子不被氧化或在酸性條件下腐蝕、溶解,將磁性粒子用化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定可靠的的二氧化硅外殼包覆。為此,本工作的主要方向?yàn)檠芯亢烷_(kāi)發(fā)新型的以濾袋用過(guò)濾材料為載體的貴金屬負(fù)載型可再生磁性吸附劑,選取成本較金、鈀、鉑低的銀作為負(fù)載的貴金屬,用于脫除煙氣中的零價(jià)汞。首先選取了五種能夠耐高溫的無(wú)機(jī)濾料用纖維:聚四氟乙烯(polytetrafluoroethene,ptfe)纖維、玻璃纖維(glassfiber)、聚苯硫醚(polyphenylenesulfide,pps)纖維、芳綸(polysulfonamidefibre,psa)和聚酰亞胺(polyimide,p84)纖維,并對(duì)五種不同的纖維進(jìn)行鹽酸浸漬預(yù)處理,以求能夠達(dá)到更佳的負(fù)載效果。對(duì)五種不同的纖維的預(yù)處理過(guò)程前后進(jìn)行了掃描電鏡(sem)表征分析,以觀察纖維表面的形態(tài)變化。將實(shí)驗(yàn)制得的硅涂層的fe3o4納米粒子分別與五種不同的纖維通過(guò)粘結(jié)劑結(jié)合得到磁性纖維,隨后對(duì)磁性纖維進(jìn)行載銀過(guò)程并添加有機(jī)改性劑3-mpts(3-巰基丙基三甲氧基硅烷)得到磁性載銀纖維。通過(guò)以下表征分析:比表面積(bet)分析、x射線(xrd)分析與傅里葉紅外衰減全反射光譜(atr-ftir)法分析,來(lái)研究磁性載銀纖維表面上官能團(tuán)的種類,并且測(cè)定了五種不同磁性纖維的載銀量,對(duì)fe3o4粒子、sio2涂層fe3o4粒子(fe3o4@sio2)與磁性載銀ptfe纖維三份樣品進(jìn)行磁特性分析,分析測(cè)試結(jié)果表明:三份樣品均具有超順磁性;有機(jī)改性劑能很好的負(fù)載到磁性纖維表面上;制備的磁性ptfe纖維的載銀量最高。本論文中進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)主要是在固定床實(shí)驗(yàn)裝置上模擬煙氣中氣態(tài)零價(jià)汞(hg~0)的脫除,首先對(duì)系統(tǒng)進(jìn)行穩(wěn)定可靠性測(cè)試,其次研究了僅經(jīng)過(guò)預(yù)處理過(guò)程的五種不同纖維對(duì)模擬煙氣hg~0的吸附效果。在此基礎(chǔ)上,又分別以這五種纖維為載體的磁性載銀纖維作為吸附材料,研究了其對(duì)模擬煙氣中hg~0的脫除效果,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:五種吸附材料中磁性載銀ptfe纖維hg~0脫除效果最高,可達(dá)76.5%。對(duì)于不同的操作條件:汞蒸氣入口濃度對(duì)磁性載銀PTFE纖維脫汞效果影響不大;不同吸附反應(yīng)溫度對(duì)磁性載銀PTFE纖維脫汞效果影響很大。然后,實(shí)驗(yàn)研究了不同氣體組分NO、SO2、HCl等對(duì)磁性載銀PTFE纖維吸附模擬煙氣中Hg0效果的影響,并分析了磁性載銀PTFE纖維的磁分離回收率與其硅涂層Fe3O4含量的關(guān)系,結(jié)果表明:磁性載銀PTFE纖維的磁分離回收率隨著其硅涂層Fe3O4含量的增加而提升,當(dāng)硅涂層Fe3O4含量達(dá)到33%時(shí),磁分離回收率高達(dá)91.62%;相對(duì)硅涂層Fe3O4含量為15%時(shí)的81.46%的磁分離回收率升高了10.16%。高的磁分離回收率對(duì)于快速高效且低成本處理燃煤煙氣重金屬汞污染具有重要實(shí)用價(jià)值。優(yōu)選脫汞效率最高的磁性載銀PTFE纖維,在N2氛圍下對(duì)其進(jìn)行加熱進(jìn)行再生過(guò)程,實(shí)驗(yàn)研究了三種不同的加熱再生溫度:150℃、200℃、250℃對(duì)再生后的磁性載銀PTFE纖維的吸附效果的影響,再生后的磁性載銀PTFE纖維吸附效率逐漸降低,可循環(huán)使用次數(shù)為5次左右。最后本文通過(guò)動(dòng)力學(xué)模型計(jì)算結(jié)合模擬煙氣Hg0脫除實(shí)驗(yàn)實(shí)驗(yàn)對(duì)磁性載銀PTFE纖維的脫汞過(guò)程進(jìn)行了Langmuir吸附等溫模型分析、動(dòng)力學(xué)及熱力學(xué)初步研究,并進(jìn)行再生前后的吸附動(dòng)力學(xué)分析,參數(shù)表明了準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型比準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型更加符合經(jīng)過(guò)了5次吸附-再生循環(huán)過(guò)程后的脫汞過(guò)程。
【關(guān)鍵詞】：磁性載銀纖維 可再生 改性 Hg~0脫除 動(dòng)力學(xué)模型
