【摘要】：自然水體中抗生素物殘留及由此而引發(fā)的耐藥菌群增加,成為兩類新興的環(huán)境污染物,采用高級(jí)氧化技術(shù)是去除這兩類環(huán)境污染物的有效方法。其中Fenton試劑反應(yīng)迅速、條件溫和、無(wú)二次污染；光催化氧化技術(shù)氧化效率高,反應(yīng)速度快,并且可有效利用太陽(yáng)能,綠色環(huán)保,在處理這兩類環(huán)境污染物中得到較為廣泛的應(yīng)用。本文以鹽酸莫西沙星和四種常見(jiàn)致病性微生物為目標(biāo),研究了Fenton反應(yīng)及可見(jiàn)光催化降解水環(huán)境中污染物的影響因素和動(dòng)力學(xué)規(guī)律。主要研究?jī)?nèi)容為： 1.采用氧化褪色法建立了Fenton反應(yīng)中羥基自由基的測(cè)定方法,對(duì)影響羥基自由基測(cè)定的溶液初始pH值、Fe2+濃度、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間等因素進(jìn)行了優(yōu)化,結(jié)果表明在一定的濃度范圍內(nèi),不同類型的染料在最大吸收波長(zhǎng)處的吸光度的降低值與體系中加入的H202成線性關(guān)系,可以間接測(cè)定Fenton反應(yīng)中羥基自由基的濃度。氧化褪色法方便、快捷可廣泛應(yīng)用于環(huán)境領(lǐng)域中羥基自由基、H202和金屬離子的測(cè)定以及食品、藥學(xué)領(lǐng)域中功能性物質(zhì)對(duì)羥基自由基、H202清除能力的比較。 2.以鹽酸莫西沙星的降解率及降解殘留物的抑菌活性為指標(biāo),采用響應(yīng)面分析法優(yōu)化了Fenton反應(yīng)降解鹽酸莫西沙星的工藝,建立了Fenton反應(yīng)降解鹽酸莫西沙星的數(shù)學(xué)模型。在pH2.3,Fe2+濃度57μmol·L-1, H2O2濃度100μmol·L-1,溫度44℃,降解時(shí)間30min的條件下,初始濃度30μmol·L1的鹽酸莫西沙星的降解率為85.5%,降解殘留物對(duì)大腸桿菌的抑菌圈減小至10.6mm。采用Fenton反應(yīng)對(duì)四種致病性微生物大腸桿菌、肺炎克雷伯菌、金黃色葡萄球菌和綠膿假單胞菌進(jìn)行了滅活,考察了反應(yīng)體系初始pH、Fe2+濃度、H202濃度、菌體濃度及反應(yīng)介質(zhì)對(duì)滅活過(guò)程的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果為城鎮(zhèn)及醫(yī)院污水中致病性病原微生物的滅活提供實(shí)驗(yàn)依據(jù)。 3.采用超聲輔助原位離子交換法制備了AgBr@Ag3PO4(Ag2CO3)復(fù)合型光催化劑,采用XRD、SEM、DRS等方法研究其晶型結(jié)構(gòu)、表面形態(tài)和吸光強(qiáng)度,探討了在可見(jiàn)光照射下AgBr@Ag3PO4(Ag2CO3光催化降解鹽酸莫西沙星的降解效率及動(dòng)力學(xué)規(guī)律,考察復(fù)合型光催化劑摩爾比、催化劑用量、鹽酸莫西沙星初始濃度、溶液pH值、光照強(qiáng)度對(duì)降解率的影響,并研究了其光催化反應(yīng)機(jī)理。XRD分析結(jié)果表明,AgBr的復(fù)合并未改變本體Ag3PO4(Ag2CO3)的晶型結(jié)構(gòu),二者之間形成簡(jiǎn)單的物理復(fù)合物。光催化降解鹽酸莫西沙星實(shí)驗(yàn)表明：AgBr與Ag3PO4(Ag2CO3)形成復(fù)合物,有利于光生電子和空穴對(duì)的遷移,從而使得復(fù)合物具有更高的光催化性能；鹽酸莫西沙星的光催化反應(yīng)符合Langmuir-Hinshelwood一級(jí)動(dòng)力學(xué)數(shù)學(xué)模型。當(dāng)復(fù)合物中Br與P(C)的摩爾比為0.6：1,催化劑濃度1.5gL-1,可見(jiàn)光照射10min, AgBr@Ag3PO4、AgBr@Ag2CO3對(duì)鹽酸莫西沙星的降解率達(dá)到99.8%和95.9%。復(fù)合型光催化劑滅活病原微生物實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,0.2g·L-’的催化劑可在30min內(nèi)將4種致病性微生物全部殺死。 4.采用Hummers方法制備氧化石墨烯,采用超聲輔助共沉淀法制備氧化石墨烯基異質(zhì)結(jié)光催化劑GO@Ag3PO4(Ag2CO3),并用XRD、SEM-TEM、DRS、FT-IR、拉曼光譜等手段對(duì)催化劑進(jìn)行表征,探討了GO@Ag3PO4光催化降解鹽酸莫西沙星的活性及機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：與氧化石墨烯形成異質(zhì)結(jié)后,Ag3PO4(Ag2CO3)晶型及表面形貌沒(méi)有發(fā)生變化,但是晶體粒徑變小,在可見(jiàn)光區(qū)對(duì)光的吸收得到有效提高。光催化降解實(shí)驗(yàn)表明：氧化石墨烯作為有效的電子受體,在異質(zhì)結(jié)中含量為2.5%時(shí),使得光生電子和空穴得到最大程度的分離,催化活性最高,活性要高于AgBr@Ag3PO4(Ag2CO3)復(fù)合型光催化劑,并且光催化降解反應(yīng)亦符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)特性。催化劑穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,GO@Ag3PO4、GO@Ag2CO3循環(huán)使用四次后,對(duì)鹽酸莫西沙星的降解率分別為93.3%和89.3%,表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性。異質(zhì)結(jié)型光催化劑滅活病原微生物實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,0.2g.L-1的催化劑可在30min內(nèi)將4種致病性微生物全部殺死,因自身有部分銀離子溶解具有殺菌作用,對(duì)致病性微生物的滅活活性要高于復(fù)合型光催化劑。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號(hào)】：X172

【參考文獻(xiàn)】

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