【學(xué)位授予單位】：東華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X701
【目錄】：

• 摘要5-8
• ABSTRACT8-14
• 第一章 緒論14-31
• 1.1 課題的研究背景及意義14-15
• 1.2 燃煤煙氣汞排放污染及其危害15-17
• 1.2.1 重金屬汞的主要性質(zhì)15
• 1.2.2 重金屬汞的危害15-17
• 1.2.3 重金屬汞的國(guó)內(nèi)外排放標(biāo)準(zhǔn)17
• 1.3 燃煤汞污染控制技術(shù)研究現(xiàn)狀17-20
• 1.3.1 洗選煤技術(shù)19
• 1.3.2 鍋爐中捕集19
• 1.3.3 除塵器捕獲19-20
• 1.3.4 吸附劑噴射方法20
• 1.4 可再生脫汞吸附劑的研究現(xiàn)狀20-25
• 1.5 濾袋用不同纖維的性能特點(diǎn)25-27
• 1.5.1 PTFE纖維25-26
• 1.5.2 PPS纖維26
• 1.5.3 P84纖維26
• 1.5.4 GLASS纖維26-27
• 1.5.5 PSA纖維27
• 1.6 磁性載體技術(shù)27-29
• 1.6.1 磁性載體技術(shù)的應(yīng)用28-29
• 1.7 本文主要研究?jī)?nèi)容及意義29-31
• 第二章 磁性載銀纖維的制備與表征方法31-39
• 2.1 固體復(fù)合吸附劑的制備方法31-32
• 2.2 可再生磁性載銀纖維的制備32-35
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)材料及藥品試劑32-33
• 2.2.2 纖維的預(yù)處理過(guò)程33-34
• 2.2.3 磁性載銀纖維的制備流程34-35
• 2.3 磁性載銀纖維的表征方法35-38
• 2.3.1 掃描電子顯微鏡（SEM）36-37
• 2.3.2 比表面積（BET）分析37
• 2.3.3 傅里葉紅外衰減全反射光譜法（ATR-FTIR）37-38
• 2.3.4 X射線衍射（XRD）38
• 2.4 本章小結(jié)38-39
• 第三章 磁性載銀纖維的表征結(jié)果與吸附性能分析39-47
• 3.1 磁性載銀纖維的含銀量測(cè)定39-40
• 3.2 掃描電子顯微鏡（SEM）分析結(jié)果40-42
• 3.3 比表面積（BET）分析結(jié)果42-43
• 3.4 FTIR-ATR分析結(jié)果43-44
• 3.5 XRD分析結(jié)果44-45
• 3.6 磁性能分析45-46
• 3.7 本章小結(jié)46-47
• 第四章 磁性載銀纖維吸附Hg~0及其再生性能的實(shí)驗(yàn)研究47-64
• 4.1 實(shí)驗(yàn)儀器及流程47-48
• 4.2 系統(tǒng)穩(wěn)定性檢測(cè)與穿透率定義48-50
• 4.2.1 系統(tǒng)穩(wěn)定性檢測(cè)48-49
• 4.2.2 穿透率與穿透率曲線49-50
• 4.3 不同性能濾料用纖維對(duì)Hg~0的脫除效果50-51
• 4.4 不同磁性載銀纖維脫除Hg~0結(jié)果分析51-52
• 4.5 操作條件對(duì)Hg~0脫除性能影響的實(shí)驗(yàn)研究52-55
• 4.5.1 汞蒸氣入口濃度對(duì)Hg~0吸附的影響52-54
• 4.5.2 吸附反應(yīng)溫度對(duì)Hg~0吸附的影響54-55
• 4.6 氣體組分對(duì)Hg~0脫除性能影響的實(shí)驗(yàn)研究55-58
• 4.6.1 NO對(duì)Hg~0吸附的影響56-57
• 4.6.2 SO_2對(duì)Hg~0吸附的影響57
• 4.6.3 HCl對(duì)Hg~0吸附的影響57-58
• 4.7 磁分離回收率的實(shí)驗(yàn)研究58-59
• 4.8 磁性載銀PTFE纖維吸附-再生循環(huán)效果的實(shí)驗(yàn)研究59-61
• 4.9 本章小結(jié)61-64
• 第五章 磁性載銀纖維吸附-再生循環(huán)動(dòng)力學(xué)及熱力學(xué)分析64-73
• 5.1 吸附等溫模型64-65
• 5.2 吸附熱力學(xué)65-66
• 5.3 吸附動(dòng)力學(xué)66-67
• 5.4 吸附等溫模型與吸附熱力學(xué)分析結(jié)果67-69
• 5.5 再生過(guò)程前后的吸附動(dòng)力學(xué)分析69-72
• 5.6 本章小結(jié)72-73
• 第六章 結(jié)論與展望73-76
• 6.1 結(jié)論73-75
• 6.2 創(chuàng)新點(diǎn)75
• 6.3 后續(xù)研究工作及展望75-76
• 參考文獻(xiàn)76-82
• 攻讀碩士學(xué)位期間研究成果82-83
• 致謝83

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本文編號(hào)：260627